物理化学学报 >> 2010, Vol. 26 >> Issue (06): 1599-1606.doi: 10.3866/PKU.WHXB20100625
刘晓明, 倪哲明, 姚萍, 胥倩, 毛江洪, 王巧巧
LIU Xiao-Ming, NI Zhe-Ming, YAO Ping, XU Qian, MAO Jiang-Hong, WANG Qiao-Qiao
摘要:
采用密度泛函理论对三种水煤气变换反应(WGSR)机理(氧化还原机理、羧基机理、甲酸基的生成机理)在Au(111)面上的反应历程进行详细讨论. 通过对表面吸附物种(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)的吸附行为进行研究, 得到最佳活性吸附中心. 对三种机理中的14个基元反应的活化能进行分析, 得出WGSR在Au(111)上按照羧基机理和氧化还原机理进行的可能性较大, 按照甲酸基的生成机理进行的可能性较小. 相比较羧基机理和氧化还原机理, 反应更有可能按照羧基机理进行, 最佳反应途径为H2O→-H OH→+COCOOH→+OHCO2.
MSC2000:
O641