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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (6): 1123-1129    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201703301
论文     
负载型双金属催化剂的制备及其等离子体催化氨分解制氢性能
孙帅其1,易颜辉1,王丽1,张家良2,郭洪臣1,*()
1 大连理工大学化工学院催化化学与工程系,精细化工国家重点实验室,辽宁大连116024
2 大连理工大学物理与光电工程学院,辽宁大连116024
Preparation and Performance of Supported Bimetallic Catalysts for Hydrogen Production from Ammonia Decomposition by Plasma Catalysis
Shuai-Qi SUN1,Yan-Hui YI1,Li WANG1,Jia-Liang ZHANG2,Hong-Chen GUO1,*()
1 State Key Laboratory of Fine Chemicals, Department of Catalytic Chemistry and Engineering, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning Province, P. R. China
2 School of Physics and Optoelectronic Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning Province, P. R. China
 全文: PDF(2044 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

利用等体积浸渍法制备了Fe-Co、Fe-Ni、Mo-Co、Mo-Ni双金属催化剂(总金属含量均为10%(w,质量分数),双金属摩尔比均为1:1),考察了其在等离子体条件下氨分解活性,结果表明Fe-Ni双金属催化剂表现出较好的协同作用。在此基础上,进一步考察了Fe/Ni摩尔比对其活性的影响。结果表明:当Fe/Ni摩尔比为6/4时,氨分解活性最好,而且该双金属催化剂稳定性良好。采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对催化剂的物化性质、还原性能、微观形貌等进行了研究。结果表明:活性较好的Fe-Ni双金属催化剂中,Fe与Ni形成尖晶石结构NiFe2O4,该结构有利于Fe和Ni的还原,即活性组分易恢复金属态,这可能是其活性较高的原因。

关键词: 等离子体Fe-Ni双金属催化剂氨分解氢气    
Abstract:

Bimetallic Fe-Co, Fe-Ni, Mo-Co, and Mo-Ni catalysts, with total metal contents of 10 wt% and bimetallic molar ratios of 1:1, were prepared by the incipient wetness impregnation method and their activities for ammonia decomposition in the presence of plasma were studied. The Fe-Ni bimetallic catalyst exhibited a better synergistic effect than the other three bimetallic catalysts. The effect of the Fe/Ni molar ratio on its catalytic activity was also investigated. A 6:4 Fe/Ni molar ratio resulted in the highest ammonia decomposition activity and stability. The catalysts were characterized by N2 adsorption-desorption, XRD, H2-TPR, and HRTEM. The characterization results indicated that NiFe2O4 with a spinel structure was formed in the optimal Fe-Ni bimetallic catalysts and this structure favors the reduction of Fe and Ni. In other words, it is easy to achieve the metallic state of active components for the Fe-Ni bimetallic catalysts, which could be the reason for the high catalytic activity of bimetallic catalysts for NH3 decomposition.

Key words: Plasma    Fe-Ni    Bimetallic catalysts    Ammonia decomposition    Hydrogen
收稿日期: 2017-02-28 出版日期: 2017-03-30
中图分类号:  O643  
基金资助: 国家自然科学基金(20473016);国家自然科学基金(20673018)
通讯作者: 郭洪臣     E-mail: hongchenguo@163.com
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孙帅其
易颜辉
王丽
张家良
郭洪臣

引用本文:

孙帅其,易颜辉,王丽,张家良,郭洪臣. 负载型双金属催化剂的制备及其等离子体催化氨分解制氢性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(6): 1123-1129.

Shuai-Qi SUN,Yan-Hui YI,Li WANG,Jia-Liang ZHANG,Hong-Chen GUO. Preparation and Performance of Supported Bimetallic Catalysts for Hydrogen Production from Ammonia Decomposition by Plasma Catalysis. Acta Physico-Chimica Sinca, 2017, 33(6): 1123-1129.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201703301        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I6/1123

图1  介质阻挡放电等离子体催化氨分解的实验装置图
图2  Fe-Ni催化剂和其他催化剂的活性比较
图3  Fe-Ni双金属催化剂的活性
图4  SiO2的N2吸附-脱附等温曲线
Catalyst SBET Pore Volume Pore diameter
(m2·g?1) (cm3·g?1) (nm)
SiO2211.40.6911.26
10Fe/SiO2169.90.5111.93
7Fe-3Ni/SiO2183.30.6113.4
6Fe-4Ni/SiO2184.70.6113.3
2Fe-8Ni/SiO2174.40.5412.4
10Ni/SiO2168.70.5212.3
表1  SiO2和Fe-Ni/ SiO2催化剂的孔结构性质
图5  SiO2负载的Fe,Ni和Fe-Ni双金属催化剂的XRD图
图6  (A) SiO2负载的Fe, Ni和Fe-Ni双金属催化剂的H2-TPR表征;(B)催化剂7Fe-3Ni/SiO2和6Fe-4Ni/SiO2H2-TPR谱图200?700 ℃区间的分峰
图7  (a, b)催化剂6Fe-4Ni/SiO2的HRTEM图;(c)图(b)中圆形区域的EDX元素分析;
图8  催化剂6Fe-4Ni/SiO2稳定性考察
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