H2在WO3表面解离吸附反应的第一性原理研究

doi:10.3866/PKU.WHXB201203021

物理化学学报 >> 2012, Vol. 28 >> Issue (05): 1063-1069.doi: 10.3866/PKU.WHXB201203021

H₂在WO₃表面解离吸附反应的第一性原理研究

田相桂, 张跃, 杨泰生

北京航空航天大学材料科学与工程学院, 北京 100191

收稿日期:2011-10-31 修回日期:2012-02-22 发布日期:2012-04-26
通讯作者: 张跃 E-mail:zhangy@buaa.edu.cn
基金资助:
教育部长江学者和创新团队发展计划(IRT0805)资助项目

First-Principles Study of H₂ Dissociative Adsorption Reactions on WO₃ Surfaces

TIAN Xiang-Gui, ZHANG Yue, YANG Tai-Sheng

School of Materials Science and Engineering, Beihang University, Beijing 100191, P. R. China

Received:2011-10-31 Revised:2012-02-22 Published:2012-04-26
Contact: ZHANG Yue E-mail:zhangy@buaa.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the Cheung Kong Scholars of China and Innovative Research Team Program in University from Ministry of Education, China (IRT0805).

摘要/Abstract

摘要： 采用第一性原理方法对H₂在WO₃表面的解离吸附反应进行了研究. 首先通过清洁表面模型的计算, 证明了c(2×2)重构表面是最稳定的WO₃(001)表面构型; 进而研究了4 种可能的H₂解离吸附模型, 结果表明最可能的吸附反应为两个氢原子吸附在表面O_1c原子上, 氢原子被氧化在表面形成水, 同时伴随着产生一个表面氧空位. 态密度结果表明氢的吸附导致体系能带下移, 导带部分填充电子, 从而阐明了实验中WO₃吸附H₂后电导率上升的微观机理.

关键词: 三氧化钨, 第一性原理计算, 气体传感器, 氢气吸附

Abstract: The reaction mechanism of H₂ dissociative adsorption on WO₃ surfaces was studied by a first-principles method. Calculations for the clean surface indicated that the c(2×2) reconstruction was the most stable surface geometry. Four H₂ dissociative adsorption models were investigated. The optimal configuration was for two H atoms adsorbed at the terminal O_1c site, followed by water formation and an oxygen vacancy on the surface. The density of states (DOS) results revealed that H₂ dissociative adsorption led to partial filling of the conduction band, which accounted for the increase of WO₃ electrical conductivity upon H₂ exposure.

Key words: WO₃, First-principles calculation, Gas sensor, Hydrogen adsorption

MSC2000:

O647

田相桂, 张跃, 杨泰生. H₂在WO₃表面解离吸附反应的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2012, 28(05): 1063-1069.

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First-Principles Study of H₂ Dissociative Adsorption Reactions on WO₃ Surfaces

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