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物理化学学报  2016, Vol. 32 Issue (6): 1371-1382    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201603155
综述     
基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展
陈博才,沈洋,魏建红*(),熊锐,石兢
Research Progress on g-C3N4-Based Z-Scheme Photocatalytic System
Bo-Cai CHEN,Yang SHEN,Jian-Hong WEI*(),Rui XIONG,Jing SHI
 全文: PDF(8287 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

导电聚合物型光催化材料g-C3N4有着独特的电子结构、稳定的化学性能和显著的可见光催化活性。基于g-C3N4的Z型光催化体系(Z-g-C3N4)的催化效率高、电子-空穴复合率低而备受关注,在光催化领域展现出了巨大的应用潜力。本文阐述了Z-g-C3N4型光催化反应体系的作用机理,综述了Z-g-C3N4在光催化领域的研究进展,介绍了Z-g-C3N4在产氢、转化CO2、降解有机物等光催化领域的应用,讨论了pH值、导电介质等因素对Z-g-C3N4光催化性能的影响。最后指出了Z-g-C3N4光催化体系在研究过程中面临的问题和研究方向。

关键词: g-C3N4Z型光催化体系电荷传输研究进展    
Abstract:

Graphitic carbon nitride (g-C3N4) is a promising photocatalyst because of its low cost, high stability, and visible-light-induced photocatalytic activity. Z-scheme photocatalysts based on g-C3N4 (Z-g-C3N4) have attracted considerable attention because of their lower recombination rate of electron-holes and higher catalytic efficiency. In this review, the reaction mechanism of Z-scheme photocatalysis and the recent progress in Z-gC3N4 are introduced and reviewed. The applications of Z-g-C3N4, such as water splitting and CO2 reduction, are presented. The key factors that affect the photocatalytic performance, such as pH and the presence of electron mediators, are discussed. Moreover, the current challenges are described and the future development of Z-gC3N4 is forecast.

Key words: g-C3N4    Z-scheme    Photocatalytic system    Charge transfer    Research progress
收稿日期: 2016-01-06 出版日期: 2016-03-15
中图分类号:  O643  
基金资助: 国家自然科学基金(51272185);国家重点基础研究发展计划(973)(2012CB821404)
通讯作者: 魏建红     E-mail: jhwei@whu.edu.cn
作者简介: 陈博才,武汉大学物理科学与技术学院,硕士研究生。研究方向:半导体光催化材料的改性研究|沈洋,武汉大学物理科学与技术学院,硕士研究生。研究方向:半导体光催化材料在污水净化方面的应用|魏建红,武汉大学物理科学与技术学院副教授,博士生导师。主要从事有机-无机纳米复合材料、光催化材料、电磁流变材料及材料的腐蚀与防护性能研究|熊锐,武汉大学物理科学与技术学院教授,博士生导师。主要从事无机、有机半导体材料及其掺杂体系的光催化及稀磁特性;双钙钛矿结构材料的高介电性、电荷分布及电荷转移性能研究等|石兢,武汉大学物理科学与技术学院教授,博士生导师。主要研究方向:能源材料中高效热电材料的设计及性能优化,光催化材料及强场电绝缘材料的老化与击穿机理研究等
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陈博才
沈洋
魏建红
熊锐
石兢

引用本文:

陈博才,沈洋,魏建红,熊锐,石兢. 基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展[J]. 物理化学学报, 2016, 32(6): 1371-1382.

Bo-Cai CHEN,Yang SHEN,Jian-Hong WEI,Rui XIONG,Jing SHI. Research Progress on g-C3N4-Based Z-Scheme Photocatalytic System. Acta Physico-Chimica Sinca, 2016, 32(6): 1371-1382.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201603155        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2016/V32/I6/1371

图1  植物光合作用过程中电子的“Z型”传递机理图42
图2  离子态Z型光催化反应电荷传递示意图
图3  全固态Z型光催化反应电荷传递示意图
PS Ⅰ (available wavelength/nm)PS Ⅱ (available wavelength/nm)Light source (wavelength/nm)Electron mediatorApplicationActivityRef.
g-C3N4 (< 460)TiO2 (< 387)15 WUV lamp 365Dea (HCHO)ηHCHOb = 94% (1 h)55
g-C3N4 (< 460)Ti3+/TiO2 (<410)11 WINCc lamp (420-800)De (phenol)ηphenol = 74% (7 h)56
g-C3N4 (< 464)WO3 (< 461)LED (ca 435)De (C2H5OH)at least 600×10-6
acetaldehyde (48 h)
39
g-C3N4 (< 460)Ag3PO4 (< 530)300 W Xe lamp (300-800)De (ethylene) ηC2H4≈100%(3 h)57
g-C3N4 (< 460)ZnO (<387)300 W Xe-arc lamp (300-800)CO2 reductionCH3OH production rate
0.6 μmol·h-1 ·g-1
58
g-C3N4 (< 464)V2O5 (< 558)250 WXe lamp (>420)De (TCd) ηTC = 95.5%(1h)59
g-C3N4 (< 460)AgBr (< 550)300 W Xe lamp (400-680)AgDe (RhBe, MOf)ηRhB = 95% (10 min)
ηMO=95% (10 min)
60
g-C3N4 (< 460)Bi2O3 (< 442)500 W Xe lamp (400-470)De (MBg, RhB) ηMB = 96% (2 h)*
ηRhB = 70% (2 h)*
61
g-C3N4 (< 450)Cr-doped SrTiO3 (< 575)500 WXe lamp (>420)De (RhB)ηRhB = 99% (30 min)*62
g-C3N4 (< 460)Ag2CO3 (< 560)*300 WXe lamp (>400)AgDe (RhB)nearly 100% (40 min)63
g-C3N4 (< 455)N-doped SrTiO3 (< 416)300 W Xe lamp (400-700)De (RhB)ηRhB = 98% (30 min)*64
g-C3N4 (< 476)BiVO4 (< 506)500 WXe lamp (>420)De (RhB)ηRhB = 85% (5 h)65
g-C3N4 (< 446)AgBr (< 494)300 WXe lamp (>420)De (MO)ηMO = 78.9% (2 h)66
g-C3N4 (< 460)MoO3 (< 442)350 WXe lamp (>420)De (MO)ηMO = 88% (2 h)*67
g-C3N4 (< 461)BiOCl (< 344)300 WXe lamp (>420)De (RhB)ηRhB = 99% (1 h)68
g-C3N4 (< 460)Ag3PO4 (< 506)300 W Xe-arc lamp (420-800)De (MO)ηMO = 96.8% (0.5 h)69
g-C3N4 (< 460)sulfur-doped TiO2 (< 450)500 WXe lamp (>ca 400)CO2 reduction708×10-6(24h)70
Bi2WO6(<451)g-C3N4 (< 461)300 WXe lamp (>420)CO2 reductionCO yield 4.15 μmol (8 h)71
g-C3N4 (< 460)SnO2-x (< 496)350 W Xe lamp (420-800)CO2 reduction22.7 μmol·h-1·g-172
g-C3N4 (< 473)Ag3PO4 (< 523)500 WXe lamp (>420)AgCO2 reduction57.5 μmol·h-1·g-173
sulfur-dopedCdS (< 560)300 WXe lamp (>420)Auwater splittingH2 yield 530 pmol (5 h)74
g-C3N4 (< 450)
g-C3N4 (< 462)
Ag3PO4 (< 550)*LED visible-lightAgwater splittingO2 yield
20 μmol·L-1 (20 min)
75
g-C3N4 (< 460)WO3 (< 443)250 W UV-Vis lamp (> 420)rGOhwater splitting O2 yield ca 17.5μmol
H2 yield 35 μmol (20 h)
76
表1  目前报道的部分Z-g-C3N4在光催化领域的应用
图4  紫外光照下Z型g-C3N4-TiO2光催化剂的电荷传递与分离示意图55
图5  g-C3N4/Ag2CO3复合物光催化分解RhB63
图6  可见光下SnO2-x/g-C3N4电荷传递机理73
图7  C3N4-WO3复合物在有无还原石墨烯条件下光催化分解水的机理图76
图8  TiO2中空纳米盒不同晶面与g-C3N4接触的光催化过程105
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