有机染料敏化太阳电池中激发态弛豫和电子注入的超快光谱研究

doi:10.3866/PKU.WHXB201511031

物理化学学报 >> 2016, Vol. 32 >> Issue (1): 329-336.doi: 10.3866/PKU.WHXB201511031

有机染料敏化太阳电池中激发态弛豫和电子注入的超快光谱研究

杨林^1,²,李阳^1,²,陈淑^1,²,张静¹,张敏^1,*(),王鹏¹

¹ 中国科学院长春应用化学研究所, 高分子物理与化学国家重点实验室, 长春 130022
² 中国科学院大学,北京 100049

收稿日期:2015-10-02 发布日期:2016-01-13
通讯作者: 张敏 E-mail:min.zhang@ciac.ac.cn
基金资助:
国家自然科学基金(51473158, 91233206, 51125015)

Ultrafast Spectroscopic Studies of Excited State Relaxation and Electron Injection in Organic Dye-Sensitized Solar Cells

Lin YANG^1,²,Yang LI^1,²,Shu CHEN^1,²,Jing ZHANG¹,Min ZHANG^1,*(),Peng WANG¹

¹ State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry, Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130022, P.R.China
² University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P.R.China

Received:2015-10-02 Published:2016-01-13
Contact: Min ZHANG E-mail:min.zhang@ciac.ac.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(51473158, 91233206, 51125015)

摘要/Abstract

摘要：

为了实现窄能隙有机光敏剂的理性设计,有必要全面理解发生在二氧化钛/染料/电解质复杂界面的激发态演化动力学。本文通过构建分别以苯并噻二唑-苯甲酸(BTBA)和吡啶并噻二唑-苯甲酸(PTBA)为电子受体的有机给受体染料,借助超快瞬态吸收光谱测量与理论模拟,我们发现在实际的二氧化钛/染料/电解质界面存在激发态多步弛豫与多态电子注入的过程。密度泛函理论及含时密度泛函理论计算表明,二氧化钛表面的光激发产生的"热"激发态染料分子会通过分子片段间的扭转运动发生显著的多步结构弛豫,最终形成共轭骨架具有醌式结构、更加平面化的平衡构型。通过对飞秒瞬态吸收光谱进行目标分析,我们发现相对于以苯并噻二唑-苯甲酸为电子受体的染料,以吡啶并噻二唑-苯甲酸为电子受体的染料呈现出较慢的电子注入速率与较短的激发态寿命,导致总的电子注入产率较低,给出了基于该染料所制备的太阳电池的外量子产率峰值低的原因。

关键词: 太阳电池, 有机染料, 界面, 激发态, 电荷转移

Abstract:

Unlocking the dynamics of the evolution of the excited state at the complicated titania/dye/ electrolyte interface in organic dye-sensitized solar cells is crucial to provide a basis for the rational design of low-energy-gap organic photosensitizers.By constructing two organic donor-acceptor dyes composed of benzothiadiazole-benzoic acid (BTBA) and pyridothiadiazole-benzoic acid (PTBA) as electron acceptors, we have identified the images of multiple-step relaxations of the excited state and multiple-state electron injections at the titania/dye/electrolyte interface using ultrafast transient absorption spectroscopic measurements in conjunction with theoretical simulations.Density functional theory and time-dependent density functional theory calculations indicate that there should be torsion-induced excited state relaxations from an optically generated"hot"excited state to the equilibrium excited state characteristic of a more planar conjugated backbone and a quinonoid structure for dye molecules on the titania surface, suggesting the probable presence of multiple-state electron injections at the titania/dye/electrolyte interface.In virtue of a target analysis of femtosecond transient absorption spectra, we have found that the dye with PTBA features a much lower overall electron injection yield with respect to the dye with BTBA owing to the sluggish electron injection and short lifetime of the excited state, accounting for a lower maximum of external quantum efficiencies of the device made from the dye with PTBA as an acceptor.

Key words: Solar cell, Organic dye, Interface, Excited state, Charge transfer

MSC2000:

O644

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杨林,李阳,陈淑,张静,张敏,王鹏. 有机染料敏化太阳电池中激发态弛豫和电子注入的超快光谱研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(1): 329-336.

Lin YANG,Yang LI,Shu CHEN,Jing ZHANG,Min ZHANG,Peng WANG. Ultrafast Spectroscopic Studies of Excited State Relaxation and Electron Injection in Organic Dye-Sensitized Solar Cells[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2016, 32(1): 329-336.

参考文献

1	O'Regan B. ; Grätzel M. Nature 1991, 353, 737.
2	Robertson N. Angew. Chem. Int. Edit 2006, 45, 2338.
3	Imahori H. ; Umeyama T. ; Ito S. Accounts Chem. Res 2009, 42, 1809.
4	Mishra A. ; Fischer M. K. R. ; Bäuerle P. Angew. Chem. Int. Edit 2009, 48, 2474.
5	Vougioukalakis G. C. ; Philippopoulos A. I. ; Stergiopoulos T. ; Falaras P. Coord. Chem. Rev 2011, 255, 2602.
6	Li C. ; Wonneberger H. Adv. Mater 2012, 24, 613.
7	Yen Y. S. ; Chou H. H. ; Chen Y. C. ; Hsu C. Y. ; Lin J. T. J. Mater. Chem 2012, 22, 8734.
8	Li L. L. ; Diau E. W. G. Chem. Soc. Rev 2013, 42, 291.
9	Liang, M.; Chen, J. Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 3453. doi: 10.1039/c3cs35372a.
10	Zhang S. ; Yang X. ; Numata Y. ; Han L. Energy Environ. Sci 2013, 6, 1443.
11	Wu Y. ; Zhu W. Chem. Soc. Rev 2013, 42, 2039.
12	Kakiage K. ; Aoyama Y. ; Yano T. ; Oya K. ; Fujisawa J. I. ; Hanaya M. Chem. Commun. 2015, 51, 15894.
13	Zhang M. ; Wang Y. ; Xu M. ; Ma W. ; Li R. ; Wang P. Energy Environ. Sci 2013, 6, 2944.
14	Mathew S. ; Yella A. ; Gao P. ; Humphry-Baker R. ; Curchod B. F. E. ; Ashari-Astani N. ; Tavernelli I. ; Rothlisberger U. ; Nazeeruddin M. K. ; Grätzel M. Nat. Chem 2014, 6, 242.
15	Martín C. ; Ziółek M. ; Marchena M. ; Douhal A. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 23183.
16	Ziółek M. ; Cohen B. ; Yang X. ; Sun L. ; Paulose M. ; Varghese O. K. ; Grimes C. A. ; Douhal A. Phys. Chem. Chem. Phys 2012, 14, 2816.
17	Wang Y. ; Yang L. ; Xu M. ; Zhang M. ; Cai Y. ; Li R. ; Wang P. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 16441.
18	Yao Z. ; Yang L. ; Cai Y. ; Yan C. ; Zhang M. ; Cai N. ; Dong X. ; Wang P. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 2977.
19	Yao Z. ; Yan C. ; Zhang M. ; Li R. ; Cai Y. ; Wang P. Adv. Energy Mater 2014, 4, 1400244.
20	Zhang M. ; Yao Z. ; Yan C. ; Cai Y. ; Ren Y. ; Zhang J. ; Wang P. ACS Photonics 2014, 1, 710.
21	Zhang M. ; Yang L. ; Yan C. ; Ma W. ; Wang P. Phys. Chem. Chem. Phys 2014, 16, 20578.
22	Wang P. ; Zakeeruddin S. M. ; Comte P. ; Charvet R. ; Humphry-Baker R. ; Grätzel M. J. Phys. Chem. B 2003, 107, 14336.
23	Frisch M. J. ; Trucks G. W. ; Schlegel H. B. ; et al 01; Gaussian Inc.: Wallingford, CT 2009.
24	Ernzerhof M. ; Scuseria G. E. J. Chem. Phys 1999, 110, 5029.
25	Adamo C. ; Barone V. J. Chem. Phys 1999, 110, 6158.
26	Jacquemin D. ; Perpète E. A. ; Scuseria G. E. ; Ciofine I. ; Adamo C. J. Chem. Theory Comput 2008, 4, 123.
27	Lynch B. J. ; Fast P. L. ; Harris M. ; Truhlar D. G. J. Phys. Chem. A 2000, 104, 4811.
28	Pastore M. ; Mosconi E. ; De Angelis F. ; Gätzel M. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 7205.
29	Cossi M. ; Rega N. ; Scalmani G. ; Barone V. J. Comput. Chem 2003, 24, 669.
30	Perpete E. A. ; Jacquemin D. J. Photochem. Photobiol. A: Chem 2007, 187, 40.
31	Wang Y. ; Yang L. ; Zhang J. ; Li R. ; Zhang M. ; Wang P. ChemPhysChem 2014, 15, 1037.
32	Snellenburg, J. J.; Laptenok, S. P.; Seger, R.; Mullen, K. M.; van Stokkum, I. H. M. J. Stat. Softw. 2012, 49, 1
33	Liu J. ; Li R. ; Si X. ; Zhou D. ; Shi Y. ; Wang Y. ; Wang P. Energy Environ. Sci 2010, 3, 1924.
34	Cai N. ; Wang Y. ; Xu M. ; Fan Y. ; Li R. ; Zhang M. ; Wang P. Adv. Funct. Mater 2013, 23, 1846.
35	Kukura P. ; McCamant D.W. ; Yoon S. ; Wandschneider D. B. ; Mthies R. A. Science 2005, 310, 1006.
36	Tamai N. ; Miyasaka H. Chem. Rev 2000, 100, 1875.
37	Dreuw A. ; Weisman J. L. ; Head-Gordon M. J. Chem. Phys 2003, 119, 2943.
38	Frank, J. Trans. Faraday Soc. 1926, 21, 536. doi: 10.1039/tf9262100536.
39	Condon E. Phys. Rev 1926, 28, 1182.
40	Lanzani G. ; Nisoli M. ; De Silvestri S. ; Barbarella G. ; Zambianchi M. ; Tubino R. Phys. Rev. B 1996, 53, 4453.
41	Nelson T. ; Fernandez-Alberti S. ; Roitberg A. E. ; Tretiak S. Accounts Chem. Res 2014, 47, 1155.
42	O'Regan B. C. ; Durrant J. R. Accounts Chem. Res 2009, 42, 1799.
43	Duffy N. W. ; Peter L. M. ; Rajapakse R. M. G. ; Wijayant K. G. U. Electrochem. Commun 2000, 2, 658.
44	O'Regan B. C. ; Bakker K. ; Kroeze J. ; Smit H. ; Sommeling P. ; Durrant J. R. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 17155.
45	Bisquert J. Phys. Chem. Chem. Phys 2003, 5, 5360.

[1]	王文亮, 张灏纯, 陈义钢, 史海峰. 具有光催化与光芬顿反应协同作用的2D/2D α-Fe₂O₃/g-C₃N₄ S型异质结用于高效降解四环素[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2201008 - .
[2]	孙轲, 赵永青, 殷杰, 靳晶, 刘翰文, 席聘贤. 有机配体表面改性NiCo₂O₄纳米线用于水全分解[J]. 物理化学学报, 2022, 38(6): 2107005 - .
[3]	朱思颖, 李辉阳, 胡忠利, 张桥保, 赵金保, 张力. 锂离子电池氧化亚硅负极结构优化和界面改性研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(6): 2103052 - .
[4]	宋雨珂, 谢文富, 邵明飞. 一体化电极电催化二氧化碳还原研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(6): 2101028 - .
[5]	俞宏伟, 李实, 李金龙, 朱韶华, 孙成珍. 气驱油油气混相过程的界面传质特性及其分子机制[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2006061 - .
[6]	殷宇豪, 沈阳, 王虎, 陈肖, 邵林, 华文宇, 王娟, 崔义. TiN/Hf_xZr_1-xO₂/TiN铁电电容器的原位生长与表征[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2006016 - .
[7]	邹菁云, 高冰, 张小品, 唐磊, 冯思敏, 金赫华, 刘碧录, 成会明. 一维碳纳米管/二维二硫化钼混合维度异质结的原位制备及其电荷转移性能[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2008037 - .
[8]	常明凯, 胡娜, 李遥, 鲜东帆, 周万强, 王静一, 时燕琳, 刘春立. Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003031 - .
[9]	刘苗苗, 王文娟, 郝秀萍, 董晓燕. Aβ40和hIAPP在溶液和表面的成核与交叉成核聚集行为[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2002024 - .
[10]	何子旭, 陈亚威, 黄凡洋, 揭育林, 李新鹏, 曹瑞国, 焦淑红. 氟代溶剂在锂金属电池中的应用[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2205005 - .
[11]	马来鹏, 任文才, 成会明. 表面电荷转移掺杂石墨烯的研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(1): 2012080 - .
[12]	宋厚甫, 康飞宇. 石墨烯导热研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(1): 2101013 - .
[13]	李瀚, 李芳, 余家国, 曹少文. 二维/二维FeNi-LDH/g-C₃N₄复合光催化剂用于促进CO₂光还原反应[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2010073 - .
[14]	张鹏, 王继全, 李源, 姜丽莎, 王壮壮, 张高科. 非贵金属助剂Ni₂P修饰类石墨碳氮化物光催化剂增强可见光光催化产氢性能[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2009102 - .
[15]	王艳秋, 钟子欣, 刘唐康, 刘国亮, 洪昕林. Cu@UiO-66衍生的Cu⁺-ZrO₂界面位点用于高效催化CO₂加氢制甲醇[J]. 物理化学学报, 2021, 37(5): 2007089 - .

有机染料敏化太阳电池中激发态弛豫和电子注入的超快光谱研究

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