H2在WO3表面解离吸附反应的第一性原理研究

doi:10.3866/PKU.WHXB201203021

物理化学学报 >> 2012, Vol. 28 >> Issue (05): 1063-1069.doi: 10.3866/PKU.WHXB201203021

H₂在WO₃表面解离吸附反应的第一性原理研究

田相桂, 张跃, 杨泰生

北京航空航天大学材料科学与工程学院, 北京 100191

收稿日期:2011-10-31 修回日期:2012-02-22 发布日期:2012-04-26
通讯作者: 张跃 E-mail:zhangy@buaa.edu.cn
基金资助:
教育部长江学者和创新团队发展计划(IRT0805)资助项目

First-Principles Study of H₂ Dissociative Adsorption Reactions on WO₃ Surfaces

TIAN Xiang-Gui, ZHANG Yue, YANG Tai-Sheng

School of Materials Science and Engineering, Beihang University, Beijing 100191, P. R. China

Received:2011-10-31 Revised:2012-02-22 Published:2012-04-26
Contact: ZHANG Yue E-mail:zhangy@buaa.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the Cheung Kong Scholars of China and Innovative Research Team Program in University from Ministry of Education, China (IRT0805).

摘要/Abstract

摘要： 采用第一性原理方法对H₂在WO₃表面的解离吸附反应进行了研究. 首先通过清洁表面模型的计算, 证明了c(2×2)重构表面是最稳定的WO₃(001)表面构型; 进而研究了4 种可能的H₂解离吸附模型, 结果表明最可能的吸附反应为两个氢原子吸附在表面O_1c原子上, 氢原子被氧化在表面形成水, 同时伴随着产生一个表面氧空位. 态密度结果表明氢的吸附导致体系能带下移, 导带部分填充电子, 从而阐明了实验中WO₃吸附H₂后电导率上升的微观机理.

关键词: 三氧化钨, 第一性原理计算, 气体传感器, 氢气吸附

Abstract: The reaction mechanism of H₂ dissociative adsorption on WO₃ surfaces was studied by a first-principles method. Calculations for the clean surface indicated that the c(2×2) reconstruction was the most stable surface geometry. Four H₂ dissociative adsorption models were investigated. The optimal configuration was for two H atoms adsorbed at the terminal O_1c site, followed by water formation and an oxygen vacancy on the surface. The density of states (DOS) results revealed that H₂ dissociative adsorption led to partial filling of the conduction band, which accounted for the increase of WO₃ electrical conductivity upon H₂ exposure.

Key words: WO₃, First-principles calculation, Gas sensor, Hydrogen adsorption

MSC2000:

O647

田相桂, 张跃, 杨泰生. H₂在WO₃表面解离吸附反应的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2012, 28(05): 1063-1069.

TIAN Xiang-Gui, ZHANG Yue, YANG Tai-Sheng. First-Principles Study of H₂ Dissociative Adsorption Reactions on WO₃ Surfaces[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2012, 28(05): 1063-1069.

参考文献

(1) Miyake, K.; Kaneko, H.; Sano, M.; Suedomi, N. J. App. Phys. 1984, 55, 2747.

(2) Zheng H. J.;Wang X. D.; Gu, Z. H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25, 1650. [郑华均, 王醒东, 顾正海. 物理化学学报, 2009, 25, 1650.]
(3) Granqvist, C. G. Handbook on Inorganic Electrochromic Materials; Elsevier Science: Amsterdam, 1995; pp 19-27.

(4) Li,W. Z.; Li, J.;Wang, X.; Zhang, S. J.; Chen, Q. Y. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 2343. [李文章, 李洁, 王旋, 张姝娟, 陈启元. 物理化学学报, 2010, 26, 2343.]
(5) Li,W.; Leng,W. H.; Niu, Z. J.; Li, X.; Fei, H.; Zhang, J. Q.; Cao, C. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25, 2427. [李文, 冷文华, 牛振江, 李想, 费会, 张鉴清, 曹楚南. 物理化学学报, 2009, 25, 2427.]
(6) Santato, C.; Ulmann, M.; Augustynski, J. Adv. Mater. 2001, 13, 511.

(7) Liu, Y.;Wang, S.;Wang, T,; Xu, Z. L.; Cheng,W. X.; Jiang, J.; Wei, J. H. Chin. J. Catal. 2010, 31, 485. [刘阳, 王晟, 王騊, 许章炼, 陈文兴, 蒋杰, 韦坚红. 催化学报, 2010, 31, 485.]
(8) Ghimbeu, C. M.; Lumbreras, M.; Siadat, M.; Schoonman, J. Mater. Sci. Semicond. Proc. 2010, 13, 1.

(9) Wang, X.; Miura, N.; Yamazoe, N. Sens. Actuators B: Chem. 2000, 66, 74.

(10) Guerin, J.; Aguir, K.; Bendahan, M.; Lambert-Mauriat, C. Sens. Actuators B: Chem. 2005, 104, 289.

(11) Nakagawa, H.; Yamamoto, N.; Okazaki S.; Chinzei, T.; Asakura, S. Sens. Actuators B: Chem. 2003, 93, 468.

(12) Christofides, C.; Mandelis, A. J. Appl. Phys. 1990, 68, R1.
(13) Matsumiya, M.; Shin,W.; Izu, N.; Murayama, N. Sens. Actuators B: Chem. 2003, 93, 309.

(14) Jakubik,W.; Urbanczyk, M.; Maciak, E. Procedia. Chem. 2009, 1, 200.

(15) Segall, M. D.; Lindan, P. J. D.; Probert, M. J.; Pickard, C. J.; Hasnip, S. J.; Clark, S. J .; Payne, M. C. J. Phys. Condens. Matter. 2002, 14, 2717.

(16) Payne, M. C.; Joannopoulos, J. D.; Allan, D. C.; Teter, M. P.; Vanderbilt, D. H. Phys. Rev. Lett. 1986, 56, 2656.

(17) Perdew, J. P.; Burke, K.; Ernzerhof, M. Phys. Rev. Lett. 1996, 77, 3865.

(18) Monkhorst, H. J.; Pack, J. D. Phys. Rev. B 1976, 13, 5118.
(19) Jin, H.; Zhu, J.; Hu, J. M.; Li, Y.; Zhang, Y. F.; Huang, X.; Ding, K. M.; Chen,W. K. Theor. Chem. Acc. 2011, 130, 103

(20) Fischer, T. H.; Almlof, J. J. Phys. Chem. 1992, 96, 9768.

(21) Woodward, P. M.; Sleight, A.W.; Vogt, T. J. Solid State Chem. 1997, 131, 9.

(22) deWijs, G. A.; de Boer, P. K.; de Groot, R. A.; Kresse, G. Phys. Rev. B 1999, 59, 2684.

(23) Yakovkin, I. N.; Gutoeski, M. Surf. Sci. 2007, 601, 1481.

(24) Chatten, R.; Chadwick, A. V.; Rougier, A.; Lindan, P. J. D. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 3146.
(25) Altman, E. I.; Schwarz, U. D. Adv. Mater. 2010, 22, 2854.

(26) Jones, F. H.; Rawlings, K.; Foord, J. S.; Cox, P. A.; Egdell, R. G.; Pethica, J. B.;Wanklyn, B. M. R. Phys. Rev. B 1995, 52, R14392.
(27) Lambert-Mauriat, C.; Oison, V. J. Phys. Condens. Matter. 2006, 18, 7361.

(28) Jiang, X. S.; Yan, Y. C.; Yuan, S. M.; Mi, S.; Niu, Z. G.; Liang, J. Q. Chin. Phys. B 2010, 19, 107104.

(29) Cora, F.; Patel, A.; Harrison, N. M.; Dovesi, R.; Catlow, C. A. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 12174.

(30) Hu, M.; Zhang, J.;Wang,W. D.; Qin, Y. X. Chin. Phys. B 2011, 20, 082101
(31) Dixon, F. H.; Rawlings, K.; Foord, J. S.; Egdell, R. G.; Wanklyn, B. M. R.; Parker, S. C.; Oliver, P. M. Surf. Sci. 1998, 399, 199.

(32) Hu, M.;Wang,W. D.; Zeng, J.; Qin, Y. X. Chin. Phys. B 2011, 20, 102101.

(33) Kukkola, J.; Maklin, J.; Halonen, N.; Kyllonen, T. Sens. Actuators B: Chem. 2011, 153, 293.

(34) Oliver, P. M.; Parker, S. C.; Egdell, R. G.; Jones, F. H. J. Chem. Soc. 1996, 92, 2049.
(35) Gillet, M.; Lemire, C.; Gillet, E.; Aguir, K. Surf. Sci. 2003, 532, 519.

[1]	方磊,孙铭骏,曹昕睿,曹泽星. 类单晶硅结构Si(C≡C－C₆H₄－C≡C)₄新材料的力学与光学性质：第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 296 -302 .
[2]	汪志刚,曾祥明,张杨,黄娆,文玉华. 应变调控单层氧化锌能带结构的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2015, 31(9): 1677 -1682 .
[3]	安炜, 刘天慧, 王春海, 刁传玲, 罗能能, 刘勇, 戚泽明, 邵涛, 王玉银, 焦桓, 田光善, 荆西平. 基于第一性原理计算的铁电材料BaTiO₃相关振动光谱指认[J]. 物理化学学报, 2015, 31(6): 1059 -1068 .
[4]	杜海英, 王兢, 乔俏, 孙炎辉, 邵强, 李晓干. ZnO/PPy异质纳米复合材料的制备、表征及其气敏特性[J]. 物理化学学报, 2015, 31(4): 800 -806 .
[5]	冯秋霞,于鹏,王兢,李晓干. Y掺杂的ZnO纳米纤维材料的制备及其气敏传感器作用机理[J]. 物理化学学报, 2015, 31(12): 2405 -2412 .
[6]	胡瑞金,王兢,朱慧超. PdO, Au, CdO修饰SnO₂纳米纤维的制备及其气敏特性[J]. 物理化学学报, 2015, 31(10): 1997 -2004 .
[7]	张召艳, 祝全敬, 丁靖, 戴维林, 宗保宁. 不同载体对负载型氧化钨催化剂在己二酸合成反应中的结构及性能影响[J]. 物理化学学报, 2014, 30(8): 1527 -1534 .
[8]	唐伟, 王兢, 姚朋军, 杜海英, 孙炎辉. ZnO掺杂的SnO₂纳米纤维的制备、表征及气敏机理[J]. 物理化学学报, 2014, 30(4): 781 -788 .
[9]	张晴晴, 李容, 张萌萌, 苟兴龙. WO₃纳米棒/石墨烯复合材料的制备及电化学储锂性能[J]. 物理化学学报, 2014, 30(3): 476 -484 .
[10]	崔建功, 张霞, 颜鑫, 李军帅, 黄永清, 任晓敏. 利用表面修饰调制GaAs纳米线的电子结构[J]. 物理化学学报, 2014, 30(10): 1841 -1846 .
[11]	周阳, 胡仙超, 李立清, 陈喜蓉. 中空介孔三氧化钨微球载钯催化剂的甲酸氧化电催化性能[J]. 物理化学学报, 2014, 30(1): 83 -87 .
[12]	周阳, 刘委明, 胡仙超, 褚有群, 马淳安. 纳米三氧化钨复合催化剂的制备及对甲醇电催化性能[J]. 物理化学学报, 2013, 29(07): 1487 -1493 .
[13]	郭雷, 胡舸, 封文江, 张胜涛. 闪锌矿MTe (M=Zn/Mg)的几何结构、弹性性质、电子结构和光学性质[J]. 物理化学学报, 2013, 29(05): 929 -936 .
[14]	周阳, 褚有群, 刘委明, 马淳安. 纳米三氧化钨修饰碳纳米管载铂催化剂对甲醇氧化的电催化性能[J]. 物理化学学报, 2013, 29(02): 287 -292 .
[15]	黄晔, 刘昱阳, 李文章, 陈启元. 煅烧温度对阳极氧化WO₃多孔薄膜的形貌及光电化学性能的影响[J]. 物理化学学报, 2012, 28(04): 865 -870 .

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First-Principles Study of H₂ Dissociative Adsorption Reactions on WO₃ Surfaces

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