用于光催化能量转换的Z-型异质结的研究进展

doi:10.3866/PKU.WHXB202010017

物理化学学报 >> 2021, Vol. 37 >> Issue (6): 2010017.doi: 10.3866/PKU.WHXB202010017

所属专题：先进光催化剂设计与制备

用于光催化能量转换的Z-型异质结的研究进展

刘东, 陈圣韬, 李仁杰(), 彭天右()

武汉大学化学与分子科学学院, 有机硅化合物及材料教育部工程研究中心，武汉430072

收稿日期:2020-10-11 录用日期:2020-11-16 发布日期:2020-11-26
通讯作者: 李仁杰,彭天右 E-mail:lirj@whu.edu.cn;typeng@whu.edu.cn
作者简介:Dr. Renjie Li received his BS in applied chemistry in 2003 and his Ph.D. in inorganic chemistry in 2008 from Shandong University. He joined the faculty of Wuhan University in 2008 and is now an associate professor. He currently works on solar cells and photocatalysis using the functional materials, such as the phthalocyanines and porphyrins.
Prof. Tianyou Peng received his Ph.D. degree in Chemistry from Wuhan University, China in 1998. He did a post-doc at Kyoto University, Japan with Prof. K. Hirano. He has been a full Professor at College of Chemistry and Molecular Sciences of Wuhan University since 2004. Right now, he is the Director of the Institute of Inorganic Chemistry in Wuhan University. His scientific interests are in inorganic chemistry, material chemistry, and nanomaterials including dye-sensitized solar cell and clean energy production including photocatalytic H₂ production, CO₂ conversion and N₂ fixation.
基金资助:
国家自然科学基金(21975190);国家自然科学基金(21871215);国家自然科学基金(21631003);国家自然科学基金(21573166);深圳市科技创新委员会科技项目(JCYJ20180302153921190);江苏省自然科学基金(BK20151247);湖北省创新群体(2014CFA007)

Review of Z-Scheme Heterojunctions for Photocatalytic Energy Conversion

Dong Liu, Shengtao Chen, Renjie Li(), Tianyou Peng()

College of Chemistry and Molecular Sciences, Engineering Research Center of Organosilicon Compounds & Materials, Ministry of Education, Wuhan University, Wuhan 430072, China

Received:2020-10-11 Accepted:2020-11-16 Published:2020-11-26
Contact: Renjie Li,Tianyou Peng E-mail:lirj@whu.edu.cn;typeng@whu.edu.cn
About author:Tianyou Peng, Email: typeng@whu.edu.cn; +86-27-68752237(T.P.)
Renjie Li, Email: lirj@whu.edu.cn ; Tel.: +86-27-68752237(R.L.)
Supported by:
the Natural Science Foundation of China(21975190);the Natural Science Foundation of China(21871215);the Natural Science Foundation of China(21631003);the Natural Science Foundation of China(21573166);the Science & Technology Planning Project of Shenzhen Municipality, China(JCYJ20180302153921190);Natural Science Foundation of Jiangsu Province, China(BK20151247);the Funds for Creative Research Groups of Hubei Province, China(2014CFA007)

摘要/Abstract

摘要：

受植物光合作用的启发，研究者发展了多种模拟光合作用体系用于光分解水、二氧化碳光还原和氮光固定以生产“太阳燃料”(如氢气、甲烷和氨气)，以期缓解当前的能源短缺和环境污染。尽管基于人造半导体材料的光合作用是一种潜在、理想的以“太阳燃料”的化学键形式存储太阳能的方法，但是构筑能够在规模和成本方面与化石燃料竞争的生产“太阳燃料”的人工光合作用体系仍然存在巨大的挑战。因此，开发低成本的高效光催化剂对于促进人工光合作用的三种主要光催化过程(光俘获、电荷产生与分离，以及表面/界面催化反应)具有重要的意义。在已研究的各类光催化剂中，Z-型异质结复合体系不仅可以提高光俘获能力和显著抑制电荷载流子复合，而且还可通过保持光激发电子/空穴的强还原/氧化能力来促进表面/界面催化反应，因而受到广泛关注。将太阳能转化为化学能的Z-型纳米异质结的研究证明这些异质结在提高生产“太阳燃料”的光催化反应体系的整体效率方面的重要性。该综述主要介绍了Z-型异质结的发展历史和直接Z-型异质结相较于传统Ⅱ型异质结、液相Z-型和全固态Z-型异质结的优势，并阐述了两步激发Z-型光催化体系的反应机理和途径。然后，从材料组成角度重点介绍了近5年来不同类型Z-型纳米结构材料(无机，有机和无机-有机复合材料)在光催化能源转换领域的应用，以及提高Z-型纳米结构材料光催化性能的各种调控/工程策略(如扩展光谱吸收区、促进电荷转移/分离和表面化学改性等)。此外，还讨论了Z-型光催化机理的表征方法与策略(如金属负载法、牺牲试剂测试法、自由基捕集实验、原位X-射线光电子能谱、光催化还原实验、Kelvin探针力显微镜、表面光电压光谱、瞬态吸收光谱及理论计算等)及光催化性能的评价方法和标准。最后，介绍了Z-型异质结光催化体系目前面临的挑战和发展方向。我们希望该综述能为光催化体系的性能突破方向提供新的认识，并为新型Z-型光催化材料的设计和构筑提供指导。

关键词: 半导体, 光催化, Z-型异质结, 能源转化, 反应机理

Abstract:

Inspired by the photosynthesis of green plants, various artificial photosynthetic systems have been proposed to solve the energy shortage and environmental problems. Water photosplitting, carbon dioxide photoreduction, and nitrogen photofixation are the main systems that are used to produce solar fuels such as hydrogen, methane, or ammonia. Although conducting artificial photosynthesis using man-made semiconducting materials is an ideal and potential approach to obtain solar energy, constructing an efficient photosynthetic system capable of producing solar fuels at a scale and cost that can compete with fossil fuels remains challenging. Therefore, exploiting the efficient and low-cost photocatalysts is crucial for boosting the three main photocatalytic processes (light-harvesting, surface/interface catalytic reactions, and charge generation and separation) of artificial photosynthetic systems. Among the various photocatalysts developed, the Z-scheme heterojunction composite system can increase the light-harvesting ability and remarkably suppress charge carrier recombination; it can also promote surface/interface catalytic reactions by preserving the strong reductive/oxidative capacity of the photoexcited electrons/holes, and therefore, it has attracted considerable attention. The continuing progress of Z-scheme nanostructured heterojunctions, which convert solar energy into chemical energy through photocatalytic processes, has witnessed the importance of these heterojunctions in further improving the overall efficiency of photocatalytic reaction systems for producing solar fuels. This review summarizes the progress of Z-scheme heterojunctions as photocatalysts and the advantages of using the direct Z-scheme heterojunctions over the traditional type Ⅱ, all-solid-state Z-schemel, and liquid-phase Z-scheme ones. The basic principle and corresponding mechanism of the two-step excitation are illustrated. In particular, applications of various types of Z-scheme nanostructured materials (inorganic, organic, and inorganic-organic hybrid materials) in photocatalytic energy conversion and different controlling/engineering strategies (such as extending the spectral absorption region, promoting charge transfer/separation and surface chemical modification) for enhancing the photocatalytic efficiency in the last five years are highlighted. Additionally, characterization methods (such as sacrificial reagent experiment, metal loading, radical trapping testing, in situ X-ray photoelectron spectroscopy, photocatalytic reduction experiments, Kelvin probe force microscopy, surface photovoltage spectroscopy, transient absorption spectroscopy, and theoretical calculation) of the Z-scheme photocatalytic mechanism, and the assessment criteria and methods of the photocatalytic performance are discussed. Finally, the challenges associated with Z-scheme heterojunctions and the possible growing trend are presented. We believe that this review will provide a new understanding of the breakthrough direction of photocatalytic performance and provide guidance for designing and constructing novel Z-scheme photocatalysts.

Key words: Semiconductor, Photocatalysis, Z-scheme heterojunction, Energy conversion, Reaction mechanism

MSC2000:

O643

刘东, 陈圣韬, 李仁杰, 彭天右. 用于光催化能量转换的Z-型异质结的研究进展[J]. 物理化学学报, 2021, 37(6): 2010017.

Dong Liu, Shengtao Chen, Renjie Li, Tianyou Peng. Review of Z-Scheme Heterojunctions for Photocatalytic Energy Conversion[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2021, 37(6): 2010017.

图/表 17

Fig 1

Fig 2

Fig 3

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Fig 9

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Fig 12

Table 1

Summary of various representative Z-scheme heterojunctions and their photocatalytic performance for energy conversion."

Photocatalyst	Dosage, light source ^a	Photoreaction solution	Activity ^b, AQY or STH (%)	Ref.
Inorganic Z-scheme photocatalyst
Overall water splitting or HER
BP/BiVO₄	5 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 160, O₂: 100, AQY: 0.89% at 420 nm	70
TiO₂/NiS	50 mg, 350 Xe-lamp	Methanol aqueous solution	H₂: 655	104
Ag₂S/WO₃	15 mg, full spectrum	Lactic acid aqueous solution	H₂: 32.9	105
Co₉S₈/CdS	1 mg, λ > 400 nm	Benzyl-alcohol aqueous solution	H₂: 10321	106
ZnO_1-x/Zn_0.2Cd_0.8S	100 mg, λ > 420 nm	Na₂S + Na₂SO₃ solution	H₂: 25180, AQY: 49.5% at 420 nm	107
In₂O₃/ZnIn₂Se₄-Mo	20 mg, λ > 420 nm	Na₂S + Na₂SO₃ solution	H₂: 6950	110
CdS/CdWO₄	10 mg, λ > 420 nm	Na₂S + Na₂SO₃ solution	H₂: 2400	111
TiO₂/CdS	0.1 mg, one sun (97 mW·cm^?2)	Pure water	H₂: 0.60 mmol?h^?1, STH: 0.031%,	112
g-MnS/Cu₇S₄	1.0 mg, full spectrum	Na₂S + Na₂SO₃ aqueous solution	H₂: 718	113
Au/Pt/WO₃/TiO₂	50 mg, full spectrum	Methanol aqueous solution	H₂: 242.09	116
WO₃/TiO₂	0.1 g, 35 W Xe HID H-7 lamp	Glycerol aqueous solution	H₂: 0.0172 h^?1?g^?1	117
BP/RP	2 mg, λ > 420 nm (LED lamp)	Pure water	H₂: 2960, AQY: 1.21% at 420 nm	118
Ru/SrTiO₃:La, Rh/BiVO₄:Mo	20 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 3200, O₂: 1600, AQY: 19% at 419 nm	119
Pt/CuGaS₂/RGO/BiVO₄/CoO_x ^[c]	100 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 35, O₂: 17	120
MgTa₂O_6-xNy/TaON/PtO_x-WO₃	225 mg, λ > 420 nm	IO₃^-/I^- aqueous solution (pH6.1)	H₂: 480, O₂: 250, AQY: 6.8% at 420 nm	121
MoS₂/CdS, Co₃O₄/BiVO₄	100 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 145, O₂: 71, AQY: 1.04% at 420 nm	122
BiVO₄-ZrO₂/TaON	100 mg, λ > 420 nm	[Fe(CN)₆]^4-/[Fe(CN)₆]^3- solution	H₂: 1300, O₂: 650, AQY: 10.3% at 420 nm	123
SrTiO₃:La, Rh/Au/BiVO₄:Mo	7.5 cm², λ > 420 nm	Pure water	H₂: 145, O₂: 71, STH: 1.1%, AQY: 33% at 419 nm	124
Au/CoO_x-BiVO₄/RhyCr_2–yO₃-ZrO₂/TaON	100 mg, λ > 420 nm	K₄[Fe(CN)₆] aqueous solution	H₂: 130, O₂: 65, AQY: 1.04% at 420 nm	125
ZnIn₂S₄/Au/TiO₂	50 mg, full spectrum	Pure water	H₂: 186.3, O₂: 66.3	126
Pt/(CuGa)_0.5ZnS₂/RGO-(CoO_x/ BiVO₄)	150 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 266, O₂: 133, AQY: 0.8% at 440 nm	127
CO₂ reduction
CdS/WO₃	100 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 1.02	6
CdS/TiO₂	–, Full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 11.9 mmol?g^?1?m^?2	83
Fe₂V₄O₁₃/RGO/CdS	25 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 2.04, O₂: 3.9	128
CdS NSs/RGO/TiO₂	25 mg, full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 0.189, O₂: 0.111	129
α-Fe₂O₃/Cu₂O	100 mg, λ > 400 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 1.67, O₂: 0.83	130
SiC/MoS₂	10 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 323, O₂: 621, AQY: 1.75% at 400 nm	131
Cu₂O/WO₃	85 mg, λ > 400 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 0.49, H₂: 0.03, O₂: 0.24 (24 h)	132
WO₃/Au/In₂S₃	10 cm², λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 0.42	133
BiVO₄/C/Cu₂O ^[d]	1cm², λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 3.01	134
ZnIn₂S₄/TiO₂	100 mg, full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 1.135	135
WO₃-TiO₂/Cu₂ZnSnS₄	100 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 15.37, CO: 1.69	136
CdS/BiOI	20 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 0.18, CO: 1.11	137
Cu₂O/TiO₂	30 mg, λ > 380 nm (Hg-lamp)	CO₂ and H₂O vapor	CO: 2.21	138
N₂ fixation
TiO₂/ZnFe₂O₄	250 Xe-lamp	N₂, methanol aqueous solution	NH₄⁺: 1.48 μmol·L^?1·min^?1	139
Organic Z-scheme photocatalyst
Overall water splitting or HER
aza-CMP/RGO/C₂N	50 mg, λ > 420 nm	Pure water	H₂: 200, O₂: 100, STH = 0.23%	125
Ao-TST@CMP (2D COFs)	–, –	Pure water	AQY: 20.6% (theoretically calculated value)	218
PANI-Ag-CN	15 mg, 500W Xe-lamp	Triethanolamine solution	H₂: 5048	219
CFB/NH₂-MIL-125(Ti)	20 mg, λ > 420 nm	Triethanolamine solution	H₂: 1123	220
Inorganic-organic hybrid Z-scheme photocatalyst
Overall water splitting or HER
g-C₃N₄/W₁₈O₄₉	5 mg, full spectrum	TEOA	H₂: 3040	161
ZnO/ZnS/g-C₃N₄	100 mg, full spectrum	Na₂S + Na₂SO₃ aqueous solution	H₂: 301	167
g-C₃N₄/Ti³⁺-TiO₂	100 mg, λ > 400 nm	CH₃OH	H₂: 287	168
g-C₃N₄/Zn/BiVO₄	150 mg, λ > 420 nm	Fe³⁺/Fe²⁺ aqueous solution	H₂: 1467, O₂: 733	169
PtO_x/CrTPPCl/KTa(Zr)O₃	50 mg, 500W Xe-lamp	Pure water	H₂: 1026, O₂: 514	170
P10/BiVO₄ ^e	54 mg, λ > 420 nm	Fe²⁺/Fe³⁺ aqueous solution	H₂: 92.5, O₂: 50	171
RuP/Al₂O₃/Pt(in)/HCa₂Nb₃O₁₀, PtO_x/H-Cs-WO₃ ^f	70 mg, λ > 420 nm	NaI aqueous solution (pH4.0)	H₂: 542.6, O₂: 236, AQY: 2.4% at 420 nm	191
a-Fe₂O₃/g-C₃N₄	10 mg, λ > 400 nm	TEOA	H₂: 30000, AQY: 44.35% at 420 nm	200
a-Fe₂O₃/TpPa-2-COF	10 mg, λ > 420 nm	Sodium ascorbate	H₂: 3770	227
CdS/g-C₃N₄	50 mg, λ > 420 nm	TEOA	H₂: 2563	257
Pt-CN/HWO	50 mg, λ > 420 nm	TEOA	H₂: 17240, AQY: 17.5% at 400 nm	258
Mo₂C/Mo/g-C₃N₄	5 mg, λ > 420 nm	TEOA	H₂: 219.7	259
g-C₃N₄/ZnO	100 mg, full spectrum	CH₃OH	H₂: 152.7	260
Cu₃P/g-C₃N₄	10 mg, λ > 420 nm	TEOA	H₂: 808	232
CdS/Au/TiO₂	50 mg, 750 W Xe-lamp	Na₂S + Na₂SO₃ aqueous solution	H₂: 64	247
CO₂ reduction
CoZnAl-LDH/RGO/g-C₃N₄	50 mg, full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CO: 10.11, AQY : 0.45% at 385 nm	80
COF-318-TiO₂	2 mg, λ = 380–800 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 69.67	82
RuRu'/Ag/Ta₃N₅ ^g	4 mg, λ > 480 nm (400 W Hg-lamp)	CO₂ and H₂O vapor	HCOOH: 5	152
[Ru-dpbpy]-(CuGa)_1-xZn_2xS₂/BiVO₄	8 mg, λ > 390 nm	CO₂, H₂O vapor, [Co(tpy)₂]^2+/3+ ^h	CO: 0.103, CHOO^–: 0.023, H₂: 0.122	174
g-C₃N₄/Bi₄O₅I₂	100 mg, λ > 400 nm	CO₂, H₂O vapor, I₃^?/I^? solution	CO: 45.6, CH₄: 5.6, H₂: 2.2, O₂: 9	180
UiO-66-NH₂/RGO/O-ZnO	100 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₃OH: 34.83, HCOOH: 6.41	181
PCN-224(Cu)/TiO₂	–, λ > 400 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 1.67, O₂: 0.83	182
ZnPc/BVNS	100 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 0.85, CH₄: 0.15	183
Ag₃PO₄/g-C₃N₄	350 mg, full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CO: 39.8, CH₃OH: 8.8, CH₄: 4	185
BiOBr/Au/g-C₃N₄	100 mg, λ > 380 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 6.67, CH₄: 0.92	186
Porous-g-C₃N₄/Al-O/TiO₂	700 mg, full spectrum	CO₂ and H₂O vapor	CH₃OH: 45.4, CH₃COOH: 54.9, HCOOH: 42.7	187
Bi₂WO₆/RGO/g-C₃N₄	50 mg, λ > 400 nm	CO₂ and H₂O vapor	CO: 16, CH₄: 2.5, H₂: 2.25, O₂: 10.5	233
Ag₂CrO₄/NG/PI ⁱ	10 mg, λ > 400 nm (500 W Xe-lamp)	CO₂ and H₂O vapor	CH₃OH: 18, CH₄: 4, C₂H₅OH: 4	235
g-C₃N₄/SnS₂	50 mg, λ > 420 nm	CO₂ and H₂O vapor	CH₄: 12.8, CH₃OH: 46	237
N₂ fixation
Mg_1.1Al_0.3Fe_0.2O_1.7/C₃N₄	200 mg, λ > 400 nm (250 W Na-lamp)	N₂, ethanol aqueous solution	NH₄⁺: 7.5 mg·L^?1·h^?1·g^?1	241
Ga₂O₃-DBD/g-C₃N₄	20 mg, full spectrum (500 W Xe-lamp)	N₂, methanol aqueous solution	NH₄⁺: 112.5 μmol·L^?1·h^?1	242
CeCO₃OH/g-C₃N₄/CeO₂	30 mg, full spectrum (500 W Xe-lamp)	N₂, water	NH₄⁺: 1.16 mmol·g^?1·h^?1	243
MnO_2-x/g-C₃N₄	50 mg, full spectrum	N₂, methanol aqueous solution	NH₄⁺: 225 μmol·g^?1·h^?1	244

Table 1

Fig 13

Fig 14

Fig 15

Fig 16

参考文献 291

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用于光催化能量转换的Z-型异质结的研究进展

Review of Z-Scheme Heterojunctions for Photocatalytic Energy Conversion

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