蓝宝石衬底上化学气相沉积法生长石墨烯

doi:10.3866/PKU.WHXB201512183

摘要/Abstract

摘要：

化学气相沉积(CVD)法是制备大面积、高质量石墨烯材料的主要方法之一,但存在衬底转移和碳固溶等问题,本文选用蓝宝石衬底弥补了传统CVD法的不足。利用CVD法在蓝宝石衬底上生长石墨烯材料,研究生长温度对石墨烯表面形貌和晶体质量的影响。原子力显微镜(AFM)、光学显微镜(OM)、拉曼光谱和霍尔测试表明,低温生长有利于保持材料表面的平整度,高温生长有利于提高材料的晶体质量。研究氢气和碳源对蓝宝石衬底表面刻蚀作用机理,发现氢气对蓝宝石衬底有刻蚀作用,而单纯的碳源不能对衬底产生刻蚀效果。在1200 ℃下,直径为50 mm的晶圆级衬底上获得平整度和质量相对较好的石墨烯材料,室温下载流子迁移超过1000 cm²·V^-1·s^-1。

关键词: 石墨烯, 蓝宝石, 化学气相沉积法, 生长温度, 刻蚀机理

Abstract:

Epitaxial graphene by chemical vapor deposition (CVD) is one of the main methods to fabricate high-quality wafer-scale graphene materials. However, CVD-grown graphene on metal substrates has some disadvantages, such as the need for a transfer process and carbon atoms dissolved into the metal substrate. In this work, we evaluate sapphire substrates to overcome those disadvantages. The morphology and crystal quality of the samples grown at different temperatures were characterized by atomic force microscopy (AFM), optical microscopy (OM), Raman spectroscopy, and a Hall measurement system. To ease the etching process of carbon atoms to the substrate, we adopt a very low carbon concentration of 0.01%. AFM and Raman results show that the surface morphologies of samples grown at lower temperatures were smoother, whereas the quality of samples grown at higher temperatures was better. The sapphire substrate was etched in an H₂ environment, while it was not etched only by carbon source without H₂ environment. Epitaxial graphene with flat surface morphology and good crystal quality was prepared on a c-plane sapphire substrate (diameter: 50 mm) at a growth temperature of 1200 ℃. The carrier mobility is above 1000 cm²·V^-1·s^-1 at room temperature.

Key words: Graphene, Sapphire, Chemical vapor deposition, Growth temperature, Etching mechanism

MSC2000:

O646

刘庆彬,蔚翠,何泽召,王晶晶,李佳芦,伟立,冯志红. 蓝宝石衬底上化学气相沉积法生长石墨烯[J]. 物理化学学报, 2016, 32(3): 787-792.

Qing-Bin LIU,Cui YU,Ze-Zhao HE,Jing-Jing WANG,Jia LI,Wei-Li LU,Zhi-Hong FENG. Epitaxial Graphene on Sapphire Substrate by Chemical Vapor Deposition[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2016, 32(3): 787-792.

参考文献

1	Novoselov K. S. ; Geim A. K. ; Morozov S. V. ; Jiang D. ; Zhang Y. ; Dubonos S. V. ; Grigorieva I. V. ; Firsov A. A. Science 2004, 306 (5696), 666.
2	Geim A. K. ; Novoselov K. S. Nat. Mater 2007, 6, 183.
3	Li X. S. ; Cai W.W. ; An J. ; Kim S. ; Nah J. ; Yang D. X. ; Piner R. ; Velamakanni A. ; Jung I. ; Tutuc E. ; Banerjee S. K. ; Colombo L. ; Ruoff R. S. Science 2009, 324 (5932), 1312.
4	Bae S. ; Kim H. ; Lee Y. B. ; Xu X. F. ; Park J. S. ; Zheng Y. ; Balakrishnan J. ; Lei T. ; Kim H. R. ; Song Y. ; I I. ; Kim Y. J. ; Kim K. S. ; Özyilmaz B. ; Ahn J. H. ; Hong B. H. ; Iijima S. Nat. Nanotechnol 2010, 5, 574.
5	Li X. S. ; Cai W.W. ; Colombo L. ; Ruoff R. S. Nano Lett 2009, 9 (12), 4268.
6	Bi H. ; Huang F. Q. ; Zhao W. ; Lü X. J. ; Chen J. ; Lin T. Q. ; Wan D. Y. ; Xie X. M. ; Jiang M. H. Carbon 2012, 50 (8), 2703.
7	Hwang J. ; Shields V. B. ; Thomas C. I. ; Shivaraman S. ; Hao D. ; Kim M. ; Woll A. R. ; Kim M. ; Spencer M. G. J. Cryst. Grow 2010, 312 (21), 3219.
8	Maeda F. ; Hibino H. Jpn. J. Appl. Phys 2010, 49 (4), 04D.
9	Fanton M. A. ; Robinson J. A. ; Puls C. ; Liu Y. ; Hollander M.J. ; Weiland B. E. ; LaBella M. ; Trumbull K. ; Kasarda R. ; Howsare C. ; Stitt J. ; Snyder D. W. ACS Nano 2011, 5 (10), 8062.
10	Hwang J. ; Kim M. ; Campbell D. ; Alsalman H. A. ; Kwak J.Y. ; Shivaraman S. ; Woll A. R. ; Singh A. K. ; Hennig R. G. ; Gorantla S. ; Rümmeli M. H. ; Spencer M. G. ACS Nano 2013, 7 (1), 385.
11	Robinson J. A. ; Wetherington M. ; Tedesco J. L. ; Campbell P.M. ; Weng X. ; Stitt J. ; Fanton M. A. ; Frantz E. ; Snyder D. ; VanMil B. L. ; Jernigan G. G. ; Myers-Ward R. L. ; Eddy C.R. ; J r. ; Gaskill D. K. Nano Lett 2009, 9 (8), 2873.
12	Wang G. ; Zhang M. ; Zhu Y. ; Ding G. Q. ; Jing D. ; Guo Q.L. ; Liu S. ; Xie X. M. ; Chu P. K. ; Di Z. F. ; Wang X. Sci. Rep. -UK 2013, 3, 2465.
13	Srivastava N. ; He G.W. ; Feenstra R. M. ; Fisher P. J. Phys. Rev. B 2010, 82, 235406.
14	Wang Y. Y. ; Ni Z. H. ; Shen Z. X. ; Wang H. M. ; Wu Y. H. Appl. Phys. Lett 2008, 92 (4), 043121.
15	Canc L. G. ; Takai K. ; Enoki T. ; Endo M. ; Kim Y. A. ; Mizusaki H. ; Jorio A. ; Coelho L. N. ; Magalhaes-Paniago R. ; Pimenta M. A. Appl. Phys. Lett 2006, 88 (16), 163106.
16	Wang S. ; Lara F. D. S. ; Wurstbauer U. ; Wang L. ; Pfeiffer L.N. ; Hone J. ; Garcia J. M. ; Pinczuk A. Solid State Commun 2014, 189, 15.

[1]	方佳丽,陈新,李唱,吴玉莲. 原位液体室透射电镜观察金纳米棒/石墨烯复合物的形成和运动过程[J]. 物理化学学报, 2019, 35(8): 808-815.
[2]	姜哲,于飞,马杰. 石墨烯基吸附剂的设计及其对水中抗生素的去除[J]. 物理化学学报, 2019, 35(7): 709-724.
[3]	杨康,帅骁睿,杨化超,严建华,岑可法. 基于室温离子液体的活化石墨烯粉末超级电容储能性能[J]. 物理化学学报, 2019, 35(7): 755-765.
[4]	胡奇,金传洪. 透射电子显微镜下原位观察石墨烯液体池中水的辐解和凝结[J]. 物理化学学报, 2019, 35(1): 101-107.
[5]	陈克,孙振华,方若翩,李峰,成会明. 锂硫电池用石墨烯基材料的研究进展[J]. 物理化学学报, 2018, 34(4): 377-390.
[6]	孙成珍,白博峰. 气体分子在二维石墨烯纳米孔中的选择性渗透特性[J]. 物理化学学报, 2018, 34(10): 1136-1143.
[7]	王海燕,石高全. 层状双金属氢氧化物/石墨烯复合材料及其在电化学能量存储与转换中的应用[J]. 物理化学学报, 2018, 34(1): 22-35.
[8]	钱慧慧,韩潇,肇研,苏玉芹. 柔性Pd@PANI/rGO纸阳极在甲醇燃料电池中的应用[J]. 物理化学学报, 2017, 33(9): 1822-1827.
[9]	杜惟实,吕耀康,蔡志威,张诚. 基于三维多孔石墨烯/含钛共轭聚合物复合多孔薄膜的柔性全固态超级电容器[J]. 物理化学学报, 2017, 33(9): 1828-1837.
[10]	田爱华,魏伟,瞿鹏,夏修萍,申琦. SnS₂纳米花/石墨烯纳米复合物的一步法合成及其增强的锂离子存储性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(8): 1621-1627.
[11]	杨翼,罗来明,陈迪,刘洪鸣,张荣华,代忠旭,周新文. 石墨烯负载PtPd纳米催化剂的合成及其电催化氧化甲醇性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(8): 1628-1634.
[12]	王雷,于飞,马杰. 石墨烯基电极材料的设计和构建及其在电容去离子中的应用[J]. 物理化学学报, 2017, 33(7): 1338-1353.
[13]	王美淞,邹培培,黄艳丽,王媛媛,戴立益. 高活性、可循环的Pt-Cu@3D石墨烯复合催化剂的制备和催化性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(6): 1230-1235.
[14]	杨绍斌,李思南,沈丁,唐树伟,孙闻,陈跃辉. 双空位缺陷双层石墨烯储钠性能的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(3): 520-529.
[15]	李一鸣,陈肖,刘晓军,李文有,贺蕴秋. 氧化石墨烯在氧化锌衬底上的电化学还原及其光电性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(3): 554-562.