干法转化工艺制备UO2粉末的热力学计算

doi:10.3866/PKU.WHXB2014Ac19

摘要/Abstract

摘要：

UO₂粉末干法转化工艺是把固体UF₆汽化后在反应室中与来自同心喷咀的水蒸汽反应生成中间化合物UO₂F₂, 然后通过螺旋装置输送到回转还原炉(回转炉)中与逆向的H₂-H₂O混合气体转化成UO₂粉末. 本文介绍了从气态UF₆到固体UO₂粉末在几个不同阶段的主要化学反应热力学, 包括UO₂F₂+H₂O/H₂→UO₂/UO₃和UO₂+HF→UF₄, 从热力学角度讨论了回转炉第一个温区的温度和气氛(H₂O-H₂-HF)对UO₂被HF氟化成UF₄的影响.此外, 结合工艺鉴定试验结果, 分析和讨论了反应室和回转炉中干法转化工艺参数对UO₂粉末物理性能的影响.

关键词: 干法转化, UO₂粉末, UO₂F₂, 氟化反应

Abstract:

A dry conversion process to produce UO₂ powder is reported. Uranium fluoride (UF₆) is directly hydrolyzed with water vapor from a concentric nozzle to form uranyl fluoride (UO₂F₂), which is transferred to a rotary kiln by a screw and reduced to ceramic-grade uranium dioxide (UO₂) powder with backward mixing gases of vapor and hydrogen. Several of the main reactions and thermodynamics calculations for conversion of gaseous UF₆ to UO₂ powder are reported, including reactions for UO₂F₂+H₂O/H₂→UO₂/UO₃ and UO₂+HF→UF₄. The influence of the temperature of the first zone and the gas atmosphere of H₂O-H₂-HF on the fluorization of UO₂ by HF in term of thermodynamics are also discussed. Moreover, the influences of the dry conversion process parameters on the UO₂ physical properties are analyzed by qualification test results.

Key words: Dry conversion process, UO₂ powder, UO₂F₂, Fluorization reaction

MSC2000:

O641

潘家业. 干法转化工艺制备UO₂粉末的热力学计算[J]. 物理化学学报, 2015, 31(Suppl): 19-24.

PAN Jia-Ye. Thermodynamic Calculations for UO₂ Powder Fabrication by a Dry Conversion Process[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2015, 31(Suppl): 19-24.

参考文献

(1) Duan, D. Z. Nuclear Power Engineering and Technology 2004, No. 1, 34. [段德智. 核电工程与技术, 2004, No. 1, 34.]
(2) Han, R. P. Nuclear Power Engineering and Technology 1996, No. 4, 34. [韩瑞平. 核电工程与技术, 1996, No. 4, 34.]
(3) Duan, D. Z. The Precipitation Mechanism and Process of Uranium Acid Ammonium. In PWR Fuel Element Fabrication Proceedings; Chang, X., Wu, Z. M. Eds.; Atomic Energy Press: Beijing, 2004; pp 33-41. [段德智. 铀酸铵的沉淀机理和工艺选择. In 压水堆燃料元件制造文集. 畅欣, 伍志明编. 北京: 原子能出版社, 2004: 33-41.]
(4) Feugier, A.; Chatuzange le Goubet. Method and Apparatus for Direct Conversion of Uranium Hexafluoride into Uranium Oxide. US Patent 6136285, 2000-10-24.
(5) Hart, E. J.; Shuck, L. D.; Ward, L. L. Production of Uranium Dioxide. CA Patent 1089192, 1980-11-11.
(6) Kenneth, C. R.; Word, L. L.; James, E. H. Ceramic Bulletin 1979, 58 (2), 219.
(7) Wu, Z. M.; Zhang, X. R.; Wang, J. Z. The Manufacturing Practice of Uranium Dioxide Pellets for Nuclear Power. In PWR Fuel Element Fabrication Proceedings; Chang, X., Wu, Z. M. Eds.; Atomic Energy Press: Beijing, 2004; pp 101-107. [伍志明, 张行如, 王景震. 核电用二氧化铀芯块的制造实践. In 压水堆燃料元件制造文集. 畅欣, 伍志明编; 北京: 原子能出版社, 2004: 101-107.]
(8) Hou, R.; Goddard, T. Ind. Eng. Chem. Res. 2007, 46, 2020. doi:10.1021/ie061289h
(9) Galkin, N. P.; Veryatin, U. D.; Yakhonin, I. F.; Lugonov, A. F.; Dymkov, Y. M. Atomic Energy 1982, 52 (1), 45. doi: 10.1007/BF01121773
(10) Ferris, L. M.; Gabbard, E. F. Kinetics of the Thermal Decomposition of Uranyl Fluoride. In Chemistry-General ORNL-2401, 13th ed.; OAK Ridge National Laboratory: Tennessee, 1958; pp 1-22.
(11) Grenthe, I.; Fuger, J.; Konings, R. J. M.; Lemire, R. J. Chemical Thermodynamics of Uranium. http://www.oecd-nea.org/dbtdb/pubs/uranium.pdf (accessed Mar 20, 2014).
(12) An, C. M.; Kim, C. G.; Lee, C. Y. Korean Journal of Materials Research 2002, 10 (2), 166.
(13) Knudsen, I. E.; Hootman, H. E.; Levite, N. M. Nuclear Science and Engineering 1964, 20 (3), 259.
(14) Daniel, H.; Daniel, C. M.; Felton, H. Process to Produce Commercial Grand Anhydrous Hydrogen Fluoride (AHF) and Uranium Oxide from the Defluorination of UF₆. US Patent 6352677B1, 2002-03-05.
(15) Hou, R.; Goddard, T. Ind. Eng. Chem. Res. 2007, 46, 2020. doi: 10.1021/ie061289h
(16) Patisson, F.; Ablitzer-Thouroude, C.; Hébrarda, S.; Ablitzer, D. Prédiction de l'évolution granulométrique et morphologique d'une poudre dans un four tournant, http://arxiv.org/ftp/arxiv/papers/0712/0712.2139.pdf (accessed Dec 25, 2014).

[1]	李海霞, 王纪伟, 焦丽芳, 陶占良, 梁静. 碳包覆纳米SnSb合金作为高性能钠离子电池负极材料[J]. 物理化学学报, 0, (): 1904017 -0 .
[2]	邓静, 马涛, 常自伟, 赵伟静, 杨俊. 基于固体核磁共振方法的蛋白质组装体三维结构解析[J]. 物理化学学报, 0, (): 1905019 -0 .
[3]	肖雪珠, 曹小芳, 赵东波, 荣春英, 刘述斌. 运用概念密度泛函理论和信息论方法定量描述胺类分子的分子碱度[J]. 物理化学学报, 0, (): 1906034 -0 .
[4]	展金秀, 冯峰, 许敏, 姚立, 葛茂发. 纳米粒子与细胞相互作用的力学-化学偶联研究进展[J]. 物理化学学报, 0, (): 1905076 -0 .
[5]	魏珍, 李敏杰, 陆文聪. 应用于染料敏化太阳能电池的基于染料R6的含有不同吸电子基团的有机染料的理论研究[J]. 物理化学学报, 0, (): 1905084 -0 .
[6]	施俊杰, 胡子琦, 杨逸豪, 步宇翔, 施祖进. 内嵌金属碳氮化物团簇富勒烯的稳定性与生成机理[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907077 -0 .
[7]	曹傲能. 蛋白质结构的“限域下最低能量结构片段”假说与蛋白质进化的“石器时代”[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907002 -0 .
[8]	苏敏仪, 刘慧思, 林海霞, 王任小. 应用机器学习方法构建药物分子解离速率常数的预测模型[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907006 -0 .
[9]	刘思睿, 权慧, 田昊, 周瑞, 杨立江, 高毅勤. 基于一维序列的三维染色质相分离：驱动力、过程与功能[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907010 -0 .
[10]	黎建, 林聪, 林建华, 孙俊良. X射线晶体学结合电子晶体学在复杂无机晶体结构解析中的应用[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907052 -0 .
[11]	刘子义, 夏苗仁, 柴之芳, 王东琪. 镎(IV)、镅(III)、锔(III)的AMBER力场参数化及评估[J]. 物理化学学报, 0, (): 1908035 -0 .
[12]	张长胜, 来鲁华. 生物分子液-液相分离的物理化学机制[J]. 物理化学学报, 0, (): 1907053 -0 .
[13]	陈洒, 商冉, 王炳武, 王哲明, 高松. 一个各向异性磁稀释杂化钙钛矿系列[CH₃NH₃][Co_xZn_1-x(HCOO)₃][J]. 物理化学学报, 0, (): 1907012 -0 .
[14]	乔成芳, 吕磊, 许文风, 夏正强, 周春生, 陈三平, 高胜利. 三维无溶剂含能Ag-MOF的制备、热分解动力学及爆炸性能[J]. 物理化学学报, 0, (): 1905085 -0 .
[15]	孙汉涛, 廖建辉, 侯士敏. 基于吡嗪连接的石墨烯电极单分子场效应晶体管[J]. 物理化学学报, 0, (): 1906027 -0 .

干法转化工艺制备UO₂粉末的热力学计算

Thermodynamic Calculations for UO₂ Powder Fabrication by a Dry Conversion Process

PDF (PC)

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

本文评价

推荐阅读 10