第一性原理研究富勒烯衍生物PCBM的近边X射线吸收精细结构谱

doi:10.3866/PKU.WHXB201505251

物理化学学报 >> 2015, Vol. 31 >> Issue (8): 1483-1488.doi: 10.3866/PKU.WHXB201505251

第一性原理研究富勒烯衍生物PCBM的近边X射线吸收精细结构谱

马勇¹,王广伟¹,孙绍涛²,宋秀能^1,*()

¹ 山东师范大学物理与电子科学学院,济南250014
² 山东信息通信技术研究院管理中心,济南250101

收稿日期:2015-01-26 发布日期:2015-08-12
通讯作者: 宋秀能 E-mail:xiuneng@sdnu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21303096, 11374195);山东省优秀中青年科学家科研奖励基金(BS2013CL016);中国博士后科学基金(2013M541951);教育部留学回国人员科研启动基金

First-Principles Study on the Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy of the Fullerene-Derivative PCBM

Yong. MA¹,Guang-Wei. WANG¹,Shao-Tao. SUN²,Xiu-Neng. SONG^1,*()

¹ School of Physics and Electronics, Shandong Normal University, Jinan 250014, P. R. China
² Administration Center, Shandong Academy of Information and Communication Technology, Jinan 250101, P. R. China

Received:2015-01-26 Published:2015-08-12
Contact: Xiu-Neng. SONG E-mail:xiuneng@sdnu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21303096, 11374195);Promotive Research Fund for Young andMiddle-Aged Scientists of Shandong Province, China(BS2013CL016);China Postdoctoral Science Foundation(2013M541951);ScientificResearch Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars, Ministry of Education, China

摘要/Abstract

摘要：

富勒烯衍生物^{[6, 6]}-苯基-C₆₁-丁酸甲酯(PCBM)在有机聚合物太阳能电池的电子输运方面扮演着非常重要的角色.利用密度泛函理论计算了PCBM的近边X射线吸收精细结构谱及未占据分子轨道.通过对比计算得到的PCBM分子中不等价碳原子的谱线总和,将该分子的主要共振吸收峰进行了标定.我们分析了第一个π^*共振吸收峰高能区右肩吸收峰的来源,并确定了该吸收峰主要来自于C₆₀笼子中碳原子能量较高的未占据分子轨道的跃迁.

关键词: 密度泛函理论, X射线, 精细结构, 富勒烯衍生物, 完全芯态空穴

Abstract:

Fullerene-derivative ^{[6, 6]}-phenyl-C₆₁-butyric acid methyl ester (PCBM) plays an important role in terms of electron transport in polymer solar cells. The electronic structure of PCBM is of much importance to investigate. In this study, the near-edge X-ray absorption fine structure spectroscopy and unoccupied orbitals of PCBM were researched with density functional theory. By comparing the calculated sum spectra of nonequivalent carbon atoms, we assigned the main resonances of PCBM. The origin of the shoulder in the right side of the first π^* resonance was analyzed, and the results showed that this absorption peak was mainly contributed by the transitions to higher unoccupied orbitals of the unmodified carbons in the C₆₀ cage.

Key words: Density functional theory, X-ray, Fine structure, Fullerene-derivative, Full core hole

MSC2000:

O641

马勇,王广伟,孙绍涛,宋秀能. 第一性原理研究富勒烯衍生物PCBM的近边X射线吸收精细结构谱[J]. 物理化学学报, 2015, 31(8): 1483-1488.

Yong. MA,Guang-Wei. WANG,Shao-Tao. SUN,Xiu-Neng. SONG. First-Principles Study on the Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy of the Fullerene-Derivative PCBM[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2015, 31(8): 1483-1488.

参考文献

1	Zhuo Z. L. ; Zhang F. J. ; Xu X. W. ; Wang J. ; Lu L. F. ; Xu Z. Acta Phys. -Chim. Sin 2011, 27 (4), 875.
1	卓祖亮; 张福俊; 许晓伟; 王健; 卢丽芳; 徐征. 物理化学学报, 2011, 27 (4), 875.
2	Li, D.; Liang, R.; Yue, H.; Wang, P.; Fu, L. M.; Zhang, J. P.; Ai, X. C. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28 (6), 1373.
2	李丹,梁然,岳鹤,王鹏,付立民,张建平,艾希成.物理化学学报, 2012, 28 (6), 1373. doi: 10.3866/PKU.WHXB201204061
3	Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy; Springer Verlag: Berlin, 1996; pp 1-3.
4	Zhu, M. Q.; Pan, G.; Liu, T.; Li, X. L.; Yang, Y. H.; Li, W.; Li, J.; Hu, T. D.; Wu, Z. Y.; Xie, Y. N. Acta Phys. -Chim. Sin. 2005, 21 (12), 1378.
4	朱孟强,潘纲,刘涛,李贤良,杨玉环,李薇,李晋,胡天斗,吴自玉,谢亚宁.物理化学学报, 2005, 21 (12), 1378. doi: 10.3866/PKU.WHXB20051210
5	Guo, H. L.; Wang, J. Y.; Wu, Z. H.; Jiang, S. C. Acta Polymerica Sinica 2014, No. 2, 179.
5	郭慧龙,王佳怡,吴忠华,蒋世春.高分子学报, 2014, No. 2, 179.
6	Germack D. S. ; Chan C. K. ; Hamadani B. H. ; Richter L. J. ; Fischer D. A. ; Gundlach D. J. ; DeLongchamp D. M. Appl. Phys. Lett 2009, 94, 233303.
7	Germack D. S. ; Chan C. K. ; Kline R. J. ; Fischer D. A. ; Gundlach D. J. ; Toney M. F. ; Richter L. J. ; DeLongchamp D. M. Macromolecules 2010, 43 (8), 3828.
8	Xue, B.; Vaughan, B.; Poh, C. H.; Burke, K. B.; Thomsen, L.; Stapleton, A.; Zhou, X.; Bryant, G. W.; Belcher, W.; Dastoor, P. C. J. Phys. Chem. C 2010, 114 (37), 15797. doi: 10.1021/jp104695j
9	Tillack A. F. ; Noone K. M. ; MacLeod B. A. ; Nordlund D. ; Nagle K. P. ; Bradley J. A. ; Hau S. K. ; Yip H. L. ; Jen A. K. Y. ; Seidler G. T. ; Ginger D. S. ACS Appl. Mater. Interfaces 2011, 3 (3), 726.
10	Anselmo A. S. ; Dzwilewski A. ; Svensson K. ; Moons E. J. Polm. Sci. Part B: Polym. Phys 2013, 51 (3), 76.
11	Anselmo A. S. ; Lindgren L. ; Rysz J. ; Bernasik A. ; Budkowski A. ; Andersson M. ; Svensson K. ; van Stam J. ; Moons E. Chem. Mater 2011, 23 (9), 2295.
12	Watts B. ; Swaraj S. ; Nordlund D. ; Lüning J. ; Ade H. J. Chem. Phys 2011, 134, 024702.
13	DeLongchamp D. M. ; Lin E. K. ; Fischer D. A. Proc. SPIE 2005 5940, 59400, 59400A.
14	McNeill C. R. ; Ade H. J. Mater. Chem 2013, 1 (2), 187.
15	Mikoushkin V. M. ; Shnitov V. V. ; Bryzgalov V. V. ; Gordeev Y. S. ; Boltalina O. V. ; Gol'dt I. V. ; Molodtsov S. L. ; Vyalykh D. V. Nanotubes Carbon Nanostruct 2008, 16 (5-6), 588.
16	Tang Y. H. ; Sham T. K. ; Hu Y. F. ; Lee C. S. ; Lee S. T. Chem. Phys. Lett 2002, 366 (5-6), 636.
17	Pacilé D. ; Papagno M. ; Rodríguez A. F. ; Grioni M. ; Papagno L. ; Girit C. Ö. ; Meyer J. C. ; Begtrup G. E. ; Zettl A. Phys. Rev. Lett 2008, 101, 066806.
18	Terminello, L. J.; Shuh, D. K.; Himpsel, F. J.; Lapiano-Smith, D. A.; Stöhr, J.; Bethune, D.; Meijer, S. G. Chem. Phys. Lett. 1991, 182 (5), 491. doi: 10.1016/0009-2614(91)90113-N
19	Bazylewski P. F. ; Kim K. H. ; Forrest J. L. ; Tada H. ; Choi D. H. Chem. Phys. Lett 2011, 508 (1-3), 90.
20	Richter M. H. ; Friedrich D. ; Schmeiber D. BioNanoSci 2012, 2 (1), 59.
21	Friedrich D. ; Henkel K. ; Richter M. ; Schmeiber D. BioNanoSci 2011, 1 (4), 218.
22	Patnaik A. ; Okudaira K. K. ; Kera S. ; Setoyama H. ; Mase K. ; Ueno N. J. Chem. Phys 2005, 122 (15), 154703.
23	Frisch, M. J.; Trucks, G. W.; Schlegel, H. B.; et al. Gaussian 09, Revision A.01; Gaussian, Inc.: Wallingford, CT, 2009.
24	Becke, A. D. J. Chem. Phys. 1993, 98 (7), 5648. doi: 10.1063/1.464913
25	Rassolov V. ; Pople J. A. ; Ratner M. ; Windus T. L. J. Chem. Phys 1998, 109 (4), 1223.
26	Hermann, K.; Pettersson, L.; Casida, M.; et al. StoBe Version 3.0; StoBe Software: Stockholm, Sweden, 2007.
27	Luo Y. ; Ågren H. ; Keil M. ; Friedlein R. ; Salaneck W. R. Chem. Phys. Lett 2001, 337, 176.
28	Hellgren N. ; Guo J. ; Såthe C. ; Agui A. ; Nordgren J. ; Luo Y. ; Ågren H. ; Sundgren J. E. Appl. Phys. Lett 2001, 79 (26), 4348.
29	Nyberg M. ; Luo Y. ; Triguero L. ; Pettersson L. G. M. ; Ågren H. Phys. Rev. B 1999, 60, 7956.
30	Carlegrim E. ; Gao B. ; Kanciurzewska A. ; de Jong M. P. ; Wu Z. ; Luo Y. ; Fahlman M. Phys. Rev. B 2008, 77, 054420.
31	von Barth U. ; Grossman G. Solid State Commun 1979, 32 (8), 645.
32	von Barth, U.; Grossman, G. Phys. Rev. B 1982, 25, 5150. doi: 10.1103/PhysRevB.25.5150
33	Luo Y. ; Ågren H. ; Gelmukhanov F. ; Guo J. ; Skytt P. ; Wassdahl N. ; Nordgren J. Phys. Rev. B 1995, 52, 14479.
34	Gao B. ; Liu L. ; Wang C. ; Wu Z. ; Luo Y. J. Chem. Phys 2007, 127 (16), 164314.
35	Zhao T. ; Gao B. ; Liu L. ; Ye Q. ; Chu W. S. ; Wu Z. Y. Chin. Phys. C 2009, 33 (11), 954.
36	Qi J. ; Hua W. ; Gao B. Chem. Phys. Lett 2012, 539-540, 222.
37	Song X. ; Ma Y. ; Wang C. ; Dietrich P. D. ; Unger W. E. S. ; Luo Y. J. Phys. Chem. C 2012, 116 (23), 12649.
38	Triguero L. ; Pettersson L. G. M. ; Ågren H. Phys. Rev. B 1998, 58, 8097.
39	Triguero L. ; Plashkevych O. ; Pettersson L. G. M. ; Ågren H. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom 1999, 104 (1-3), 195.
40	Becke A. D. Phys. Rev. A 1988, 38, 3098.
41	Perdew J. P. Phys. Rev. B 1986, 33, 8822.
42	Kutzelnigg W. ; Fleischer U. ; Schindler M. NMR: Basic Principles and Progress; Springer Verlag: Berlin Heidelberg 1990, Vol. 213
43	Schäfer A. ; Huber C. ; Ahlrichs R. J. Chem. Phys 1994, 100 (8), 5829.
44	Dresselhaus M. S. ; Dresselhaus G. ; Eklund P. C. Science of Fullerenes and Carbon Nanotubes; Academic Press: London 1996.

[1]	王丹,丁迅雷,廖珩璐,戴佳钰. 单个金或银原子掺杂的氧化钒团簇上的甲烷活化反应[J]. 物理化学学报, 2019, 35(9): 1005 -1013 .
[2]	陈强,姜利学,李海方,陈娇娇,赵艳霞,何圣贵. 钒硼双原子阳离子活化甲烷研究[J]. 物理化学学报, 2019, 35(9): 1014 -1020 .
[3]	韩萌茹,周亚男,周旋,储伟. 通过g-C₃N₄担载MNi₁₂ (Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇调节甲烷化[J]. 物理化学学报, 2019, 35(8): 850 -857 .
[4]	赵越,崔佳桐,胡继闯,马嘉璧. VO_1-4⁺阳离子与n-C_mH_2m+2 (m = 3, 5, 7)烷烃的反应性研究：氧含量和碳链长度的影响[J]. 物理化学学报, 2019, 35(5): 531 -538 .
[5]	陈瑞,王维,卜童乐,库治良,钟杰,彭勇,肖生强,尤为,黄福志,程一兵,傅正义. 低成本富勒烯衍生物电子传输层在钙钛矿太阳能电池的应用[J]. 物理化学学报, 2019, 35(4): 401 -407 .
[6]	许文武,高嶷. 巯基保护的中空金纳米球[J]. 物理化学学报, 2018, 34(7): 770 -775 .
[7]	周永全,曾我良枝,山口敏男,房艳,房春晖. RbCl和CsCl水溶液结构的X射线散射及经验势结构精修模拟[J]. 物理化学学报, 2018, 34(5): 483 -491 .
[8]	卢天,陈沁雪. 通过价层电子密度分析展现分子电子结构[J]. 物理化学学报, 2018, 34(5): 503 -513 .
[9]	尹玥琪,蒋梦绪,刘春光. Keggin型多酸负载的单原子催化剂(M₁/POM, M = Ni, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, POM = [PW₁₂O₄₀]^3-)活化氮气分子的密度泛函理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 270 -277 .
[10]	尹凡华,谭凯. 符合独立五元环规则的C₁₀₀(417)Cl₂₈形成机理的密度泛函理论研究[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 256 -262 .
[11]	钟爱国,李嵘嵘,洪琴,张杰,陈丹. 从能量和信息理论视角理解单取代烷烃的异构化[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 303 -313 .
[12]	丁晓琴,丁俊杰,李大禹,潘里,裴承新. 基于概念密度泛函理论磷酸酯类反应性物质毒性预测[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 314 -322 .
[13]	王心怡,谢磊,丁元琪,姚心仪,张弛,孔惠慧,王利坤,许维. 超高真空条件下碱基与金属在Au(111)表面的相互作用[J]. 物理化学学报, 2018, 34(12): 1321 -1333 .
[14]	王岩,李雄,胡善玮,徐倩,鞠焕鑫,朱俊发. Ca掺杂的CeO₂模型催化剂的形貌和电子结构及其与CO₂分子的相互作用[J]. 物理化学学报, 2018, 34(12): 1381 -1389 .
[15]	赵新飞,陈浩,吴昊,王睿,崔义,傅强,杨帆,包信和. 氧化锌有序结构在Au(111)和Cu(111)上的生长[J]. 物理化学学报, 2018, 34(12): 1373 -1380 .

第一性原理研究富勒烯衍生物PCBM的近边X射线吸收精细结构谱

First-Principles Study on the Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy of the Fullerene-Derivative PCBM

RichHTML

PDF (PC)

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

本文评价

推荐阅读 10