物理化学学报 >> 2010, Vol. 26 >> Issue (05): 1296-1304.doi: 10.3866/PKU.WHXB20100322
王晓蕾, 潘相敏, 林瑞, 寇素原, 邹卫兵, 马建新
WANG Xiao-Lei, PAN Xiang-Min, LIN Rui, KOU Su-Yuan, ZOU Wei-Bing, MA Jian-Xin
摘要:
用沉积-沉淀法分别制备了Cu/γ-Al2O3、Ni/γ-Al2O3和Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂, 并研究了它们在二甲醚水蒸气重整(DME SR)制氢反应中的催化性能. 采用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、H2 程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、程序升温氧化(TPO)和透射电子显微镜(TEM)等表征手段对催化剂的物相结构、微观形貌、还原性能、表面酸性和积炭特性等进行了研究. 结果表明: Cu、Ni均为二甲醚水蒸气重整制氢的活性组分, Cu、Ni和γ-Al2O3之间存在着相互作用; 镍的加入可以有效地提高铜组分在γ-Al2O3上的表面富集与分散, 优化铜组分的分布状态, 促进CuO颗粒的细小化, 并可增强铜组分和载体之间的相互作用, 有效地防止铜晶粒的团聚, 从而提高催化剂的活性及稳定性; 铜的加入可以改善催化剂中金属镍的分散性, 减少镍颗粒的尺寸, 降低催化剂对CH4的选择性, 提高催化剂的H2产率, 并在一定程度上抑制了积炭的形成与沉积. 在350 ℃的温度下, 反应进行100 h后, Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂仍保持95%的二甲醚转化率, 说明该催化剂具有较好的活性和稳定性.
MSC2000:
O643