物理化学学报 >> 2017, Vol. 33 >> Issue (1): 40-62.doi: 10.3866/PKU.WHXB201609192

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基于超快多维振动光谱技术解析分子体系的三维空间构型

陈海龙2,边红涛3,郑俊荣1,*()   

  1. 1 北京大学化学与分子工程学院,北京分子科学国家实验室,北京100871
    2 中国科学院物理研究所,北京凝聚态物理国家实验室和中科院软物质物理重点实验室,北京100190
    3 陕西师范大学化学化工学院,西安710119
  • 收稿日期:2016-07-22 发布日期:2016-12-29
  • 通讯作者: 郑俊荣 E-mail:junrong@pku.edu.cn
  • 作者简介:陈海龙, 1984年生。2002年本科毕业于北京大学物理学院物理学系, 2011年博士毕业于中国科学院物理研究所光学专业。2011-2016年在美国莱斯大学化学系从事博士后研究。现为中国科学院物理研究所软物质物理重点实验室副研究员。主要研究方向为各类先进超快激光光谱技术的发展以及应用,分子体系微观结构及分子间能量传递过程的测量,二维材料及各类光电材料中超快光电转换过程机理的研究。主持国家自然科学基金1项|边红涛, 1982年生。2003年本科毕业于西安交通大学理学院应用化学系, 2009年博士毕业于中国科学院化学研究所物理化学专业。随后在美国莱斯大学和埃默里大学从事博士后研究。2016年加入陕西师范大学化学化工学院。主要从事超快激光光谱新技术应用和新方法的建立,在分子层次上开展各种凝聚相体系和各种界面/表面的分子构象和取向结构、分子间能量传递物理化学过程等方面的研究。参与国家自然科学基金3项|郑俊荣, 1973年生。1997年本科毕业于北京大学化学系, 2000年北京大学高分子化学硕士。2003年美国伦塞勒理工高分子物理硕士。2007年美国斯坦福大学物理化学博士。2008-2009年分别在美国斯坦福大学和加州大学伯克利分校从事博士后和访问学者研究。2009-2015年在美国莱斯大学化学系任教。2015年加入北京大学化学与分子工程学院。主要研究方向为各类先进超快激光光谱技术和二次电池的开发、应用及商品化。美国斯隆奖和帕卡德奖获得者。主持美国及中国自然科学基金、美国空军及美国化学会等组织科研项目13项
  • 基金资助:
    美国空军科学研究局青年学者奖(FA9550-11-1-0070);美国空军科学研究局多学科大学研究创新基金(FA9550-15-1-0022);美国韦尔奇基金(C-1752);美国国家科学基金(CHE-1503865);美国化学学会石油研究基金;美国帕卡德奖;美国斯隆奖

Determining 3D Molecular Conformations with Ultrafast Multiple-Dimensional Vibrational Spectroscopy

Hai-Long CHEN2,Hong-Tao BIAN3,Jun-Rong ZHENG1,*()   

  1. 1 Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, P. R. China
    2 Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and CAS Key Laboratory of Soft Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, P. R. China
    3 School of Chemistry and Chemical Engineering, Shaanxi Normal University, Xi'an 710119, P. R. China
  • Received:2016-07-22 Published:2016-12-29
  • Contact: Jun-Rong ZHENG E-mail:junrong@pku.edu.cn
  • Supported by:
    The project was supported by the AFOSR YIP Award, USA(FA9550-11-1-0070);and an AFOSR MURI grant, USA(FA9550-15-1-0022);the Welch Foundation, USA(C-1752);NSF USA(CHE-1503865);ACS PRF, USA;Packard fellowship, USA;and Sloan fellowship, USA

摘要:

超快多维振动光谱技术目前已经被广泛应用到各种凝聚态分子体系中分子的结构以及快速变化动力学过程的测量之中,并有望成为新一代解析分子体系微观结构及超快行为的常规手段。本文从两个主线出发,介绍如何利用超快多维振动光谱技术解析分子体系的三维空间构型。一方面通过测量分子内各个振动模式跃迁偶极矩间的夹角来获得分子体系内不同基团的相对空间取向,并最终确定分子的空间构型。另一方面,通过详细解析分子间振动能量转移的机理,进而将实验中测得的振动能量转移速率转化为分子之间的距离信息。

关键词: 多维振动光谱仪, 超快光谱, 二维红外光谱, 分子构象, 振动能量传递

Abstract:

In recent years, ultrafast multiple-dimensional vibrational spectroscopy has been widely applied to studies of molecular structures and ultrafast dynamics in various condensed phases, and is expected to become a new generation of routine analytical tool for determining microstructures and ultrafast behaviors in molecular systems. In this review, we introduce in detail a method of determining three-dimensional (3D) molecular conformations with ultrafast multiple-dimensional vibrational spectroscopy. The introduction of our research follows two directions:(1) obtaining relative spatial orientations of different groups in a molecular system and finally determining molecular conformations by measuring cross angles of vibrational transition dipole moments; and (2) exploring the nature of vibrational energy transfers and determining molecular distances with experimentally measured vibrational energy transfer rates.

Key words: Multiple-dimensional vibrational spectroscopy, Ultrafast spectroscopy, 2D infrared spectroscopy, Molecular conformation, Vibrational energy transfer

MSC2000: 

  • O649