物理化学学报 >> 2002, Vol. 18 >> Issue (01): 82-86.doi: 10.3866/PKU.WHXB20020119
席靖宇;王志飞;王卫平;吕功煊
Xi Jing-Yu;Wang Zhi-Fei;Wang Wei-Ping;Lü Gong-Xuan
摘要: 利用原位XPS 和TPDMS 技术研究了CuNi/Zn催化剂在甲醇裂解反应中的机理和活性中心.TPDMS脱附产物中仅检测到CH3OH、H2和CO,而未发现CH4和CH3OCH3、HCOOCH3等其它含氧物种,说明在CH3OH裂解过程中仅包括O-H、C-H键的断裂,而不存在C-O键的断裂过程.Insitu XPS的研究发现,在反应温度升高到200 ℃以上时,Cu/Zn催化剂中的Zn明显被还原,反映出Cu/Zn催化剂失活过程的CuZn合金生成过程,而在CuNi/Zn催化剂中未观察到Zn的还原,且表面出现Cu+/Cu0共存的现象.Cu+和Cu0很可能共同构成催化剂表面的活性中心,Cu+应该是在甲醇裂解反应过程中形成的中间态.产物氢从CuNi/Zn 催化剂表面脱附为反应的控速步骤.