物理化学学报 >> 2022, Vol. 38 >> Issue (4): 2004046.doi: 10.3866/PKU.WHXB202004046
收稿日期:
2020-04-15
录用日期:
2020-05-06
发布日期:
2020-05-11
通讯作者:
翟茂林
E-mail:mlzhai@pku.edu.cn
基金资助:
Na Zhao1,2, Jing Peng2, Jianping Wang1, Maolin Zhai2,*()
Received:
2020-04-15
Accepted:
2020-05-06
Published:
2020-05-11
Contact:
Maolin Zhai
E-mail:mlzhai@pku.edu.cn
About author:
Maolin Zhai, Email: mlzhai@pku.edu.cn; Tel.: +86-10-62753794Supported by:
摘要:
光催化制氢是一种十分绿色、环保可持续的产氢方式。为了构建高效的光催化体系,对光催化剂进行表面修饰可以提高反应分子的吸附/活化的能力和电荷转移的效率。在本文中,我们通过γ-射线辐射还原法一步合成了聚乙烯吡咯烷酮包裹的硫化镉(P-CdS)同质结纳米粒子,之后通过室温下的碱化后处理,将P-CdS表面的PVP水解成为具有羧酸根和铵根的MPVP,而CdS的WZ-ZB同质结的晶体结构并未受到影响。一方面,由于MPVP在碱性溶液中的溶解度的提高,一部分MPVP溶解于溶液中,最终从MP-CdS表面去除,从而暴露出更多WZ-ZB同质结的活性位点。另一方面,水解后的MPVP保留在CdS表面,其羧酸根离子与CdS的配位作用,会影响到催化剂的价带结构,进而促进光催化析氢过程。在二者的协同作用下,当碱化NaOH浓度为1 mol·L-1时,MP-CdS-3碱化样品的光催化析氢速率达到477 μmol·g-1·h-1,是未碱化样品的2倍。这种碱化后处理的策略简单且廉价,可以引申到合成一些PVP包裹的各类光催化剂的表面修饰当中,有利于促进硫化镉材料的光催化应用。
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Table 2
The semi-quantitative analysis of C 1s, N 1s and Cd 3d spectrum by XPS."
Samples | C 1s spectrum (atomic ratio (%)) | N 1s/Cd 3d atomic ratios (%) | |||||
COO- | C=O | C-N | C | COO-/C-N atomic ratio (%) | Hydrolysis degree (%) a | ||
P-CdS | 0.0 | 16.9 | 40.2 | 43.0 | 0.0 | 0.0 | 35.5 |
MP-CdS-1 | 2.5 | 15.4 | 37.7 | 44.5 | 6.5 | 13.7 | 11.6 |
MP-CdS-2 | 2.3 | 14.7 | 36.7 | 46.2 | 6.3 | 13.6 | 9.8 |
MP-CdS-3 | 3.4 | 14.2 | 36.3 | 46.1 | 9.4 | 19.4 | 7.3 |
MP-CdS-4 | 1.9 | 15.1 | 38.8 | 44.3 | 4.8 | 11.0 | 13.0 |
MP-CdS-5 | 1.5 | 15.6 | 39.7 | 43.2 | 3.9 | 8.9 | 15.1 |
Table 3
Physicochemical data of CdS-based photocatalysts."
Sample | Eg/eV a | VBM/eVb | SBET/(m2 ·g-1) c | H2 production rate /(μmol·h-1·g-1) |
P-CdS | 2.42 | 1.34 | 50.03 | 237 |
MP-CdS-1 | 2.31 | 1.45 | 79.85 | 403 |
MP-CdS-2 | 2.34 | 1.48 | 81.78 | 410 |
MP-CdS-3 | 2.38 | 1.48 | 87.1 | 477 |
MP-CdS-4 | 2.33 | 1.41 | 74.64 | 421 |
MP-CdS-5 | 2.32 | 1.39 | 63.96 | 350 |
Table 4
Comparison of photocatalytic H2 production rate of representative CdS-based photocatalyst."
Samples | Light Source | Co-catalyst | Reaction solution | Activity/(μmol·g-1·h-1) | Ref. (year) |
CdS nanorods | 150 W Xe > 420 nm | No | Lactic acid | 206 | |
CdS modified by acid red-94 | 300 W Xe > 420 nm | No | Na2SO3 + Na2S | 475 | |
CdS nanodots | 300 W Xe > 420 nm | No | Na2SO3 + Na2S | 83 | |
Hollow Porous CdS | 300 W Xe > 400 nm | No | Na2SO3 + Na2S | 1110 | |
Petal-like CdS | 300 W Xe > 420 nm | No | Lactic acid | 248 | |
CdS nanoparticles | 320 W Xe > 420 nm | No | Lactic acid | 481 | |
CdS nanoparticles | 300 W Xe > 420 nm | 0.37%(w) Pt | Na2S | 26 | |
CdS nanorods | 300 W Xe > 420 nm | 3%(w) Pt | Na2SO3 + Na2S | 286.5 | |
CdS nanorods | 300 W Xe > 420 nm | No | Na2SO3 + Na2S | 10.4 | |
MP-CdS-3 | 300 W Xe > 420 nm 100 mW·cm-2 | No | Lactic acid | 477 | this work |
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