面向CO2电化学转化的铜基催化剂研究进展

doi:10.3866/PKU.WHXB202006034

物理化学学报 >> 2021, Vol. 37 >> Issue (5): 2006034.doi: 10.3866/PKU.WHXB202006034

所属专题： CO₂还原

面向CO₂电化学转化的铜基催化剂研究进展

孟怡辰, 况思宇, 刘海, 范群, 马新宾, 张生()

天津大学化工学院，绿色合成与转化教育部重点实验室，天津 300072

收稿日期:2020-06-12 录用日期:2020-06-29 发布日期:2020-07-02
通讯作者: 张生 E-mail:sheng.zhang@tju.edu.cn
作者简介:张生，1982年出生。本硕博就读于哈尔滨工业大学，国家级优秀青年人才，欧盟玛丽居里学者。现任天津大学化工学院长聘教授，研究领域为能源电化学与化工，主要研究方向包括二氧化碳电化学转化与过程强化、质子传导膜构建与燃料电池、先进催化剂设计与可控合成
基金资助:
天津市重大科技专项(18ZXJMTG00180);天津市重大科技专项(19ZXNCGX00030)

Recent Advances in Electrochemical CO₂ Reduction Using Copper-Based Catalysts

Yichen Meng, Siyu Kuang, Hai Liu, Qun Fan, Xinbin Ma, Sheng Zhang()

Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, Collaborative Innovation Centre of Chemical Science and Engineering, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China

Received:2020-06-12 Accepted:2020-06-29 Published:2020-07-02
Contact: Sheng Zhang E-mail:sheng.zhang@tju.edu.cn
About author:Sheng Zhang, Email: sheng.zhang@tju.edu.cn. Tel.: +86-22-87401818
Supported by:
the Key Research and Development Project of Tianjin(18ZXJMTG00180);the Key Research and Development Project of Tianjin(19ZXNCGX00030)

摘要/Abstract

摘要：

化石燃料的大量使用造成大气中CO₂含量不断上升，带来了一系列气候及环境问题。将温室气体CO₂进行捕集并转化利用有助于缓解能源短缺和全球变暖等问题，其中电化学技术因其具有温和可控的工作条件以及与可再生能源的相容性等特点，成为了一种很有前景的CO₂转化利用技术。铜催化剂因其在电化学还原CO₂过程中可以产生高价值的碳氢化合物而受到广泛关注与研究，但是有效产物的选择性依然较低，特别是C₂₊物种。因此提高铜基催化剂表面产物选择性成为了该领域研究难点与热点。为此，本文主要介绍了近五年不同改性方式的Cu基催化剂在选择性制备C₂₊产物方面的研究进展，概述了可能的反应机理并且总结了影响产物选择性的因素，最后提出了该领域进一步的研究方向与展望。

关键词: 二氧化碳, 电化学还原, Cu基催化剂, C₂₊产物, 选择性

Abstract:

Burning of fossil fuels increases CO₂ concentration in the atmosphere, resulting in a series of climate- and environment-related concerns such as global warming, sea-level rise, and melting of glaciers. Therefore, utilization of renewable energy to reduce the CO₂ concentration, in order to realize a sustainable development, is urgent. Capturing and utilizing CO₂, a greenhouse gas, can not only address these concerns but also alleviate the current scenario of energy shortage. Thermal catalytic CO₂ hydrogenation offers various pathways with high conversion efficiencies to produce fuels and industrial chemicals including CO, HCOOH, CH₃OH, and CH₄. However, CO₂ is chemically inert due to the highly stable C＝O bond. Thus, harsh reaction conditions such as high temperature and pressure are required for CO₂ hydrogenation.

Electrocatalytic CO₂ reduction using renewable electricity and water is a promising alternative to thermocatalysis. This technology can not only store and transport the intermittent solar or wind energy but can also use water as the proton source instead of H₂, which is indispensable for thermal CO₂ hydrogenation. Electrochemical CO₂ reduction under ambient conditions is a proton-coupled electron transfer process. The key to promote the electrochemical reduction of CO₂ is to develop highly selective and active catalysts with high stability. Among various CO₂ electrocatalysts, copper-based catalysts have attracted significant attention and have been extensively investigated, since they exhibit good selectivity and efficiency for the reduction of CO₂ to hydrocarbons and alcohols. A broad range of products, up to 16 different gases and liquids, can be obtained in the CO₂ electroconversion on copper. Copper is the only metal that has a negative adsorption energy for *CO and a positive adsorption energy for *H. Thus, it has a unique property of generating > 2e⁻ transfer products. However, selectivity of the target product is still low, especially for high value-added C₂₊ species (C₂H₄, C₂H₅OH, CH₃COOH, CH₃CHO, n-C₃H₇OH, etc.).

The selectivity of various products on copper-based catalysts could be enhanced by surface engineering techniques such as tuning the morphologies, particle sizes, surface facets, strains levels, and atomic coordination. Electrolyte engineering could also aid in CO₂ electroreduction. Therefore, improving the selectivity of C₂₊ products by modifying copper-based catalysts could be a hot research topic. In addition, C-C coupling is a key step in forming C₂₊ products, though the C₂₊ product formation pathway is complex, and the mechanisms are still unclear. Considering these, this paper mainly reviews the research progress in copper-based catalysts producing C₂₊ species in the last five years. It also discusses the possible reaction mechanisms and the factors that affect the product selectivities. In the end, further research directions are proposed.

Key words: Carbon dioxide, Electrochemical reduction, Copper-based catalysts, C₂₊ products, Selectivity

MSC2000:

O646

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孟怡辰, 况思宇, 刘海, 范群, 马新宾, 张生. 面向CO₂电化学转化的铜基催化剂研究进展[J]. 物理化学学报, 2021, 37(5): 2006034.

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图/表 9

表1

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Reaction	E⁰/V (vs RHE)	Product (name, abbreviation)
2H⁺ + 2e⁻ → H₂	0	hydrogen evolution reaction, HER
CO₂ + 2H⁺ + 2e⁻ → HCOOH_(aq)	−0.12	formic acid
CO₂ + 2H⁺ + 2e^- → CO_(g) + H₂O	−0.10	carbon monoxide
CO₂ + 6H⁺ + 6e⁻ → CH₃OH_(aq) + H₂O	0.03	methanol, MeOH
CO₂ + 4H⁺ + 4e⁻ → C_(s) + 2H₂O	0.21	graphite
CO₂ + 8H⁺ + 8e⁻ → CH_4(g) + 2H₂O	0.17	methane
2CO₂ + 2H⁺ + 2e⁻ → (COOH)_2(s)	−0.47	oxalic acid
2CO₂ + 8H⁺ + 8e⁻ → CH₃COOH_(aq) + 2H₂O	0.11	acetic acid
2CO₂ + 10H⁺ + 10e⁻ → CH₃CHO_(aq) + 3H₂O	0.06	acetaldehyde
2CO₂ + 12H⁺ + 12e⁻ → ETOH_(aq) + 3H₂O	0.09	ethanol, EtOH
2CO₂ + 12H⁺ + 12e⁻ → C₂H_4(g) + 4H₂O	0.08	ethylene
2CO₂ + 14H⁺ + 14e⁻ → C₂H_6(g) + 4H₂O	0.14	ethane
3CO₂ + 16H⁺ + 16e⁻ → C₂H₅CHO_(aq) + 5H₂O	0.09	propionaldehyde
3CO₂ + 18H⁺ + 18e⁻ → C₃H₇OH_(aq) + 5H₂O	0.10	propanol, PrOH
CO + 6H⁺ + 6e⁻ → CH_4(g) + H₂O	0.26	methane
2CO + 8H⁺ + 8e⁻ → CH₃CH₂OH_(aq) + H₂O	0.19	ethanol, EtOH
2CO + 8H⁺ + 8e⁻ → C₂H_4(g) + 2H₂O	0.17	ethylene

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Recent Advances in Electrochemical CO₂ Reduction Using Copper-Based Catalysts

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