单分散SiO2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB201112221

物理化学学报 >> 2012, Vol. 28 >> Issue (03): 667-673.doi: 10.3866/PKU.WHXB201112221

单分散SiO₂的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响

俞俊^1,2, 毛东森², 郭强胜², 韩璐蓬², 卢冠忠^1,2

1. 华东理工大学工业催化研究所, 上海 200237;
2. 上海应用技术学院应用催化研究所, 上海 201418

收稿日期:2011-10-11 修回日期:2011-12-01 发布日期:2012-02-23
通讯作者: 毛东森, 卢冠忠 E-mail:dsmao@sit.edu.cn; gzhlu@ecust.edu.cn
基金资助:
上海市科委(08520513600), 上海市教委重点学科建设(J51503)和上海市优秀青年教师专项基金(yyy10083)资助项目

Effect of Calcination Temperature of Monodispersed SiO₂ on the Performance of Rh-Based Catalysts for CO Hydrogenation

YU Jun^1,2, MAO Dong-Sen², GUO Qiang-Sheng², HAN Lu-Peng², LU Guan-Zhong^1,2

1. Research Institute of Industrial Catalysis, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, P. R. China;
2. Research Institute of Applied Catalysis, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, P. R. China

Received:2011-10-11 Revised:2011-12-01 Published:2012-02-23
Contact: MAO Dong-Sen, LU Guan-Zhong E-mail:dsmao@sit.edu.cn; gzhlu@ecust.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the Science and Technology Commission of Shanghai Municipality, China (08520513600), Leading Academic Discipline Project of Shanghai Education Committee, China (J51503), and Shanghai Special Fund for Outstanding Young Teachers, China (yyy10083).

摘要/Abstract

摘要： 在比较了分别以商业SiO₂和采用Stöber 法制备的单分散SiO₂为载体的Rh-Mn-Li/SiO₂催化剂催化CO加氢反应性能的基础上, 进一步调变了Stöber 法制备SiO₂时的焙烧温度, 并考察了其对Rh-Mn-Li/SiO₂催化CO加氢性能的影响. 利用N₂吸附-脱附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、程序升温表面反应(TPSR)等方法对载体及催化剂的物理化学性能进行了表征. 结果表明: 不同温度焙烧的载体表面具有不同的Si―OH数量, 从而影响金属的分散状态及Rh和Mn之间的相互作用. 载体表面较多的羟基有利于Rh的分散和CO的吸附, 从而增强催化剂的反应活性. 载体表面适当数量的羟基能够得到适中的Rh与Mn之间的相互作用, 使催化剂具有合适的CO解离能力, 有利于CH_x的CO插入反应, 从而提高了C₂含氧化合物的选择性.

关键词: Rh-Mn-Li/SiO₂, CO加氢, C₂含氧化合物, 焙烧温度

Abstract: Based on a comparison of catalytic performances of Rh-Mn-Li/SiO₂ catalysts, in which commercial SiO₂ and monodispersed SiO₂ synthesized by the Stöber method were used as the support, respectively, the effect of the calcination temperature of the synthesized SiO₂ on the catalytic performance of Rh-Mn-Li/SiO₂ for CO hydrogenation to C₂ oxygenates was investigated. Fourier transform infrared spectroscopy, N₂ adsorption-desorption, temperature-programmed reduction with hydrogen (H₂-TPR), and temperature-programmed surface reaction (TPSR) were used to characterize the physico-chemical properties of the SiO₂ supports and the corresponding catalysts. The results showed that the number of surface Si―OH groups on the SiO₂ supports affected the dispersion of metal and the interaction between Rh and Mn. Large amount of surface Si―OH groups was favorable for the dispersion of Rh particles and CO adsorption, and enhanced the activity of the catalyst. An appropriate amount of Si ―OH groups can gain moderate interaction between the Rh and Mn. This interaction is conducive to achieve the right CO dissociation ability, which is favorable for the insertion of CO to CH_x, and ultimately increases the selectivity of C₂ oxygenates.

Key words: Rh-Mn-Li/SiO₂, CO hydrogenation, C₂ oxygenate, Calcination temperature

MSC2000:

O643

俞俊, 毛东森, 郭强胜, 韩璐蓬, 卢冠忠. 单分散SiO₂的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响[J]. 物理化学学报, 2012, 28(03): 667-673.

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单分散SiO₂的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响

Effect of Calcination Temperature of Monodispersed SiO₂ on the Performance of Rh-Based Catalysts for CO Hydrogenation

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