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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (5): 993-1000    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201702087
研究论文     
快速合成廉价CuMo纳米粒子高效催化氨硼烷水解产氢
杨昆1, 姚淇露1, 卢章辉1, 康志兵2, 陈祥树1
1 江西师范大学化学化工学院, 无机膜材料工程技术研究中心, 南昌 330022;
2 南昌航空大学航天制造工程学院, 南昌 330036
Facile Synthesis of CuMo Nanoparticles as Highly Active and Cost-Effective Catalysts for the Hydrolysis of Ammonia Borane
YANG Kun1, YAO Qi-Lu1, LU Zhang-Hui1, KANG Zhi-Bing2, CHEN Xiang-Shu1
1 Jiangxi Inorganic Membrane Materials Engineering Research Centre, College of Chemistry and Chemical Engineering, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022, P. R. China;
2 School of Aeronautical Manufacture Engineering, Nanchang Hangkong University, Nanchang 330036, P. R. China
 全文: PDF(3070 KB)   输出: BibTeX | EndNote (RIS) | Supporting Info
摘要:

在无表面活性剂和载体的情况下,使用硼氢化钠作为还原剂,简单快速地合成了CuMo非贵金属纳米粒子。采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、光电子能谱(XPS)和比表面积分析(BET)等方法详细地表征了所合成的CuMo纳米粒子,并在室温下将其用于催化氨硼烷水解产氢。所合成的Cu0.9Mo0.1纳米粒子对于氨硼烷水解制氢表现出优异的催化性能,在室温下其转化频率(TOF)达到14.9 min-1,在已报道的Cu催化剂中处于相对较高的值。这种简单的合成方法不仅仅局限于合成CuMo纳米粒子,还可以扩展到合成CuW(3.6 min-1)、CuCr(2 min-1)、NiMo(55.6 min-1)和CoMo(21.7 min-1)纳米粒子,它提供了一种普适的方法合成Cu-M(M = Mo,W,Cr)和TM-Mo(TM = Cu,Ni,Co)纳米粒子作为一系列新型催化剂用于氨硼烷水解。双金属纳米粒子增强的催化活性归因于应力和配体效应诱导的Cu-M纳米粒子的协同促进效果。

关键词: 氨硼烷水解氢能源纳米粒子    
Abstract:

Noble-metal-free CuMo nanoparticles (NPs) without surfactant or support have been facilely prepared using NaBH4 as a reducing agent. The as-prepared CuMo nanocatalysts were characterized using X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), selected area electron diffraction (SAED), inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area measurements, and used as catalysts for the hydrolysis of ammonia borane (AB, NH3BH3) at room temperature. The as-synthesized Cu0.9Mo0.1 NPs exhibited a high activity towards the hydrolysis of AB with a turnover frequency (TOF) of 14.9 min-1, a higher value than that reported for Cu catalysts. Our synthesis is not limited to CuMo NPs alone, but can easily be extended to CuW (3.6 min-1), CuCr (2 min-1), NiMo (55.6 min-1), and CoMo (21.7 min-1) NPs, providing a general approach to Cu-M (M = Mo, W, Cr) and TM-Mo (TM = Cu, Ni, Co) NPs as a series of novel catalysts for the hydrolysis of AB. The enhanced activity of bimetallic NPs may be attributed to the synergistic effects of the Cu-M NPs induced by the strain and ligand effects.

Key words: Copper    Ammonia borane    Hydrolysis    Hydrogen energy    Nanoparticle
收稿日期: 2016-12-15 出版日期: 2017-02-08
中图分类号:  O643  
基金资助:

国家自然科学基金(21463012),江西省青年科学家培养对象(20133BCB23011)及江西省赣鄱英才555 工程资助

通讯作者: 卢章辉, 陈祥树     E-mail: luzh@jxnu.edu.cn;cxs66cn@jxnu.edu.cn
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杨昆
姚淇露
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杨昆, 姚淇露, 卢章辉, 康志兵, 陈祥树. 快速合成廉价CuMo纳米粒子高效催化氨硼烷水解产氢[J]. 物理化学学报, 2017, 33(5): 993-1000.

YANG Kun, YAO Qi-Lu, LU Zhang-Hui, KANG Zhi-Bing, CHEN Xiang-Shu. Facile Synthesis of CuMo Nanoparticles as Highly Active and Cost-Effective Catalysts for the Hydrolysis of Ammonia Borane. Acta Phys. -Chim. Sin., 2017, 33(5): 993-1000.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/Jwk_wk/wlhx/CN/10.3866/PKU.WHXB201702087        http://www.whxb.pku.edu.cn/Jwk_wk/wlhx/CN/Y2017/V33/I5/993

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