物理化学学报 >> 2021, Vol. 37 >> Issue (6): 2010017.doi: 10.3866/PKU.WHXB202010017
所属专题: 先进光催化剂设计与制备
收稿日期:
2020-10-11
录用日期:
2020-11-16
发布日期:
2020-11-26
通讯作者:
李仁杰,彭天右
E-mail:lirj@whu.edu.cn;typeng@whu.edu.cn
作者简介:
Dr. Renjie Li received his BS in applied chemistry in 2003 and his Ph.D. in inorganic chemistry in 2008 from Shandong University. He joined the faculty of Wuhan University in 2008 and is now an associate professor. He currently works on solar cells and photocatalysis using the functional materials, such as the phthalocyanines and porphyrins.基金资助:
Dong Liu, Shengtao Chen, Renjie Li(), Tianyou Peng(
)
Received:
2020-10-11
Accepted:
2020-11-16
Published:
2020-11-26
Contact:
Renjie Li,Tianyou Peng
E-mail:lirj@whu.edu.cn;typeng@whu.edu.cn
About author:
Tianyou Peng, Email: typeng@whu.edu.cn; +86-27-68752237(T.P.)Supported by:
摘要:
受植物光合作用的启发,研究者发展了多种模拟光合作用体系用于光分解水、二氧化碳光还原和氮光固定以生产“太阳燃料”(如氢气、甲烷和氨气),以期缓解当前的能源短缺和环境污染。尽管基于人造半导体材料的光合作用是一种潜在、理想的以“太阳燃料”的化学键形式存储太阳能的方法,但是构筑能够在规模和成本方面与化石燃料竞争的生产“太阳燃料”的人工光合作用体系仍然存在巨大的挑战。因此,开发低成本的高效光催化剂对于促进人工光合作用的三种主要光催化过程(光俘获、电荷产生与分离,以及表面/界面催化反应)具有重要的意义。在已研究的各类光催化剂中,Z-型异质结复合体系不仅可以提高光俘获能力和显著抑制电荷载流子复合,而且还可通过保持光激发电子/空穴的强还原/氧化能力来促进表面/界面催化反应,因而受到广泛关注。将太阳能转化为化学能的Z-型纳米异质结的研究证明这些异质结在提高生产“太阳燃料”的光催化反应体系的整体效率方面的重要性。该综述主要介绍了Z-型异质结的发展历史和直接Z-型异质结相较于传统Ⅱ型异质结、液相Z-型和全固态Z-型异质结的优势,并阐述了两步激发Z-型光催化体系的反应机理和途径。然后,从材料组成角度重点介绍了近5年来不同类型Z-型纳米结构材料(无机,有机和无机-有机复合材料)在光催化能源转换领域的应用,以及提高Z-型纳米结构材料光催化性能的各种调控/工程策略(如扩展光谱吸收区、促进电荷转移/分离和表面化学改性等)。此外,还讨论了Z-型光催化机理的表征方法与策略(如金属负载法、牺牲试剂测试法、自由基捕集实验、原位X-射线光电子能谱、光催化还原实验、Kelvin探针力显微镜、表面光电压光谱、瞬态吸收光谱及理论计算等)及光催化性能的评价方法和标准。最后,介绍了Z-型异质结光催化体系目前面临的挑战和发展方向。我们希望该综述能为光催化体系的性能突破方向提供新的认识,并为新型Z-型光催化材料的设计和构筑提供指导。
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Fig 3
Raman spectra (a) and HRTEM image (b) of the BP/RP heterophase junction. (c) The energy band and interface charge property. (d) Scheme of direct Z-scheme charge transfer. TAS of BP (e), RP (f) and BP/RP (g) after irradiation. (h) Normalized TAS at 550 nm. Adapted and reproduced with permission 118. Copyright 2019, Wiley."
Fig 4
(a) EDX of Ti, O, Ni and S in TN10. (b) Comparison of photocatalytic HER activities. (c) GC-MS spectra obtained after injecting 0.5 mL samples of the gas produced by D2O splitting under UV-Vis light for 2 h. (d) Calculated electrostatic potentials for (101) facets of TiO2 and NiS. (e) Scheme of direct Z-scheme heterojunction before (f) and after (g) contact along with the charge transfer and separation under UV-Vis light. Adapted and reproduced with permission 104. Copyright 2018. The American Chemical Society."
Fig 7
(a) Chemical structures of aza-CMP and C2N. (b) AFM and the height profiles of aza-CMP (left) and C2N (right). (c) Illustration of the electronic band structures. (d) The overall water splitting performance of aza-CMP/C2N. (e) Typical time course of H2 and O2 over aza-CMP/RGO/C2N. Adapted and reproduced with permission 125. Copyright 2018, Wiley."
Fig 8
(a–c) structures of I-TST, (a) Ai-TST (b) Ao-TST (c) COFs. (d) The calculated energy positions of VBM and CBM of 2D COFs. (e) Band alignment of aza-CMP and Ao-TST. (f) Gibbs free energy change for HER. (g) Estimated solar-to-energy conversion efficiency. Adapted and reproduced with permission 218. Copyright 2020, The American Chemical Society."
Fig 9
(a) Charge generation/transfer process in W18O49/g-C3N4 heterostructure. (b–d) The photocatalytic performance under simulated sunlight (b), visible light (c) and IR light (d) irradiation (in which (a) g-C3N4 nanosheets, (b) W18O49/g-C3N4 heterostructure, and (c) W18O49 nanograsses). (e, f) Steady-state PL spectra (e) and TRPL decay curves (f) (in which (a) g-C3N4 nanosheets and (b) g-C3N4/W18O49 heterostructure). (g) Schematic diagram of plasmonic "hot electrons" injection process from W18O49 to g-C3N4. Adapted and reproduced with permission 161. Copyright 2017, Wiley."
Fig 11
(a) Z-scheme-based photogenerated charge transfer and separation. (b) Photoactivities for CO2 reduction of BVNS, 1.5G/BVNS, 4ZnPc/BVNS, and 4ZnPc/1.5G/BVNS. (c) Cycling test with 4ZnPc/1.5G/BVNS. Adapted and reproduced with permission 183. Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry."
Table 1
Summary of various representative Z-scheme heterojunctions and their photocatalytic performance for energy conversion."
Photocatalyst | Dosage, light source a | Photoreaction solution | Activity b, AQY or STH (%) | Ref. |
Inorganic Z-scheme photocatalyst | ||||
Overall water splitting or HER | ||||
BP/BiVO4 | 5 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 160, O2: 100, AQY: 0.89% at 420 nm | |
TiO2/NiS | 50 mg, 350 Xe-lamp | Methanol aqueous solution | H2: 655 | |
Ag2S/WO3 | 15 mg, full spectrum | Lactic acid aqueous solution | H2: 32.9 | |
Co9S8/CdS | 1 mg, λ > 400 nm | Benzyl-alcohol aqueous solution | H2: 10321 | |
ZnO1-x/Zn0.2Cd0.8S | 100 mg, λ > 420 nm | Na2S + Na2SO3 solution | H2: 25180, AQY: 49.5% at 420 nm | |
In2O3/ZnIn2Se4-Mo | 20 mg, λ > 420 nm | Na2S + Na2SO3 solution | H2: 6950 | |
CdS/CdWO4 | 10 mg, λ > 420 nm | Na2S + Na2SO3 solution | H2: 2400 | |
TiO2/CdS | 0.1 mg, one sun (97 mW·cm?2) | Pure water | H2: 0.60 mmol?h?1, STH: 0.031%, | |
g-MnS/Cu7S4 | 1.0 mg, full spectrum | Na2S + Na2SO3 aqueous solution | H2: 718 | |
Au/Pt/WO3/TiO2 | 50 mg, full spectrum | Methanol aqueous solution | H2: 242.09 | |
WO3/TiO2 | 0.1 g, 35 W Xe HID H-7 lamp | Glycerol aqueous solution | H2: 0.0172 h?1?g?1 | |
BP/RP | 2 mg, λ > 420 nm (LED lamp) | Pure water | H2: 2960, AQY: 1.21% at 420 nm | |
Ru/SrTiO3:La, Rh/BiVO4:Mo | 20 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 3200, O2: 1600, AQY: 19% at 419 nm | |
Pt/CuGaS2/RGO/BiVO4/CoOx [c] | 100 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 35, O2: 17 | |
MgTa2O6-xNy/TaON/PtOx-WO3 | 225 mg, λ > 420 nm | IO3-/I- aqueous solution (pH6.1) | H2: 480, O2: 250, AQY: 6.8% at 420 nm | |
MoS2/CdS, Co3O4/BiVO4 | 100 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 145, O2: 71, AQY: 1.04% at 420 nm | |
BiVO4-ZrO2/TaON | 100 mg, λ > 420 nm | [Fe(CN)6]4-/[Fe(CN)6]3- solution | H2: 1300, O2: 650, AQY: 10.3% at 420 nm | |
SrTiO3:La, Rh/Au/BiVO4:Mo | 7.5 cm2, λ > 420 nm | Pure water | H2: 145, O2: 71, STH: 1.1%, AQY: 33% at 419 nm | |
Au/CoOx-BiVO4/RhyCr2–yO3-ZrO2/TaON | 100 mg, λ > 420 nm | K4[Fe(CN)6] aqueous solution | H2: 130, O2: 65, AQY: 1.04% at 420 nm | |
ZnIn2S4/Au/TiO2 | 50 mg, full spectrum | Pure water | H2: 186.3, O2: 66.3 | |
Pt/(CuGa)0.5ZnS2/RGO-(CoOx/ BiVO4) | 150 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 266, O2: 133, AQY: 0.8% at 440 nm | |
CO2 reduction | ||||
CdS/WO3 | 100 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 1.02 | |
CdS/TiO2 | –, Full spectrum | CO2 and H2O vapor | CH4: 11.9 mmol?g?1?m?2 | |
Fe2V4O13/RGO/CdS | 25 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 2.04, O2: 3.9 | |
CdS NSs/RGO/TiO2 | 25 mg, full spectrum | CO2 and H2O vapor | CH4: 0.189, O2: 0.111 | |
α-Fe2O3/Cu2O | 100 mg, λ > 400 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 1.67, O2: 0.83 | |
SiC/MoS2 | 10 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 323, O2: 621, AQY: 1.75% at 400 nm | |
Cu2O/WO3 | 85 mg, λ > 400 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 0.49, H2: 0.03, O2: 0.24 (24 h) | |
WO3/Au/In2S3 | 10 cm2, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 0.42 | |
BiVO4/C/Cu2O [d] | 1cm2, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 3.01 | |
ZnIn2S4/TiO2 | 100 mg, full spectrum | CO2 and H2O vapor | CH4: 1.135 | |
WO3-TiO2/Cu2ZnSnS4 | 100 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 15.37, CO: 1.69 | |
CdS/BiOI | 20 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 0.18, CO: 1.11 | |
Cu2O/TiO2 | 30 mg, λ > 380 nm (Hg-lamp) | CO2 and H2O vapor | CO: 2.21 | |
N2 fixation | ||||
TiO2/ZnFe2O4 | 250 Xe-lamp | N2, methanol aqueous solution | NH4+: 1.48 μmol·L?1·min?1 | |
Organic Z-scheme photocatalyst | ||||
Overall water splitting or HER | ||||
aza-CMP/RGO/C2N | 50 mg, λ > 420 nm | Pure water | H2: 200, O2: 100, STH = 0.23% | |
Ao-TST@CMP (2D COFs) | –, – | Pure water | AQY: 20.6% (theoretically calculated value) | |
PANI-Ag-CN | 15 mg, 500W Xe-lamp | Triethanolamine solution | H2: 5048 | |
CFB/NH2-MIL-125(Ti) | 20 mg, λ > 420 nm | Triethanolamine solution | H2: 1123 | |
Inorganic-organic hybrid Z-scheme photocatalyst | ||||
Overall water splitting or HER | ||||
g-C3N4/W18O49 | 5 mg, full spectrum | TEOA | H2: 3040 | |
ZnO/ZnS/g-C3N4 | 100 mg, full spectrum | Na2S + Na2SO3 aqueous solution | H2: 301 | |
g-C3N4/Ti3+-TiO2 | 100 mg, λ > 400 nm | CH3OH | H2: 287 | |
g-C3N4/Zn/BiVO4 | 150 mg, λ > 420 nm | Fe3+/Fe2+ aqueous solution | H2: 1467, O2: 733 | |
PtOx/CrTPPCl/KTa(Zr)O3 | 50 mg, 500W Xe-lamp | Pure water | H2: 1026, O2: 514 | |
P10/BiVO4 e | 54 mg, λ > 420 nm | Fe2+/Fe3+ aqueous solution | H2: 92.5, O2: 50 | |
RuP/Al2O3/Pt(in)/HCa2Nb3O10, PtOx/H-Cs-WO3 f | 70 mg, λ > 420 nm | NaI aqueous solution (pH4.0) | H2: 542.6, O2: 236, AQY: 2.4% at 420 nm | |
a-Fe2O3/g-C3N4 | 10 mg, λ > 400 nm | TEOA | H2: 30000, AQY: 44.35% at 420 nm | |
a-Fe2O3/TpPa-2-COF | 10 mg, λ > 420 nm | Sodium ascorbate | H2: 3770 | |
CdS/g-C3N4 | 50 mg, λ > 420 nm | TEOA | H2: 2563 | |
Pt-CN/HWO | 50 mg, λ > 420 nm | TEOA | H2: 17240, AQY: 17.5% at 400 nm | |
Mo2C/Mo/g-C3N4 | 5 mg, λ > 420 nm | TEOA | H2: 219.7 | |
g-C3N4/ZnO | 100 mg, full spectrum | CH3OH | H2: 152.7 | |
Cu3P/g-C3N4 | 10 mg, λ > 420 nm | TEOA | H2: 808 | |
CdS/Au/TiO2 | 50 mg, 750 W Xe-lamp | Na2S + Na2SO3 aqueous solution | H2: 64 | |
CO2 reduction | ||||
CoZnAl-LDH/RGO/g-C3N4 | 50 mg, full spectrum | CO2 and H2O vapor | CO: 10.11, AQY : 0.45% at 385 nm | |
COF-318-TiO2 | 2 mg, λ = 380–800 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 69.67 | |
RuRu'/Ag/Ta3N5 g | 4 mg, λ > 480 nm (400 W Hg-lamp) | CO2 and H2O vapor | HCOOH: 5 | |
[Ru-dpbpy]-(CuGa)1-xZn2xS2/BiVO4 | 8 mg, λ > 390 nm | CO2, H2O vapor, [Co(tpy)2]2+/3+ h | CO: 0.103, CHOO–: 0.023, H2: 0.122 | |
g-C3N4/Bi4O5I2 | 100 mg, λ > 400 nm | CO2, H2O vapor, I3?/I? solution | CO: 45.6, CH4: 5.6, H2: 2.2, O2: 9 | |
UiO-66-NH2/RGO/O-ZnO | 100 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH3OH: 34.83, HCOOH: 6.41 | |
PCN-224(Cu)/TiO2 | –, λ > 400 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 1.67, O2: 0.83 | |
ZnPc/BVNS | 100 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 0.85, CH4: 0.15 | |
Ag3PO4/g-C3N4 | 350 mg, full spectrum | CO2 and H2O vapor | CO: 39.8, CH3OH: 8.8, CH4: 4 | |
BiOBr/Au/g-C3N4 | 100 mg, λ > 380 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 6.67, CH4: 0.92 | |
Porous-g-C3N4/Al-O/TiO2 | 700 mg, full spectrum | CO2 and H2O vapor | CH3OH: 45.4, CH3COOH: 54.9, HCOOH: 42.7 | |
Bi2WO6/RGO/g-C3N4 | 50 mg, λ > 400 nm | CO2 and H2O vapor | CO: 16, CH4: 2.5, H2: 2.25, O2: 10.5 | |
Ag2CrO4/NG/PI i | 10 mg, λ > 400 nm (500 W Xe-lamp) | CO2 and H2O vapor | CH3OH: 18, CH4: 4, C2H5OH: 4 | |
g-C3N4/SnS2 | 50 mg, λ > 420 nm | CO2 and H2O vapor | CH4: 12.8, CH3OH: 46 | |
N2 fixation | ||||
Mg1.1Al0.3Fe0.2O1.7/C3N4 | 200 mg, λ > 400 nm (250 W Na-lamp) | N2, ethanol aqueous solution | NH4+: 7.5 mg·L?1·h?1·g?1 | |
Ga2O3-DBD/g-C3N4 | 20 mg, full spectrum (500 W Xe-lamp) | N2, methanol aqueous solution | NH4+: 112.5 μmol·L?1·h?1 | |
CeCO3OH/g-C3N4/CeO2 | 30 mg, full spectrum (500 W Xe-lamp) | N2, water | NH4+: 1.16 mmol·g?1·h?1 | |
MnO2-x/g-C3N4 | 50 mg, full spectrum | N2, methanol aqueous solution | NH4+: 225 μmol·g?1·h?1 |
Fig 15
(a) The Pt-loaded metal sulfide photocatalyst and an RGO-CoOx/BiVO4 composite photocatalyst. (b) The rate of Pt/CuGaS2 and an RGO (5% (w)-BiVO4 composite. (c) The rate of CuGaS2 and an RGO (5% (w))-CoOx/BiVO4 composite. Adapted and reproduced with permission 120. Copyright 2016, The American Chemical Society."
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