物理化学学报 >> 2020, Vol. 36 >> Issue (3): 1905080.doi: 10.3866/PKU.WHXB201905080
所属专题: 光催化剂
收稿日期:
2019-05-28
录用日期:
2019-07-15
发布日期:
2019-07-19
通讯作者:
沈少华
E-mail:shshen_xjtu@mail.xjtu.edu.cn
作者简介:
Shaohua Shen is currently a full professor at Xi'an Jiaotong University, China. He obtained his Ph.D. degree in thermal engineering in 2010 from Xi'an Jiaotong University. During 2008–2009 and 2011–2012, he worked as a guest researcher at Lawrence Berkeley National Laboratory and a postdoctoral researcher at the University of California at Berkeley. His research interests include photocatalytic and photoelectrochemical solar energy conversion
基金资助:
Received:
2019-05-28
Accepted:
2019-07-15
Published:
2019-07-19
Contact:
Shaohua Shen
E-mail:shshen_xjtu@mail.xjtu.edu.cn
Supported by:
摘要:
自从Fujishima和Honda利用TiO2光阳极和Pt电极成功实现太阳能光电化学分解水之后,光催化被认为是解决环境污染和能源短缺两大问题最有前景的方法之一,因为该技术可以有效的利用太阳能这种地球上最丰富的能源来驱动多种不同的催化反应实现能源生产和环境净化,比如:水分解、CO2还原、有机污染物降解和有机合成等。除了金属氧化物、金属硫化物和金属氮氧化物等多类金属化合物半导体光催化剂,近几年,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其原料来源广泛、无毒、稳定以及相对较窄的带隙(2.7 eV)而具备可见光响应等特点,在光催化领域获得了广泛的重视。然而,g-C3N4对太阳光谱中可见光的吸收效率较低且光生电子和空穴复合严重,导致其光催化活性处于较低水平。至今,研究人员已经开发出多种提高g-C3N4光催化活性的方法,如元素掺杂、微纳结构和异质结构设计和助催化剂修饰等。元素掺杂被证明是调节g-C3N4独特电子结构和分子结构的有效方法,可以大幅扩展其光响应范围,并促进光生电荷分离。特别地是,非金属元素掺杂以提高g-C3N4的光催化活性已经得到很好的研究。通常用于掺杂g-C3N4的非金属元素是氧(O)、磷(P)、硫(S)、硼(B)、卤素(F、Cl、Br、I)和其他非金属元素(如碳(C)和氮(N)自掺杂),因为这些非金属元素有着易于获取的原材料并可以较为简单的引入g-C3N4骨架结构中。在这篇综述文章中,作者首先介绍了g-C3N4的结构和光学性质,接着简要介绍了光催化剂的g-C3N4的改性;然后详细回顾了非金属掺杂改善g-C3N4光催化活性的进展,同时总结了光催化机理以期更好地理解光催化的本质并指导新型g-C3N4光催化剂的开发。最后,对g-C3N4光催化剂的后续研究进行了展望。
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Fig 4
(a) Schematic illustration of the precursor pre-doping strategy to synthesize O-doped g-C3N4, reproduced with permission from Inorg. Chem. Front., Royal Society of Chemistry 99. (b) Fractionated porous O-doped g-C3N4 nanotubes (OCN-tubes), reproduced with permission from Small, Wiley 98."
Fig 5
(a) Schemed process for the synthesis of S-doped g-C3N4, reproduced with permission from J. Am. Chem. Soc., American Chemical Society 129. (b) Energy profile for the HER on the S-doped g-C3N4. Calculated structures corresponding to the optimal reaction path followed by the CO2 conversion on (c) g-C3N4 and (d) S-doped g-C3N4. Selected distances are shown in angstrom. Chemistry (bound) species are indicated by full bonds, whereas physiography species are indicated by dashed bonds, reproduced with permission from J. Phys. Chem. C, American Chemical Society 135."
Fig 6
The possible doping sites of P atoms in g-C3N4, using (a) (NH4)2HPO4 and (b) ionic liquid [Bmim]PF6 as P sources, reproduced with permission from RSC Adv., Royal Society of Chemistry 121. (c) Molecular structure of P-doped g-C3N4, reproduced with permission from J. Mater. Chem. A, Royal Society of Chemistry 69. (d) Schematic diagram of P-doped g-C3N4 for photocatalytic reduction of carbon dioxide, reproduced with permission from ACS Appl. Mater. Appl. Interfaces, American Chemical Society 122."
Fig 8
(a) Schematic mechanism of T/B-CN for photocatalytic pollutant degradation, hydrogen production, carbon dioxide reduction. reproduced with permission from J. Phys. Chem. C, American Chemical Society 143. (b) The molecular structure of g-C3N4 reduced with NaBH4, adapted from Appl. Catal. B, Elsevier 144."
Fig 9
(a) Molecular structure of P and S co-doped g-C3N4, adapted from Carbon, Elsevier 155. (b) Calculated band edge positions of pure, B-doped, F-doped, and B/F co-doped g-C3N4 in comparison with water redox potentials. Φ is the work function, Eg is the band gap, and EF1, EF2, EF3, and EF4 are the Fermi levels of pure, B-doped, F-doped, and B/F co-doped g-C3N4, respectively, reproduced with permission from Phys. Chem. Chem. Phys., Royal Society of Chemistry 112. (c) Schematic synthesis illustration of the fractionated porous iodine and P co-doped carbon nitride (I/P-CN), reproduced with permission from ChemCatChem, Wiley 154."
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