物理化学学报 >> 2005, Vol. 21 >> Issue (06): 616-621.doi: 10.3866/PKU.WHXB20050608

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沸石与酸性水溶液反应的动力学机制

张雪彤; 张荣华   

  1. 中国地质科学院矿产资源研究所, 地球化学动力学开放研究实验室, 北京 100037； 中国地质大学材料科学与工程学院, 北京 100083
  • 收稿日期:2004-10-14 修回日期:2004-12-20 发布日期:2005-06-15
  • 通讯作者: 张雪彤 E-mail:zrhhsm@pku.edu.cn

Kinetics Study of Zeolite in Hydrothermal Solutions

ZHANG Xue-tong; ZHANG Rong-hua   

  1. Open Research Laboratory of Geochemical Kinetics, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037； School of Material Science and Technology, China University of Geosciences, Beijing 100083
  • Received:2004-10-14 Revised:2004-12-20 Published:2005-06-15
  • Contact: ZHANG Xue-tong E-mail:zrhhsm@pku.edu.cn

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摘要： 利用连续搅拌筒反应器(CSTR)对天然沸石与酸性水溶液的反应动力学进行研究, 通过改变流速、 pH值等参数, 对反应速率进行计算和比较. 同时利用二次离子质谱(SIMS)、扫描电镜(SEM)对反应后的沸石表面进行分析研究. 实验结果表明, 沸石中的Si、Al、Na的释放速率在多数情况下不相同, 沸石的溶解为不一致溶解作用. 25 ℃、1.01×105 Pa条件下, 硅的释放速率为：在pH=2.45溶液中反应时, -rSi=kS(aH+)1.25/ (aSi)0.60；在pH=3.26溶液中反应时, -rSi=kS(aH+)1.50/(aSi)0.25(S为矿物材料的表面积). SIMS研究显示, 天然沸石与酸性水溶液的反应中, 在沸石表面Si、Al、Na在100 nm的厚度范围内, 随着离表面距离的改变, 在近表面范围内Na、Al大量淋失, 有H+浸入. 此外, SEM分析结果显示, 天然沸石与纯水及酸性水溶液反应后, 表面形貌显著不同.

关键词: 矿物表面, 反应动力学, 不一致溶解, 液/固界面

Abstract: In this paper, we conducted a series of experiments on zeolite in water and in acidic solutions using a continuous stirred tank reactor(CSTR) of an open system. We measured the reaction rates for zeolite with water and with low pH solutions at room temperature, and conducted associated studies of mineral surfaces by using SEM and SIMS. The results showed that incongruent dissolution of zeolite was related to the surface chemical modifications.

Key words: Mineral surface, Reaction kinetics, Incongruent dissolution, Liquid /solid interface