物理化学学报 >> 2019, Vol. 35 >> Issue (8): 850-857.doi: 10.3866/PKU.WHXB201811040
收稿日期:
2018-11-28
录用日期:
2019-01-11
发布日期:
2019-01-16
通讯作者:
储伟
E-mail:chuwei1965@scu.edu.cn
基金资助:
Mengru HAN1,Yanan ZHOU1,Xuan ZHOU1,Wei CHU1,2,*()
Received:
2018-11-28
Accepted:
2019-01-11
Published:
2019-01-16
Contact:
Wei CHU
E-mail:chuwei1965@scu.edu.cn
Supported by:
摘要:
新型二维材料g-C3N4由于其独特的电子结构和优异的化学性能受到了极大关注。根据金属载体间的相互作用以及合金的协同效应,本文应用密度泛函理论,对核壳结构MNi12 (Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇与载体g-C3N4的相互作用进行研究,并通过其对CO的吸附能研究新型催化剂的反应性能。结果表明d层电子越少的“核”原子与“壳”原子Ni的相互作用更强;当MNi12负载在g-C3N4上时,-9.40 eV到-8.39 eV之间的结合能说明MNi12可以很好的稳定在g-C3N4上;最后,通过MNi12以及MNi12/g-C3N4对CO的吸附行为发现,g-C3N4的引入导致CO的吸附能和C―O键长减小。根据电荷分析以及静电势(ESP)分析,发现其原因是因为g-C3N4担载以后,CO从MNi12获得的电子数更少。通过本次理论计算,可以得出结论:g-C3N4担载MNi12(Fe, Co, Cu, Zn)的新型催化剂不仅可以呈现高稳定性,还可以调变反应性能。
MSC2000:
韩萌茹,周亚男,周旋,储伟. 通过g-C3N4担载MNi12 (Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇调节甲烷化[J]. 物理化学学报, 2019, 35(8): 850-857.
Mengru HAN,Yanan ZHOU,Xuan ZHOU,Wei CHU. Tunable Reactivity of MNi12 (M = Fe, Co, Cu, Zn) Nanoparticles Supported on Graphitic Carbon Nitride in Methanation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2019, 35(8): 850-857.
Table 1
Structural parameters, cohesive energy (Ecoh) of freestanding MNi12 NPs and Hirshfeld charge of central M atom."
NPs | Ecoh/eV | △Ecoh/eV | Min/Max dM-Ni/nm | Min/Max dNi-Ni/nm | ΔE/eV |
FeNi12 | -39.90 | -1.15 | 0.2340/0.2343 | 0.2457/0.2471 | -0.47 |
CoNi12 | -39.56 | -0.81 | 0.2336/0.2344 | 0.2457/0.2467 | -0.40 |
Ni13 | -38.75 | - | 0.2339/0.2346 | 0.2459/0.2470 | -0.37 |
CuNi12 | -36.91 | 1.84 | 0.2351/0.2357 | 0.2472/0.2484 | -0.40 |
ZnNi12 | -34.82 | 3.93 | 0.2366/0.2371 | 0.2486/0.2499 | -0.33 |
Table 2
Structural parameters, binding energy (Eb) of MNi12 NPs/g-C3N4 composites and Hirshfeld charge transfer for MNi12 NPs on g-C3N4."
Sample | Min/Max dM-Ni/nm | Min/Max dNi-Ni/nm | Eb/eV | Edef/eV | Q/e |
FeNi12-C3N4 | 0.2336/0.2479 | 0.2341/0.2637 | -8.69 | -0.20 | 0.128 |
CoNi12-C3N4 | 0.2290/0.2444 | 0.2431/0.2595 | -8.39 | -0.12 | 0.113 |
Ni13-C3N4 | 0.2293/0.2768 | 0.2353/0.2659 | -8.82 | -0.17 | 0.141 |
CuNi12-C3N4 | 0.2293/0.2685 | 0.2343/0.2731 | -9.40 | -0.17 | 0.146 |
ZnNi12-C3N4 | 0.2316/0.2479 | 0.2397/0.2774 | -8.69 | -0.08 | 0.116 |
Table 3
Hirshfeld electron transfer of CO on isolated MNi12 NPs and MNi12 NPs-C3N4 composites."
Sample | Q(CO)/e | Q(MNi12)/e | Q(g-C3N4)/e |
CO-FeNi12 | -0.176 | 0.176 | - |
CO-CoNi12 | -0.179 | 0.179 | - |
CO-Ni13 | -0.181 | 0.181 | - |
CO-CuNi12 | -0.184 | 0.184 | - |
CO-ZnNi12 | -0.179 | 0.179 | - |
CO-FeNi12-C3N4 | -0.071 | 0.141 | -0.070 |
CO-CoNi12-C3N4 | -0.086 | 0.135 | -0.049 |
CO-Ni13-C3N4 | -0.069 | 0.176 | -0.106 |
CO-CuNi12-C3N4 | -0.064 | 0.151 | -0.087 |
CO-ZnNi12-C3N4 | -0.149 | 0.193 | -0.044 |
1 |
Shakun J. D. ; Clark P. U. ; He F. ; Marcott S. A. ; Mix A. C. ; Liu Z. ; Ottobliesner B. L. ; Schmittner A. ; Bard E. Nature 2012, 484, 49.
doi: 10.1038/nature10915 |
2 |
Hansen J. ; Sato M. ; Ruedy R. ; Lo K. ; Lea D. W. ; Medinaelizade M. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2006, 103, 14288.
doi: 10.1073/pnas.0606291103 |
3 |
Younas M. ; Sohail M. ; Leong L. K. ; Bashir M. J. ; Sumathi S. Int. J. Environ. Sci. Technol. 2016, 13, 1839.
doi: 10.1007/s13762-016-1008-1 |
4 |
Izquierdo M. T. ; Gasquet V. ; Sansom E. ; Ojeda M. ; Garcia S. ; Maroto-Valer M. M. Fuel 2018, 230, 45.
doi: 10.1016/j.fuel.2018.05.041 |
5 |
Uytdenhouwen Y. ; Alphen S. V. ; Michielsen I. ; Meynen V. ; Cool P. ; Bogaerts A. Chem. Eng. J. 2018, 348, 557.
doi: 10.1016/j.cej.2018.04.210 |
6 |
Rönsch S. ; Schneider J. ; Matthischke S. ; Schlüter M. ; Götz M. ; Lefebvre J. ; Prabhakaran P. ; Bajohr S. Fuel 2016, 166, 276.
doi: 10.1016/j.fuel.2015.10.111 |
7 |
Zheng J. ; Wang C. ; Chu W. ; Zhou Y. ; Köhler K. Chemistryselect 2016, 1, 3197.
doi: 10.1002/slct.201600651 |
8 |
Feng Y. ; Yang W. ; Chu W. Int. J. Hydrog. Energy 2015, 2015, 1.
doi: 10.1155/2015/795386 |
9 |
Martin N. M. ; Hemmingsson F. ; Wang X. ; Merte L. R. ; Hejral U. ; Johan G. ; Skoglundh M. ; Meira D. M. ; Dippel A. ; Gutowski O. Catal. Sci. Technol. 2018, 8, 2686.
doi: 10.1039/C8CY00516H |
10 |
Schoder M. ; Armbruster U. ; Martin A. Chem. Ing. Tech. 2013, 85, 344.
doi: 10.1002/cite.201200112 |
11 |
Gao J. ; Liu Q. ; Gu F. ; Liu B. ; Zhong Z. ; Su F. RSC Adv. 2015, 5, 22759.
doi: 10.1039/C4RA16114A |
12 |
Wang Y. ; Arandiyan H. ; Scott J. ; Dai H. ; Amal R. Adv. Sustainable Syst. 2018, 2, 1700119.
doi: 10.1002/adsu.201700119 |
13 |
Wang W. ; Chu W. ; Wang N. ; Yang W. ; Jiang C. Int. J. Hydrog. Energy 2016, 41, 967.
doi: 10.1016/j.ijhydene.2015.11.133 |
14 |
Liu J. ; Li C. ; Wang F. ; He S. ; Chen H. ; Zhao Y. ; Wei M. ; Evans D. G. ; Duan X. Catal. Sci. Technol. 2013, 3, 2627.
doi: 10.1039/C3CY00355H |
15 |
Wang W. ; Li X. ; Zhang Y. ; Zhang R. ; Ge H. ; Bi J. ; Tang M. Catal. Sci. Technol. 2017, 7, 4413.
doi: 10.1039/C7CY01119A |
16 |
Navalon S. ; Dhakshinamoorthy A. ; Alvaro M. ; Garcia H. Coord. Chem. Rev. 2015, 312, 99.
doi: 10.1016/j.ccr.2015.12.005 |
17 |
Baker R. T. K. ; Tauster S. J. ; Dumesic J. A. Acc. Chem. Res. 1986, 20, 389.
doi: 10.1021/ar00143a001 |
18 |
Bonaccorso F. ; Colombo L. ; Yu G. ; Stoller M. ; Tozzini V. ; Ferrari A. C. ; Ruoff R. S. ; Pellegrini V. Science 2015, 347, 1246501.
doi: 10.1126/science.1246501 |
19 |
Punetha V. D. ; Rana S. ; Yoo H. J. ; Chaurasia A. ; McLeskey J. T. ; Jr. Ramasamy M. S. Prog. Polym. Sci. 2017, 67, 1.
doi: 10.1016/j.progpolymsci.2016.12.010 |
20 |
Zhao Z. ; Sun Y. ; Dong F. Nanoscale 2014, 7, 15.
doi: 10.1039/C4NR03008G |
21 |
Geim A. K. ; Novoselov K. S. Nat. Mater. 2007, 6, 183.
doi: 10.1038/nmat1849 |
22 |
Golberg D. ; Bando Y. ; Huang Y. ; Terao T. ; Mitome M. ; Tang C. ; Zhi C. ACS Nano 2010, 4, 2979.
doi: 10.1021/nn1006495 |
23 |
Li P. ; Wang F. ; Wei S. ; Li X. ; Zhou Y. Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 4405.
doi: 10.1039/C6CP08409E |
24 |
Liu Y. ; Yang S. ; Yin S. N. ; Feng L. ; Zang Y. ; Xue H. Chem. Eng. J. 2017, 334, 2401.
doi: 10.1016/j.cej.2017.12.016 |
25 |
Arandiyan H. ; Yuan W. ; Scott J. ; Mesgari S. ; Dai H. ; Amal R. ACS Appl. Mater. Inter. 2018, 10, 16352.
doi: 10.1021/acsami.8b00889 |
26 |
Liu D. ; Li Y. ; Kottwitz M. ; Yan B. ; Yao S. ; Gamalski A. ; Grolimund D. ; Safonova O. V. ; Nachtegaal M. ; Chen J. G. ACS Catal. 2018, 8, 4120.
doi: 10.1021/acscatal.8b00706 |
27 |
Liu Q. ; Wang S. ; Zhao G. ; Yang H. ; Yuan M. ; An X. ; Zhou H. ; Qiao Y. ; Tian Y. Int. J. Hydrog. Energy 2018, 43, 239.
doi: 10.1016/j.ijhydene.2017.11.052 |
28 |
Yang Z. ; Wang Q. ; Shan X. ; Li W. ; Chen G. ; Zhu H. J. Chem. Phys. 2015, 142, 346.
doi: 10.1063/1.4907897 |
29 |
Feng J. J. ; Chen L. X. ; Song P. ; Wu X. L. ; Wang A. J. ; Yuan J. Int. J. Hydrog. Energy 2016, 41, 8839.
doi: 10.1016/j.ijhydene.2016.03.108 |
30 |
Norskov J. K. ; Bligaard T. ; Rossmeisl J. ; Christensen C. H. Nat. Chem. 2009, 1, 37.
doi: 10.1038/nchem.121 |
31 |
Peterson A. A. ; Nørskov J. K. J. Phys. Chem. Lett. 2012, 3, 251.
doi: 10.1021/jz201461p |
32 |
Delley B. J. Chem. Phys. 2000, 113, 7756.
doi: 10.1063/1.1316015 |
33 |
Perdew J. P. ; Burke K. ; Ernzerhof M. Phys. Rev. Lett. 1996, 77, 3865.
doi: 10.1103/physrevlett.77.3865 |
34 |
Grimme S. J. Comput. Chem. 2006, 27, 1787.
doi: 10.1002/jcc.20495 |
35 |
Delley B. Phys. Rev. B: Condens. Matter 2002, 66, 155125.
doi: 10.1103/physrevb.66.155125 |
36 |
Elsasser C. ; Fahnle M. ; Brandt E. H. ; Bohm M. C. J. Phys. F-Metal. Phys. 1987, 17, 301.
doi: 10.1088/0305-4608/17/11/006 |
37 |
Sun S. ; Geng Y. ; Li T. ; Chen S. ; Yan Y. ; Hu S. Corros. Sci. 2012, 63, 140.
doi: 10.1016/j.corsci.2012.05.024 |
38 |
Kroke E. ; Schwarz M. ; Horathbordon E. ; Kroll P. ; Noll B. ; Norman A. D. New J. Chem. 2002, 26, 508.
doi: 10.1039/b111062b |
39 |
Zhu B. ; Zhang J. ; Jiang C. ; Cheng B. ; Yu J. Appl. Catal. B 2017, 207, 27.
doi: 10.1016/j.apcatb.2017.02.020 |
40 |
Cui J. ; Liang S. ; Wang X. ; Zhang J. Mater. Chem. Phys. 2015, 161, 194.
doi: 10.1016/j.matchemphys.2015.05.036 |
41 |
Bojdys M. J. ; Muller J. ; Antonietti M. ; Thomas A. Chem. Eur. J. 2008, 14, 8177.
doi: 10.1002/chem.200800190 |
42 |
Aspera S. M. E. ; David M. ; Kasai H. Jpn. J. Appl. Phys. 2010, 49, 721.
doi: 10.1143/jjap.49.115703 |
43 |
Ghosh D. ; Periyasamy G. ; Pandey B. ; Pati S. K. J. Mater. Chem. C 2014, 2, 7943.
doi: 10.1039/C4TC01385A |
44 |
Abdullahi Y. Z. ; Yoon T. L. ; Halim M. M. ; Hashim M. R. ; Jafri M. Z. M. ; Leng L. T. Curr. Appl. Phys. 2016, 16, 809.
doi: 10.1016/j.cap.2016.04.019 |
45 |
Gao G. ; Jiao Y. ; Waclawik E. R. ; Du A. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 6292.
doi: 10.1021/jacs.6b02692 |
46 |
He F. ; Li K. ; Yin C. ; Wang Y. ; Tang H. ; Wu Z. Carbon 2016, 114, 619.
doi: 10.1016/j.carbon.2016.12.061 |
47 |
Zuo H. W. ; Lu C. H. ; Ren Y. R. ; Li Y. ; Zhang Y. F. ; Chen W. K. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32, 1183.
doi: 10.3866/PKU.WHXB201603032 |
左会文; 陆春海; 任玉荣; 李奕; 章永凡; 陈文凯. 物理化学学报, 2016, 32, 1183.
doi: 10.3866/PKU.WHXB201603032 |
|
48 |
Zhu B. ; Zhang L. M. ; Xu D. ; Cheng B. ; Yu J. J. CO2 Util. 2017, 21, 327.
doi: 10.1016/j.jcou.2017.07.021 |
49 |
Ma X. ; Li X. ; Li M. ; Ma X. ; Yu L. ; Dai Y. Appl. Surf. Sci. 2017, 414, 124.
doi: 10.1016/j.apsusc.2017.04.019 |
[1] | 刘志成, 伊晓东, 高飞雪, 谢在库, 韩布兴, 孙予罕, 何鸣元, 杨俊林. 绿色碳科学:双碳目标下的科学基础——第292期“双清论坛”学术综述[J]. 物理化学学报, 2023, 39(1): 2112029 -0 . |
[2] | 李若宁, 张雪, 薛娜, 李杰, 吴天昊, 徐榛, 王一帆, 李娜, 唐浩, 侯士敏, 王永锋. Ag(111)表面Ag配位结构的分等级组装[J]. 物理化学学报, 2022, 38(8): 2011060 - . |
[3] | 马骋, 窦翔宇, 刘泽宇, 廖培龙, 朱志扬, 刘卡尔顿, 黄建滨. 一种新型CO2/原油助混剂CAA8-X的应用与助混机理[J]. 物理化学学报, 2022, 38(8): 2012019 - . |
[4] | 刘珊池, 王凯, 杨梦雪, 靳治良. Mn0.2Cd0.8S@CoAl LDH S-型异质结构建及其光催化析氢性能研究[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2109023 - . |
[5] | 卢浩然, 魏雅清, 龙闰. 纳米孔缺陷导致单层黑磷电荷局域极大抑制非辐射电子-空穴复合的时域模拟[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2006064 - . |
[6] | 叶成玉, 郁晓菲, 李文翠, 贺雷, 郝广平, 陆安慧. 磷化镍@镍-氮-碳双功能催化剂电还原CO2-H2O制合成气[J]. 物理化学学报, 2022, 38(4): 2004054 - . |
[7] | 杨贻顺, 周敏, 邢燕霞. 基于γ-石墨炔分子磁隧道结对称性依赖的输运性质[J]. 物理化学学报, 2022, 38(4): 2003004 - . |
[8] | 常明凯, 胡娜, 李遥, 鲜东帆, 周万强, 王静一, 时燕琳, 刘春立. Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003031 - . |
[9] | 刘影, 刘晓放, 夏林, 黄超杰, 吴兆萱, 王慧, 孙予罕. 以类水滑石为前驱体的Cu/ZnO/Al2O3催化剂用于COx加氢合成甲醇:CO在反应混合物中的作用[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2002017 - . |
[10] | 何科林, 沈荣晨, 郝磊, 李佑稷, 张鹏, 江吉周, 李鑫. 纳米SiC基光催化剂研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2201021 - . |
[11] | 石永霞, 侯曼, 李俊俊, 李丽, 张志成. 铜基串联催化剂电催化CO2还原的研究进展[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2206020 - . |
[12] | 李孟婷, 郑星群, 李莉, 魏子栋. 碱性介质中氢氧化和析氢反应机理研究现状[J]. 物理化学学报, 2021, 37(9): 2007054 - . |
[13] | 周易, 欧阳威龙, 王岳军, 王海强, 吴忠标. 核壳结构NH2-UiO-66@TiO2的制备及其可见光下的甲苯降解性能研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2009045 - . |
[14] | 舒亚婕, 梁诗敏, 肖家勇, 涂志凌, 黄海保. 磷酸根修饰的Mn掺杂介孔TiO2在VUV-PCO体系高效催化氧化甲苯性能[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2010001 - . |
[15] | 周君慧, 敖志敏, 安太成. 基于密度泛函理论下H2S在单原子催化剂V/Ti2CO2上的分解机理研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2007086 - . |
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