钨含量对W/SiO2/Al2O3催化剂上1-丁烯自歧化反应的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB201503032

物理化学学报 >> 2015, Vol. 31 >> Issue (5): 933-940.doi: 10.3866/PKU.WHXB201503032

钨含量对W/SiO₂/Al₂O₃催化剂上1-丁烯自歧化反应的影响

柳娜¹, 张辉¹, 薛念华², 丁维平²

1 西安科技大学化学与化工学院, 西安710054;
2 南京大学化学与化工学院, 介观化学教育部重点实验室, 南京210093

收稿日期:2014-12-30 修回日期:2015-02-17 发布日期:2015-05-08
通讯作者: 柳娜 E-mail:liuna307@126.com
基金资助:
国家自然科学基金(21403164)和国家大学生创新创业训练项目(S14024)资助

Influence of Tungsten Loadings on the 1-Butene Metathesis Reaction over W/SiO₂/Al₂O₃ Catalysts

LIU Na¹, ZHANG Hui¹, XUE Nian-Hua², DING Wei-Ping²

1 College of Chemistry and Chemical Engineering, Xi'an University of Science and Technology, Xi'an 710054, P. R. China;
2 Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of MOE, College of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing University, Nanjing 210093, P. R. China

Received:2014-12-30 Revised:2015-02-17 Published:2015-05-08
Contact: LIU Na E-mail:liuna307@126.com
Supported by:
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (21403164) and National Innovation Experiment Program for University Students, China (S14024).

摘要/Abstract

摘要：

采用浸渍法制备了一系列钨负载量不同的W/SiO₂/Al₂O₃ 催化剂. 采用X 射线衍射(XRD)、激光拉曼(Raman)光谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和氨程序升温脱附(NH₃-TPD)等技术对催化剂进行了表征. 实验结果表明: 钨的负载量对催化剂上氧化钨物种的分散程度、还原性以及催化剂的酸性有非常重要的影响. 对该类催化剂上1-丁烯自歧化反应进行了详细考察, 结果表明: 当钨的质量分数为6.0%时,W/SiO₂/Al₂O₃催化剂表现出最佳的歧化活性和稳定性. 原因在于6.0%的钨负载量可以使催化剂上氧化钨物种具有中等程度的分散性、合适的还原性, 并且使催化剂具有一定程度的酸性, 这些因素有利于在催化剂上形成烯烃歧化活性位.

关键词: 1-丁烯, 丙烯, 歧化, 钨负载量, 催化活性

Abstract:

A series of W/SiO₂/Al₂O₃ catalysts with various tungsten loadings were synthesized via the impregnation method. The as-synthesized catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, ultraviolet-visible (UV-Vis) spectroscopy, H2 temperature-programmed reduction (H₂-TPR), and NH₃ temperature-programmed desorption (NH₃-TPD). The results reveal that the tungsten loadings were crucial to the dispersion and reducibility of the tungsten oxide species and the acidity of catalysts. The catalytic performances were also investigated during the metathesis of 1-butene to propene. Amongst these catalysts, W/SiO₂/Al₂O₃ with a tungsten mass fraction of 6.0% gave the highest activity and stability during the 1-butene metathesis reaction. The excellent catalytic performance of the catalyst containing a tungsten mass fraction of 6.0% is attributed to its moderate dispersion, suitable reducibility of the WO_x species and suitable acidity. We speculate that these factors are favorable for the formation of active centers for olefin metathesis.

Key words: 1-Butene, Protene, Metathesis, Tungsten loading, Catalytic activity

MSC2000:

O643

柳娜, 张辉, 薛念华, 丁维平. 钨含量对W/SiO₂/Al₂O₃催化剂上1-丁烯自歧化反应的影响[J]. 物理化学学报, 2015, 31(5): 933-940.

LIU Na, ZHANG Hui, XUE Nian-Hua, DING Wei-Ping. Influence of Tungsten Loadings on the 1-Butene Metathesis Reaction over W/SiO₂/Al₂O₃ Catalysts[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2015, 31(5): 933-940.

参考文献

(1) Lu, H. Q.; Shi, L.; He, C.; Weng, W. Z.; Huang, C. J.; Wan, H. L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 2697. [鲁怀乾, 石磊, 何冲, 翁维正, 黄传敬, 万惠霖. 物理化学学报, 2012, 28, 2697.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201207091
(2) Zhu, X. X.; Li, X. J.; Xie, S. J.; Liu, S. L.; Xu, G. L.; Xin, W. J.; Huang, S. J.; Xu, L. Y. Catal. Surv. Asia 2009, 13, 1. doi: 10.1007/s10563-008-9055-3
(3) Wang, F.; Yan, S. J.; Yong, X. J.; Luo, C. T.; Zhang, Q.; Wen, P. Y.; Gong, Y. J.; Dou, T. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 358. [王峰, 顔蜀雋, 雍晓静, 罗春桃, 张卿, 温鹏宇, 巩雁军, 窦涛. 物理化学学报, 2013, 29, 358.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201211143
(4) Hu, B.; Liu, H.; Tao, K.; Xiong, C. R.; Zhou, S. H. J. Phys. Chem. C. 2013, 117, 26385. doi: 10.1021/jp4098028
(5) Bouchmella, K.; Stoyanova, M.; Rodemerck, U.; Debecker, D. P.; HubertMutina, P. Catal. Commun. 2015, 58, 183. doi: 10.1016/j.catcom.2014.09.024
(6) Mazoyer, E.; Szeto, K. C.; Merle, N.; Norsic, S.; Boyron, O.; Basset, J. M.; Taoufik, M.; Nicholas, C. P. J. Catal. 2013, 301, 1. doi: 10.1016/j.jcat.2013.01.016
(7) Xuan, D.; Liu, S.; Dong, J.; Wang, Y. D. Nat. Gas Chem. Ind. 2014, 39, 29. [宣东, 刘苏, 董静, 王仰东. 天然气化工, 2014, 39, 29.]
(8) Cui, Y. M.; Liu, N.; Xia, Y. F.; Lü, J. G.; Zheng, S. J.; Xue, N. H.; Peng, L. M.; Guo, X. F.; Ding, W. P. J. Mol. Catal. A: Chem. 2014, 394, 1. doi: 10.1016/j.molcata.2014.06.027
(9) Liu, H. J.; Zhang, L.; Li, X. J.; Huang, S. J.; Liu, S. L.; Xin, W. J.; Xie, S. J.; Xu, L. Y. J. Nat. Gas Chem. 2009, 18, 331 doi: 10.1016/S1003-9953(08)60113-9
(10) Li, R.; Yuan, G. M.; Chen, S. L.; Hua, D. R.; Zhou, Z.; Sang, L.; Chen, A. C. J. Fuel Chem. Technol. 2012, 40, 855. [李睿, 袁桂梅, 陈胜利, 华德润, 周政, 桑磊, 陈爱城. 燃料化学学报, 2012, 40, 855.]
(11) Amakawa, K;Wrabetz, S.; Kröhnert, J.; Tzolova-Müller, G.; Schlögl, R.; Trunschke, A. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 11462. doi: 10.1021/ja3011989
(12) Debecker, D. P.; Stoyanova, M.; Rodemerck, U.; Colbeau- Justin, F.; Boissère, C.; Chaumonnot, A.; Bonduelle, A.; Sanchez, C. Appl. Catal. A 2014, 470, 458. doi: 10.1016/j.apcata.2013.06.041
(13) Xu, F.; Jiang, W. L.; Li, P. D.; Zhou, G. L.; Zhou, H. J. Chem. Ind. Eng. Prog. 2014, 33, 3253. [徐峰, 姜伟丽, 李沛东, 周广林, 周红军. 化工进展2014, 33, 3253. ]
(14) Hu, J. C.; Wang, Y. D.; Chen, L. F.; Richards, R.; Yang, W. M.; Liu, Z. C.; Xu, W. Microporous Mesoporous Mat. 2006, 93, 158. doi: 10.1016/j.micromeso.2006.02.019
(15) Hua, D. R.; Chen, S. L.; Yuan, G. M.; Wang, Y. L.; Zhao, Q. F.; Wang, X. L.; Fu, B. Microporous Mesoporous Mat. 2011, 143, 320. doi: 10.1016/j.micromeso.2011.03.012
(16) Spamer, A.; Dube, T. I.; Moodley, D. J.; van Schalkwyk, C.; Botha, J. M. Appl. Catal. A 2003, 255, 153. doi: 10.1016/S0926-860X(03)00537-4
(17) Maksasithorn, S.; Debecker, D. P.; Praserthdam, P.; Panpranot, J.; Suriye, K.; Ayudhya, S. K. N. Chin. J. Catal. 2014, 35, 232. doi: 10.1016/S1872-2067(12)60760-8
(18) Liu, N.; Ding, S. L.; Cui, Y. M.; Xue, N. H.; Peng, L. M.; Guo, X. F.; Ding, W. P. Chem. Eng. Res. Des. 2013, 91, 573. doi: 10.1016/j.cherd.2012.08.008
(19) Huang, S. J.; Liu, H. J.; Zhang, L.; Liu, S. L.; Xin, W. J.; Li, X. J.; Xie, S. J.; Xu, L. Y. Appl. Catal. A 2011, 404, 113. doi: 10.1016/j.apcata.2011.07.020
(20) Benitez, V. M.; Figoli, N. S. Catal. Commun. 2002, 3, 487. doi: 10.1016/S1566-7367(02)00192-9
(21) Huang, S. J.; Chen, F. C.; Liu, S. L.; Zhu, Q. J.; Zhu, X. X.; Xin, W. J.; Feng, Z. C.; Li, C.; Wang, Q. X.; Xu, L. Y. J. Mol. Catal. A: Chem. 2007, 267, 224. doi: 10.1016/j.molcata.2006.11.048
(22) Horsley, J. A.; Wachs, I. E.; Brown, J. M.; Via, G. H.; Hardcastle, F. D. J. Phys. Chem. 1987, 91, 4014. doi: 10.1021/j100299a018
(23) Ross-Medgaarden, E. I.; Wachs, I. E. J. Phys Chem. C 2007, 111, 15089. doi: 10.1021/jp074219c
(24) Ramírez, J.; Gutiérrez-Alejandre, A. J. Catal. 1997, 170 (1), 108. doi: 10.1006/jcat.1997.1713
(25) Zhao, Q. F.; Chen, S. L.; Gao, J. S.; Xu, C. M. Transition Met. Chem. 2009, 34, 621. doi: 10.1007/s11243-009-9239-3
(26) Spamer, A.; Dube, T. I.; Moodley, D. J.; van Schalkwyk, C.; Botha, J. M. Appl. Catal. A 2003, 255, 133. doi: 10.1016/S0926-860X(03)00535-0
(27) Westhoff, R.; Moulijn, J. A. J. Catal. 1977, 46, 414. doi: 10.1016/0021-9517(77)90225-1
(28) Vermaire, D. C.; Vanberge, P. C. J. Catal. 1989, 116, 309. doi: 10.1016/0021-9517(89)90098-5
(29) Wang, Y. D.; Chen, Q. L.; Yang, W. M.; Xie, Z. K.; Xu, W.; Huang, D. Y. Appl. Catal. A 2003, 250, 25. doi: 10.1016/S0926-860X(03)00186-8

[1]	张婷,李翠翠,王伟,郭兆琦,庞爱民,马海霞. 三维氧化铁/石墨烯的构建及其对CL-20的热分解性能的影响[J]. 物理化学学报, 2020, 36(6): 1905048 -0 .
[2]	费慧芳,刘永鹏,魏传亮,张煜婵,冯金奎,陈传忠,于慧君. 基于聚碳酸丙烯酯基聚合物电解质和有机正极的全固态钠电池[J]. 物理化学学报, 2020, 36(5): 1905015 -0 .
[3]	王粉粉, 王芃, 牛洪瑶, 余莹凤, 孙平川. 固体NMR研究PAA/PEO共混物中氢键相互作用与结构演化[J]. 物理化学学报, 2020, 36(4): 1912016 -0 .
[4]	陈锐杰,李娣,方振远,黄元勇,罗必富,施伟东. In₂O₃三维纳米结构的控制合成及高效光解水产氢活性研究[J]. 物理化学学报, 2020, 36(3): 1903047 -0 .
[5]	Rahim Shah,Naveed Alam,Amir A.Razzaq,杨成,陈宇杰,胡加鹏,赵晓辉,彭扬,邓昭. 粘结剂对形貌各异的石墨负极电化学性能的影响[J]. 物理化学学报, 2019, 35(12): 1382 -1390 .
[6]	翟岩亮, 张少龙, 张络明, 尚蕴山, 王文轩, 宋宇, 姜彩彤, 巩雁军. 不同B，Al分布对ZSM-5分子筛的甲醇制丙烯反应性能的影响[J]. 物理化学学报, 2019, 35(11): 1248 -1258 .
[7]	徐禄禄,赵侦超,赵蓉蓉,喻瑞,张维萍. 镁改性对HZSM-5分子筛催化乙烯制丙烯的影响[J]. 物理化学学报, 2019, 35(1): 92 -100 .
[8]	郑江波,陈智明,胡志诚,张杰,黄飞. 新型基于二氟苯并噻二唑和双噻吩丙烯腈共轭聚合物的设计、合成及光伏性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(8): 1635 -1643 .
[9]	刘宁亮,沈环. 飞秒脉冲作用下氯丙烯的多光子解离和电离动力学[J]. 物理化学学报, 2017, 33(3): 500 -505 .
[10]	兰海,肖熙,袁善良,张彪,周桂林,蒋毅. 无额外供氢体下负载型MoFeO_x催化剂催化甘油制丙烯醇[J]. 物理化学学报, 2017, 33(11): 2301 -2309 .
[11]	胡思,张卿,巩雁军,张瑛,吴志杰,窦涛. HZSM-5分子筛在甲醇制丙烯反应中的失活与再生[J]. 物理化学学报, 2016, 32(7): 1785 -1794 .
[12]	吴伟,刘丹丹,徐志成,宫清涛,黄建滨,张磊,张路. 支链化甜菜碱和阳离子表面活性剂在聚甲基丙烯酸甲酯表面的吸附及其润湿性质[J]. 物理化学学报, 2016, 32(5): 1214 -1220 .
[13]	边高峰,黄华,占玲玲,吕晓静,曹枫,张诚,张玉建. 有机荧光分子2-氰基-3-(3, 4-二甲氧基苯基)-2-丙烯酰胺的可逆压致变色和质子刺激响应性能[J]. 物理化学学报, 2016, 32(2): 589 -594 .
[14]	黄伟新,千坤,邬宗芳,陈士龙. 金催化作用的结构敏感性[J]. 物理化学学报, 2016, 32(1): 48 -60 .
[15]	陆业昌,李文宏,张永强,李学丰,董金凤. 部分水解聚丙烯酰胺与蠕虫状胶束在微米级毛细管中的驱替粘度[J]. 物理化学学报, 2016, 32(1): 365 -372 .

钨含量对W/SiO₂/Al₂O₃催化剂上1-丁烯自歧化反应的影响

Influence of Tungsten Loadings on the 1-Butene Metathesis Reaction over W/SiO₂/Al₂O₃ Catalysts

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