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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (5): 886-902    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201702092
综述     
非贵金属氧还原催化剂的研究进展
王俊,魏子栋*()
Recent Progress in Non-Precious Metal Catalysts for Oxygen Reduction Reaction
Jun WANG,Zi-Dong WEI*()
 全文: PDF(2377 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

开发可替代铂的非贵金属催化剂是今后燃料电池催化剂的重要发展方向,本文结合课题组研究的工作,总结了近年来非贵金属在氧还原催化方面的研究进展。并着重从材料合成和机理两个方面分析了目前在开发过渡金属氧化物、含过渡金属的氮掺杂碳材料和杂原子掺碳材料中存在的问题,提出了这些非金属催化剂今后的研究重点和努力方向。Email: zdwei@cqu.edu.cn; Tel: +86-23-65105161

关键词: 氧还原反应燃料电池非贵金属催化剂过渡金属氧化物金属氮碳(M-N-C)杂原子掺碳    
Abstract:

Non-precious metal catalysts should be studied to substitute precious Pt catalysts. Recent developments of non-precious-metal catalysts (combined with the achievements of our group) are summarized in this paper. The main issues that exist in the transition metal oxides, metal-nitrogen-carbon material, and heteroatom-doped carbon material are highlighted from the aspects of the synthetic methods and mechanisms. The research tendency and perspective of these non-precious metal catalysts are provided.

Key words: Oxygen reduction reaction    Fuel cell    Non-precious metal catalyst    Transition metal oxide    Metal-nitrogen-carbon    Heteratoms doped carbon
收稿日期: 2016-12-05 出版日期: 2017-02-09
中图分类号:  O646  
基金资助: 国家自然科学基金(91534205);国家自然科学基金(21573029);国家自然科学基金(21436003);国家自然科学基金(51272297)
通讯作者: 魏子栋     E-mail: zdwei@cqu.edu.cn
作者简介: 王俊,2012年毕业于重庆大学化学化工学院,获学士学位。2012至今继续在重庆大学化学化工学院攻读博士学位。主要从事电催化材料电子结构与其催化性能的理论研究王俊,2012年毕业于重庆大学化学化工学院,获学士学位。2012至今继续在重庆大学化学化工学院攻读博士学位。主要从事电催化材料电子结构与其催化性能的理论研究|魏子栋,教育部长江学者,现任重庆大学化学化工学院教授,博士生导师。主要从事电催化理论计算,以及电化学材料在催化和能源存储等领域的应用。提出并开发出“有序化抗溺水气体多孔电极”、“空间限制诱导平面氮掺杂碳催化剂”、“盐重结晶固形法宏量制备纳米催化剂”、“金属/氧化物界面烟筒效应”和“中心原子异化效应”等理论和先进技术
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王俊
魏子栋

引用本文:

王俊,魏子栋. 非贵金属氧还原催化剂的研究进展[J]. 物理化学学报, 2017, 33(5): 886-902.

Jun WANG,Zi-Dong WEI. Recent Progress in Non-Precious Metal Catalysts for Oxygen Reduction Reaction. Acta Physico-Chimica Sinca, 2017, 33(5): 886-902.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201702092        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I5/886

图1  Co3O4/N-rmGO复合材料的(a)扫描电镜和(b)透射电镜图;(c) N-rmGO和Co3O4/N-rmGO中C的K边XANES谱图,插图为Co3O4和Co3O4/N-rmGO中O的K边XANES谱图;(d)各样品的氧还原极化曲线14
图2  (a) MnO2(110)表面氧还原活性与氧缺陷浓度关系示意图;(b)各计算参数随氧缺陷浓度变化曲线20
图3  O2在(a, b)立方尖晶石和(c, d)四面体尖晶石表面不同位点上的吸附构型及吸附能大小26 1?2 = 10-20 nm2
图4  结构反转与异化效应示意图以及铁钴氧化物的氧还原活性与Fermi能级、晶格参数之间的关系图28
图5  FeX@NOMC合成过程示意图52
图6  中空微介孔碳材料在不同Fe含量下的TEM图54
图7  (a)重结晶方法对形貌固定的示意图;(b) 0.1 mol·L-1 HClO4中O2饱和条件下,各催化剂的氧还原极化曲线(下图)和H2O2产率曲线(上图);(c)由不同碳材料作为阴极构成的膜电极的极化曲线和相应的功率密度曲线55
图8  (a) VA-NCNT的SEM照片;(b)电化学纯化后VA-NCNT的TEM照片;(c) VA-NCNT的数码照片;(d) 0.1 mol·L-1 KOH溶液中空气饱和条件下Pt-C/GC的氧还原伏安曲线;(e) NCNTs表面的电荷分布;(f) O2分别在CCNTs (上图)和NCNTs (下图)上的吸附构型59
图9  不同键合形式的氮掺杂示意图80
图10  (a) GNG (石墨氮掺杂石墨烯)和PNG (吡啶氮氮掺杂石墨烯)的能隙值与掺N浓度的变化曲线; (b) GNG和PNG上的ORR自由能曲线; (c)不同氮浓度下两种氮掺杂石墨烯氧还原活性的差异85
Name of catalyst Content of PNa/% Content of GNb/% Total N/% Active N Ref.
1 CoPc-ph-900 - - 0.80 GN 86
2 NCNT-800 ~2.00 ~0.70 ~3.00 GN 87
3 PDI-900 0.56 1.40 1.98 GN 88
4 N-graphene (900) 2.41 0.39 2.80 GN 89
5 CNTPMⅥ 5.60 2.80 8.40 PN 90
6 rGS 2.01 1.93 4.70 PN 81
7 VA-NCNT - - 4.00-6.00 PN 87
8 NG@MMT 4.24 0.46 4.7 PN 80
表1  各氮掺杂碳材料中氮掺杂形式的分布和相应的活性氮形式
图11  (a) NG在MMT内部和外部的合成过程中选择性示意图;(b)不同条件下制备的氮掺杂石墨烯的Bode图;(c) 0.1 mol·L-1 HClO4溶液中O2饱和条件下不同催化剂的氧还原极化曲线80
Sample Synthesis condition δ/nm Planar N/% Quaternary and oxidizde N/% Nitrile N/% Specific area/ (m2·g-1) jk/(mA·cm-2) (at 0.7 V) H2O2 yield/%a
NC○MMT without MMT 23.67 70.22 6.11 171.5 0.1 30.03
NC☉MMT between MMT particles ca103b 25.87 39.91 36.20 226.4 0.3 8.30
NG@MMT inside Na-MMT 0.56c 80.32 19.68 0 247.0 4.6 3.72
NG@H-MMT inside H-MMT 0.46c 90.27 9.73 0 290.3 9.2 2.18
表2  不同条件下制备的氮掺杂石墨烯的XPS和RRDE结果80
图12  (a)有效利用含氮活性位点的示意图;(b)不同催化剂的Bode图;(c)不同催化剂扣除电容充电电流后的LSV曲线93
图13  (a)完美石墨烯簇的锯齿边掺S后自旋密度分布71; (b)石墨烯在共掺杂N和S以后电荷密度和自旋密度分布77
图14  (a) N, P-GCNS双功能氧还原催化剂的制备过程和结构示意图;(b)不同催化剂的ORR和OER的LSV曲线63
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