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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (1): 103-129    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201608303
综述     
磷酸钒钠Na3V2(PO4)3电化学储能研究进展
宋维鑫1,2,侯红帅1,纪效波1,*()
1 中南大学化学化工学院,长沙410083
2 Department of Materials, Imperial College London, London SW72AZ, UK
Progress in the Investigation and Application of Na3V2(PO4)3 for Electrochemical Energy Storage
Wei-Xin SONG1,2,Hong-Shuai HOU1,Xiao-Bo JI1,*()
1 College of Chemistry and Chemical Engineering, Central South University, Changsha 410083, P. R. China
2 Department of Materials, Imperial College London, London SW72AZ, UK
 全文: PDF(6769 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

锂离子电池在全球范围内的广泛应用加剧了对锂资源的消耗,其成本和原料将限制其未来发展。钠与锂具有相似物理化学性质,并且储量丰富。根据锂离子“摇椅式”电池原理,富钠离子化合物可类似富锂离子正极材料,提供可脱嵌的钠离子及结构。钠离子较锂离子大,其可逆脱嵌反应要求材料结构具有较大的容钠位与离子迁移通道。聚阴离子体磷酸钒钠Na3V2(PO43属于钠离子超导体(NASICON)材料,其NASICON结构骨架形成了稳定的容钠位,并且开放的三维离子迁移通道利于提高钠离子的扩散。Na3V2(PO43作为电池正极材料,具有理想的比容量、电压平台与循环稳定性,从而受到了广泛关注。本文首先介绍了Na3V2(PO43结构特点,其次结合团队已有的工作基础对Na3V2(PO43在钠离子电池、混合离子电池、水系电池,混合超级电容器等体系中的应用与反应机理进行了阐述;总结了基于Na3V2(PO43设计的复合材料与结构并探讨了Na3V2(PO43可能存在的问题与未来发展趋势。

关键词: Na3V2(PO4)3钠离子超导体电化学能源存储材料结构    
Abstract:

Lithium ion batteries (LiBs) have been widely utilized, but the limited lithium resource restricts development and application of LiBs in large-scale energy storage. Sodium has similar physicochemical characteristics to that of lithium and is suitable to transfer between two electrodes as a cation in the "rocking chair" mechanism of LiBs. Na-containing compounds have been proposed as the electrodes to store sodium ions and provide channels for diffusion. Polyanion Na3V2(PO4)3 is a Na-super-ionic conductor (NASICON) with specific Na sites in its crystal structure and three-dimensional open channels. Recently, Na3V2(PO4)3 has been demonstrated as potential electrode material with promising properties for energy storage. In this review we systematically summarize the structure of Na3V2(PO4)3, the application and mechanism in a specific energy system, and the recent development of Na3V2(PO4)3 structure for use as electrodes. The potential problems and trends of Na3V2(PO4)3 are also discussed.

Key words: Na3V2(PO4)3    Na-super-ionic conductor    Electrochemistry    Energy storage    Material structure
收稿日期: 2016-06-23 出版日期: 2016-08-30
中图分类号:  O646  
基金资助: 国家自然科学基金(21473258);国家自然科学基金(21673298);国家自然科学基金(51622406)
通讯作者: 纪效波     E-mail: xji@csu.edu.cn
作者简介: 宋维鑫,1990年生。2012年、2015年分别获中南大学工学学士、硕士学位。2015年获英国帝国理工学院(Imperial College Lodon)校长奖学金于材料系攻读博士学位。主要研究方向为基于功能化石墨烯的复合材料设计与电化学研究,能源存储和转化。宋维鑫,1990年生。2012年、2015年分别获中南大学工学学士、硕士学位。2015年获英国帝国理工学院(Imperial College Lodon)校长奖学金于材料系攻读博士学位。主要研究方向为基于功能化石墨烯的复合材料设计与电化学研究,能源存储和转化|侯红帅,1988年生,2016年博士毕业于中南大学化学化工学院,获“湖南省优秀毕业生”,主要研究方向为锂/钠离子电池电极材料。现为中南大学化学化工学院副教授|纪效波,1980年生。2007年博士毕业于牛津大学,现为中南大学化学化工学院教授、博士生导师,英国皇家化学会会士,国家优秀青年基金获得者。主要研究方向为新能源材料与能源器件,主持国家自然科学基金4项
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宋维鑫
侯红帅
纪效波

引用本文:

宋维鑫,侯红帅,纪效波. 磷酸钒钠Na3V2(PO4)3电化学储能研究进展[J]. 物理化学学报, 2017, 33(1): 103-129, 10.3866/PKU.WHXB201608303

Wei-Xin SONG,Hong-Shuai HOU,Xiao-Bo JI. Progress in the Investigation and Application of Na3V2(PO4)3 for Electrochemical Energy Storage. Acta Phys. -Chim. Sin., 2017, 33(1): 103-129, 10.3866/PKU.WHXB201608303.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201608303        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I1/103

图1  制造1 kWh锂离子(Li-ion),与镍氢(Ni-MH),铅酸(Pb-acid)电池所需能耗比较1
Category Sodium Lithium
cation radius/nm 0.102 0.076
atomic weight/(g·mol-1) 23 6.94
Eo/V (vs SHE) -2.71 -3.04
abundance/% 2.83 0.0065
distribution wide distribution 67% in South America
cost, carbonates ($ ton-1) 150 5000
capacity/(mAh·g-1) 1165 3829
表1  钠与锂的物理化学性质比较
图2  钠离子脱嵌电极材料理论容量与工作电压区间关系13
图3  菱形NVP不同视角下的结构示意图36
SG a/nm b/nm c/nm α β γ V/nm3
Na3V2(PO4)3 R3c(167) 0.868(2) 0.868(2) 2.171(2) 90° 90° 120° 1.41654
Na2V2(PO4)3 R3c(167) 0.863(2) 0.863(2) 2.179(2) 90° 90° 120° 1.40543
V2(PO4)3 R3c(167) 0.852(3) 0.852(3) 2.202(4) 90° 90° 120° 1.38429
表2  Na3V2(PO4)3,Na2V2(PO4)3和V2(PO4)3晶胞参数与空间群(SG)39
Phase Site Element Wyckoff symbol Symmetry x y z Occupation
Na3V2(PO4)3 O1 O 36f 1 0.01714 0.20172 0.19119 1
O2 O 36f 1 0.18532 0.16658 0.08488 1
P1 P 18e 0.2 0.29683 0 42739 1
Na2 Na 18e 0.2 0.63747 0 42739 0.750
V1 V 12c 3 0 0 0.14679 1
Na1 Na 6b -3 0 0 0 0.750
Na2V2(PO4)3 O1 O 36f 1 0.01714 0.20172 0.19119 1
O2 O 36f 1 0.18532 0.16658 0.08488 1
P1 P 18e 0.2 0.29683 0 42739 1
Na2 Na 18e 0.2 0.63747 0 42739 0.500
V1 V 12c 3 0 0 0.14679 1
Na1 Na 6b -3 0 0 0 0.500
V2(PO4)3 O1 O 36f 1 0.0289 0.1981 0.1943 1
O2 O 36f 1 0.2012 0.1704 0.0916 1
P1 P 18e 0.2 0.2821 0 42739 1
V1 V 12c 3 0 0 0.14131 1
表3  Na3V2(PO4)3, Na2V2(PO4)3, V2(PO4)3原子坐标39
图4  γ-NVP沿[001]方向结构图,八面体为VO6,四面体为PO4 45 occ: occupation
Crystal family Crystal system Point group Bravais lattice Symmetry Bravais system Unit cell shape
hexagonal trigonal 3, 3, 32, 3m, 3m R one threefold axis
(rhombohedral axis)
rombohedral a=b=c,
α=β=γ ≠ 90°
one threefold axis
(rhombohedral-centering hexagonal axis)
hexagonal a=bc,
α=β=90°,
P one threefold axis γ=120°
hexagonal 6, 6, 6/m, 622, 6mm, 62m, 6/mmm P one sixfold axis
表4  六方晶族与布拉维晶系关系
图5  NVP在室温25 ℃的XRD图谱及其精修结果46
图6  NVP在-30 -225 ℃范围内的差示扫描量热曲线及其对应的不同晶体结构45
图7  NVP的(0kl)层在-10 ℃时单晶X射线衍射图谱45
Atom Wyckoff site x y z Uiso Occupation
Na (1a) 4a 0 0 0 0.000270(13)* 1
Na (1b) 8f 0.3453(3) 0.0564(6) 0.16617(14) 0.000408(13)* 1
Na (2a) 8f 0.18084(18) 0.1910(3) 0.25889(16) 0.000215(8)* 1
Na (2b) 8f 0.01286(18) 0.3235(3) 0.41390(14) 0.000174(7)* 1
Na (2c) 8f 0.16827(18) 0.1336(3) 0.58619(16) 0.000240(9)* 1
V (a) 8f 0.00265(6) 0.00064(11) 0.35357(4) 0.000045(2) 1
V (b) 8f 0.33442(6) 0.00000(11) 0.31342(4) 0.000043(2) 1
V (c) 8f 0.33220(6) 0.00013(11) 0.02012(4) 0.000051(2) 1
P (a) 8f 0.18604(9) 0.14674(16) 0.41785(6) 0.000057(3) 1
P (b) 4e 0 0.3000(2) 0.25 0.000047(4) 1
P (c) 8f 0.35409(9) 0.36051(16) 0.25245(6) 0.000047(3) 1
P (d) 8f 0.52135(9) 0.14988(16) 0.07983(6) 0.000052(3) 1
P (e) 8f 0.16877(9) 0.21156(16) 0.08702(6) 0.000050(3) 1
O (1a) 8f 0.2627(3) 0.4370(5) 0.2490(2) 0.000111(11) 1
O (1b) 8f 0.2483(3) 0.1066(5) 0.0789(2) 0.000121(11) 1
O (1c) 8f 0.0835(3) 0.3999(5) 0.24663(19) 0.000092(10) 1
O (1d) 8f 0.3407(3) 0.1880(5) 0.25918(19) 0.000099(11) 1
O (1e) 8f 0.4291(3) 0.0787(5) 0.07595(19) 0.000089(10) 1
O (1f) 8f 0.0847(3) 0.1098(5) 0.08765(18) 0.000073(10) 1
O (1g) 8f 0.0922(3) 0.0777(5) 0.41395(18) 0.000068(10) 1
O (1h) 8f 0.5147(3) 0.3232(5) 0.08794(19) 0.000078(10) 1
O (1i) 8f 0.1771(3) 0.3241(5) 0.41646(18) 0.000076(10) 1
O (2a) 8f 0.2415(3) 0.1055(5) 0.3621(2) 0.000132(11) 1
O (2b) 8f 0.5746(3) 0.1268(5) 0.0203(2) 0.000116(11) 1
O (2c) 8f 0.4086(3) 0.3887(6) 0.1943(2) 0.000186(13) 1
O (2d) 8f 0.0131(3) 0.2010(5) 0.3076(2) 0.000135(11) 1
O (2e) 8f 0.1548(3) 0.3257(5) 0.0346(2) 0.000126(11) 1
O (2f) 8f 0.1793(3) 0.2950(5) 0.14898(19) 0.000094(10) 1
O (2g) 8f 0.3980(3) 0.4284(6) 0.3098(2) 0.000147(12) 1
O (2h) 8f 0.2281(3) 0.0913(5) 0.47811(18) 0.000083(10) 1
O (2i) 8f 0.4332(3) 0.0686(6) 0.3670(2) 0.000159(12) 1
Atom U11 U22 U33 U12 U13 U23
*Na (1a) 0.00044(3) 0.00019(2) 0.000182(19) 0.000139(19) 0.000004(18) -0.000051(16)
*Na (1b) 0.00047(2) 0.00067(3) 0.000084(13) 0.00002(2) 0.000013(13) -0.000059(15)
*Na (2a) 0.000099(12) 0.000134(13) 0.000411(17) 0.000002(10) -0.000073(11) 0.000101(12)
*Na (2b) 0.000136(12) 0.000089(11) 0.000298(15) -0.000022(9) -0.000025(10) -0.000008(10)
*Na (2c) 0.000103(12) 0.000152(13) 0.000464(19) -0.000021(10) 0.000091(12) 0.000021(13)
表5  α-NVP原子坐标与钠位之间的非均质热因数(Uij,单位nm2)
图8  α-NVP沿[001]方向结构图45
图9  α-NVP (a)和γ-NVP (b)中Na (2)位离子分布结构示意图45
β-NVP β′-NVP
Instrument Synchrotron 11BM Synchrotron 11BM
Space group unknown unknown
T/℃ 60 120
a/nm 1.51113(2) 1.5119(2)
b/nm 0.87297(6) 0.87347(4)
c/nm 0.88346(11) 0.88543(7)
β/(°) 124.568(9) 124.557(6)
(V/Z)/nm3 0.239947 0.240756
表6  XRD精修计算得到的β-NVP与β′-NVP晶胞参数45
图10  [Na3V2(PO4)3]2计算单元离子占据位变化示意图54
图11  Na3V2(PO4)3结构示意图53
图12  NVP电化学反应过程中分别沿(a) x、(b) y、(c) z方向的离子迁移路径54
图13  静置过24 h的混合离子电池电化学电压组成曲线和0.1C下首次充放电曲线图36
图14  NVP菱形NASICON结构发生离子交换示意图37
图15  NVP混合离子电池首次充放电压组成图62
图16  Na3V2(PO4)3混合离子体系钠、锂离子迁移过程示意图62
图17  NVP在Li2SO4, Na2SO4, K2SO4电解液中首次(实线)和第三次(虚线)循环伏安测试曲线63
图18  NVP在Li2SO4, Na2SO4, K2SO4电解液中的电池和电容行为示意图63
图19  全固态钠离子电池块体外观图(左上),电池块体组成示意图(右上)和高温钠离子电池外形图(下)46
图20  碳包覆纳米NVP在钠离子半电池体系中0.2C下(a)充放电曲线和(b)循环特性,碳包覆纳米NVP同时用作正负极的全电池体系中2C下(c)充放电曲线和(d)循环特性70
图21  (a)传统固相法合成碳包覆磷酸钒钠, (b)软化学法制备双层碳包裹的NVP78
图22  (a) NVP非纳米颗粒,(b)碳包覆的NVP非纳米颗粒和(c)碳包覆的纳米NVP颗粒进行钠离子和电子传导模型70
图23  (a)三维层级多孔NVP/C/rGO正极有利于钠离子和电子传输; (b)冷冻干燥法合成NVP/C/rGO示意图83
图24  钾离子掺入NVP 6b钠位结构示意图96
图25  恒电流0.05C下Na3AlyV2-y(PO4)3电极在不同电压区间进行钠离子脱嵌对应的充放电曲线99
图26  钠离子脱嵌反应发生在(a)块体材料和(b)一维定向生长颗粒时产生的不同变化73
图27  多层级NVP/C微米花合成示意图50
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