具有特殊结构和电子性质的PdAu/Al2O3催化剂上蒽醌加氢反应性能

doi:10.3866/PKU.WHXB201501292

物理化学学报 >> 2015, Vol. 31 >> Issue (4): 729-737.doi: 10.3866/PKU.WHXB201501292

具有特殊结构和电子性质的PdAu/Al₂O₃催化剂上蒽醌加氢反应性能

韩优, 何志远, 管永川, 李韡, 张金利

天津大学化工学院, 天津300072

收稿日期:2014-11-26 修回日期:2015-01-28 发布日期:2015-04-03
通讯作者: 张金利 E-mail:zhangjinli@tju.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金委(21106094, 21276179), 国家重点基础研究规划项目(2012CB720300)和长江学者与创新团队发展计划(IRT1161)资助

Catalytic Performance of PdAu/Al₂O₃ Catalyst with Special Structural and Electronic Properties in the 2-Ethylanthraquinone Hydrogenation Reaction

HAN You, HE Zhi-Yuan, GUAN Yong-Chuan, LI Wei, ZHANG Jin-Li

School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, P. R. China

Received:2014-11-26 Revised:2015-01-28 Published:2015-04-03
Contact: ZHANG Jin-Li E-mail:zhangjinli@tju.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (21106094, 21276179), National Key Basic Research Program of China (973) (2012CB720300), and Program for Changjiang Scholars, Innovative Research Team in University, China (IRT1161).

摘要/Abstract

摘要：

通过改变Pd和Au的负载顺序合成了一系列具有不同结构和电子性质的PdAu双金属催化剂, 并用于蒽醌加氢反应. 其中通过先负载Au后负载Pd的顺序制得的Pd/Au/Al₂O₃催化剂, 其加氢效率可高达14.27 g·L^-1.X射线衍射、透射电子显微镜、H₂程序升温还原和X射线光电子能谱等分析表征结果显示, Pd/Au/Al₂O₃催化剂中分散在Au颗粒表面的Pd纳米颗粒具有独特的爆米花结构, 其表面零价态的单质Pd含量最多, 而这种表面零价态的单质Pd是蒽醌加氢反应中的关键活性组分. 此外, Au的加入可有效抑制副反应的发生, 减少降解产物的生成, 从而大大提高了催化选择性.

关键词: 负载顺序, PdAu双金属, 蒽醌加氢, 降解产物

Abstract:

A series of bimetallic PdAu catalysts with different structures were prepared by changing the loading sequence of Pd and Au for the hydrogenation of 2-ethylanthraquinone. Pd/Au/Al₂O₃ was obtained by loading Pd onto Au particles deposited onto an Al₂O₃ support with a hydrogenation efficiency up to 14.27 g·L^-1. According to X-ray diffraction, transmission electron microscopy, hydrogen temperature program reduction, and X-ray photoelectron spectroscopy measurements, the popcorn structure and unique electronic properties of the Pd species in the Pd/Au/Al₂O₃ catalyst resulted in the highest content of surface metallic Pd, which was the most active component for the reaction. What is more, the addition of Au can effectively reduce the amount of degradation products by suppressing side reactions.

Key words: Loading sequence, Bimetallic PdAu, Anthraquinone hydrogenation, Degradation product

MSC2000:

O643

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韩优, 何志远, 管永川, 李韡, 张金利. 具有特殊结构和电子性质的PdAu/Al₂O₃催化剂上蒽醌加氢反应性能[J]. 物理化学学报, 2015, 31(4): 729-737.

HAN You, HE Zhi-Yuan, GUAN Yong-Chuan, LI Wei, ZHANG Jin-Li. Catalytic Performance of PdAu/Al₂O₃ Catalyst with Special Structural and Electronic Properties in the 2-Ethylanthraquinone Hydrogenation Reaction[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2015, 31(4): 729-737.

参考文献

(1) Campos-Martin, J. M.; Blanco-Brieva, G.; Fierro, J. L. G. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45, 6962.
(2) Samanta, C. Appl. Catal. A 2008, 350, 133. doi: 10.1016/j.apcata.2008.07.043
(3) Feng, J. T.; Wang, H. Y.; Evans, D. G.; Duan, X.; Li, D. Q. Appl. Catal. A 2010, 382, 240. doi: 10.1016/j.apcata.2010.04.052
(4) Drelinkiewicz, A.; Waksmundzka-Gora, A. J. Mol. Catal. A: Chem. 2006, 246, 167. doi: 10.1016/j.molcata.2005.10.026
(5) Kosydar, R.; Drelinkiewicz, A.; Lalik, E.; Gurgul, J. Appl. Catal., A 2011, 402, 121. doi: 10.1016/j.apcata.2011.05.036
(6) Kosydar, R.; Drelinkiewicz, A.; Ganhy, J. P. Catal. Lett. 2010, 139, 105. doi: 10.1007/s10562-010-0413-1
(7) Chen, Q. L. Chem. Eng. Process 2008, 47, 787. doi: 10.1016/j.cep.2006.12.012
(8) Drelinkiewicz, A.; Waksmundzka-Góra, A.; Makowski, W.; Stejskal, J. Catal. Commun. 2005, 6, 347. doi: 10.1016/j.catcom.2005.02.009
(9) Drelinkiewicz, A.; Kangas, R.; Laitinen, R.; Pukkinen, A.; Pursiainen, J. Appl. Catal. A 2004, 263, 71. doi: 10.1016/j.apcata.2003.12.010
(10) Tang, P. G.; Chai, Y. Y.; Feng, J. T.; Li, Y.; Li, D. Q. Appl. Catal. A 2014, 469, 312. doi: 10.1016/j.apcata.2013.10.008
(11) Ding, T.; Qin, Y. N.; Ma, Z. Chin. J. Catal. 2002, 23 (3), 227. [丁彤, 秦永宁, 马智. 催化学报, 2002, 23 (3), 227.]
(12) Wang, F.; Xu, X. L. Chem. Ind. Eng. Prog. 2012, 31 (1), 107. [王丰, 徐贤伦. 化工进展, 2012, 31 (1), 107.]
(13) Wang, R.; Li, C. C.; Chen, T.W.; Lin, J. X.; Mao, S. L. Chin. J. Catal. 2004, 25 (9), 711. [王榕, 林墀昌, 陈天文, 林建新, 毛树禄. 催化学报, 2004, 25 (9), 711.]
(14) Edwards, J. K.; Freakley, S. J.; Carley, A. F.; Kiely, C. J.; Hutchings, G. J. Accounts Chem. Res. 2013, 47, 845.
(15) Hutchings, G. J.; Kiely, C. J. Accounts Chem. Res. 2013, 46, 1759. doi: 10.1021/ar300356m
(16) Sankar, M.; Dimitratos, N.; Miedziak, P. J.; Wells, P. P.; Kiely, C. J.; Hutchings, G. J. Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 8099. doi: 10.1039/c2cs35296f
(17) Yang, X.; Du, L.; Liao, S. J.; Li, Y. X.; Song, H. Y. Catal. Commun. 2012, 17, 29. doi: 10.1016/j.catcom.2011.10.006
(18) Kittisakmontree, P.; Pongthawornsakun, B.; Yoshida, H.; Fujita, S.; Arai, M.; Panpranot, J. J. Catal. 2013, 297, 155. doi: 10.1016/j.jcat.2012.10.007
(19) Yang, X.; Chen, D.; Liao, S. J.; Song, H. Y.; Li, Y.W.; Fu, Z. Y.; Su, Y. L. J. Catal. 2012, 291, 36. doi: 10.1016/j.jcat.2012.04.003
(20) Ouyang, L.; Da, G. J.; Tian, P. F.; Chen, T. Y.; Liang, G. D.; Xu, J.; Han, Y. F. J. Catal. 2014, 311, 129. doi: 10.1016/j.jcat.2013.11.008
(21) Menegazzo, F.; Signoretto, M.; Manzoli, M.; Boccuzzi, F.; Cruciani, G.; Pinna, F.; Strukul, G. J. Catal. 2009, 268, 122. doi: 10.1016/j.jcat.2009.09.010
(22) Suo, Z. H.; Ma, C. Y.; Liao, W. P.; Jin, M. S.; Lv, H. Y. Fuel Process. Technol. 2011, 92 1549. doi: 10.1016/j.fuproc.2011.03.018
(23) Pawelec, B.; Venezia, A. M.; La Parola, V.; Cano-Serrano, E.; Campos-Martin, J. M.; Fierro, J. L. G. Appl. Surf. Sci. 2005, 242, 380. doi: 10.1016/j.apsusc.2004.09.004
(24) Wang, Z. Q.; Zhou, Z. M.; Zhang, R.; Li, L.; Cheng, Z. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30, 2316. [王沾祺, 周志明, 张锐, 李莉, 程振民. 物理化学学报, 2014, 30, 2316.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201410152
(25) Edwards, J. K.; Solsona, B. E.; Landon, P.; Carley, A. F.; Herzing, A.; Kiely, C. J.; Hutchings, G. J. J. Catal. 2005, 236, 69. doi: 10.1016/j.jcat.2005.09.015
(26) Bulushev, D. A.; Beloshapkin, S.; Plyusnin, P. E.; Shubin, Y. V.; Bukhtiyarov, V. I.; Korenev, S. V.; Ross, J. R. H. J. Catal. 2013, 299, 171. doi: 10.1016/j.jcat.2012.12.009
(27) Edwards, J. K.; Ntainjua, N.; Carley, A. F.; Herzing, A. A.; Kiely, C. J.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2009, 48, 8512. doi: 10.1002/anie.v48:45
(28) Edwards, J. K.; Thomas, A.; Carley, A. F.; Herzing, A. A.; Kiely, C. J.; Hutchings, G. J. Green Chem. 2008, 10, 388. doi: 10.1039/b714553p
(29) Babu, N. S.; Lingaiah, N.; Kumar, J. V.; Prasad, P. S. S. Appl. Catal. A 2009, 367, 70. doi: 10.1016/j.apcata.2009.07.031
(30) Qian, K.; Huang, W. X. Catal. Today 2011, 164, 320. doi: 10.1016/j.cattod.2010.10.018
(31) Maclennan, A.; Banerjee, A.; Hu, Y. F.; Miller, J. T.; Scott, R.W. J. ACS Catal. 2013, 3, 1411. doi: 10.1021/cs400230t
(32) Márquez, A. M.; Graciani, J.; Sanz, J. F. Theor. Chem. Acc. 2010, 126, 265. doi: 10.1007/s00214-009-0703-0
(33) Li, Y.; Feng, J. T.; He, Y. F.; Evans, D. G.; Li, D. Q. J. Ind. Eng. Chem. 2012, 51, 11083. doi: 10.1021/ie300385h
(34) Yang, Y. H.; Lin, Y. J.; Feng, J. T.; Evans, D. G.; Li, D. Q. Chin. J. Catal. 2006, 27 (4), 304. [杨永辉, 林彦军, 冯俊婷, Evans, D. G., 李殿卿. 催化学报, 2006, 27 (4), 304.]
(35) Santacesaria, E.; Di Serio, M.; Velotti, R.; Leone, U. J. Mol. Catal. 1994, 94, 37. doi: 10.1016/0304-5102(94)87028-4

[1]	唐钰杰, 郑默, 任春醒, 李晓霞, 郭力. ReaxFF MD局部区域反应追踪与物理性质可视化分析[J]. 物理化学学报, 0, (): 2003037 -0 .
[2]	孙志聪, 罗二桂, 孟庆磊, 王显, 葛君杰, 刘长鹏, 邢巍. 采用薄层氮化碳促进的高性能钯基催化剂用于甲酸分解制氢[J]. 物理化学学报, 0, (): 2003035 -0 .
[3]	杨晓庆, 杨华琳, 卢欢, 丁皓璇, 童妍心, 饶斐, 张鑫, 申茜, 高健智, 朱刚强. 高催化活性2D/2D Ti₃C₂/Bi₄O₅Br₂纳米片异质结的构建及其可见光催化去除NO[J]. 物理化学学报, 0, (): 2005008 -0 .
[4]	林锦亮, 张雅敏, 张浩力. 单分子器件中的新颖静电场效应[J]. 物理化学学报, 0, (): 2005010 -0 .
[5]	丁心湄, 梁艳丽, 张海龙, 赵明, 王健礼, 陈耀强. 高分散还原态Pt基催化剂的制备及其NO氧化的催化性能[J]. 物理化学学报, 0, (): 2005009 -0 .
[6]	安平, 付宇, 韦丹蕾, 郭杨龙, 詹望成, 张金水. 富氮空心蠕虫状碳材料的合成及其苯甲醇非金属选择性催化氧化的高活性[J]. 物理化学学报, 0, (): 2001025 -0 .
[7]	杨天怡, 崔铖, 戎宏盼, 张加涛, 王定胜. 铂基金属间化合物纳米晶的最新进展：可控合成与电催化应用[J]. 物理化学学报, 2020, 36(9): 2003047 -0 .
[8]	张赛, 张铭凯, 瞿永泉. 二氧化铈表面构建固体“受阻”Lewis酸碱对用于小分子活化[J]. 物理化学学报, 2020, 36(9): 1911050 -0 .
[9]	张建, 王亮, 伍芷毅, 王成涛, 苏泽瑞, 肖丰收. 理性设计核-壳Rh-石催化材料用于二烯烃选择加氢反应[J]. 物理化学学报, 2020, 36(9): 1912001 -0 .
[10]	张超, 李思汉, 吴辰亮, 李小青, 严新焕. Pt@Au/Al₂O₃核壳纳米粒子的制备和表征及其在催化氧化甲苯中的应用[J]. 物理化学学报, 2020, 36(8): 1907057 -0 .
[11]	赖潇潇, 冯洁, 周晓英, 侯忠燕, 林涛, 陈耀强. 钾改性Mn/Ce_0.65Zr_0.35O₂催化剂催化氧化甲苯[J]. 物理化学学报, 2020, 36(8): 1905047 -0 .
[12]	王艺蒙, 张申平, 葛宇, 王臣辉, 胡军, 刘洪来. 多孔双金属氧化物/碳复合光催化剂对四环素的高效光催化降解[J]. 物理化学学报, 2020, 36(8): 1905083 -0 .
[13]	王玖,吴南石,刘涛,曹少文,余家国. 用于超级电容器的锰钴氧化物/碳纤维材料[J]. 物理化学学报, 2020, 36(7): 1907072 -0 .
[14]	郁桂云,胡丰献,程伟伟,韩字童,刘超,戴勇. ZnCuAl-LDH/Bi₂MoO₆纳米复合材料的构建及其可见光催化降解性能[J]. 物理化学学报, 2020, 36(7): 1911016 -0 .
[15]	王梁,朱澄鹭,殷丽莎,黄维. Pt-M (M = Co, Ni, Fe)/g-C₃N₄复合材料构建及其高效光解水制氢性能[J]. 物理化学学报, 2020, 36(7): 1907001 -0 .

具有特殊结构和电子性质的PdAu/Al₂O₃催化剂上蒽醌加氢反应性能

Catalytic Performance of PdAu/Al₂O₃ Catalyst with Special Structural and Electronic Properties in the 2-Ethylanthraquinone Hydrogenation Reaction

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