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ISSN 1000-6818CN 11-1892/O6CODEN WHXUEU
物理化学学报 >> 2017,Vol.33>> Issue(10)>> 2013-2021     doi: 10.3866/PKU.WHXB201705113         English Abstract
分子动力学方法模拟不同温度下铀酰在叶腊石上的吸附和扩散行为
张陶娜1, 徐雪雯1, 董亮2, 谭昭怡2, 刘春立1
1. 北京分子科学国家实验室, 放射化学与辐射化学重点学科实验室, 北京大学化学与分子工程学院, 北京 100871;
2. 中国工程物理研究院核物理与化学研究所, 四川 绵阳 621900
Full text: PDF (1675KB) HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS)

采用分子动力学方法研究了铀酰在叶腊石表面的吸附和扩散。在碳酸根离子存在的情况下,探究了温度对铀酰吸附和扩散的影响。碳酸根离子与铀酰存在较强的作用力,不同数目的碳酸根离子与铀酰结合会形成多种铀酰种态。在不同温度的模拟中,得到了UO22+、UO2CO3、UO2(CO322-、UO2(CO334-四种铀酰种态和铀酰聚合物。通过原子密度图,观察了粒子在溶液中的分布情况。发现UO22+和UO2CO3容易吸附在叶腊石上,而UO2(CO322-和UO2(CO3 34-主要存在于扩散层中。随着时间的推移,越来越多的碳酸根离子与铀酰配位,使得铀酰在叶腊石上的吸附逐渐减少。本文计算了不同温度下,各铀酰种态的扩散系数。在扩散层中,各种态的扩散系数随温度的变化较为一致,而在吸附层中,UO22+和UO2CO3的扩散速率随温度的变化较UO2(CO322-和UO2(CO3 34-慢。但是在同一温度下,同一个吸附层或扩散层中,铀酰种态的扩散系数大小顺序始终保持不变:UO22+ >UO2CO3 >UO2(CO322- >UO2(CO3 34-。说明在碳酸根存在的情况下,UO22+可能是主要的扩散形式。



关键词: 叶腊石   铀酰   分子动力学模拟   温度   吸附   扩散  
收稿日期 2017-04-11 修回日期 2017-05-04 网出版日期 2017-05-11
通讯作者: 刘春立 Email: liucl@pku.edu.cn

基金资助: 高放废物地质处置专项资金(2007-840,2012-851)和国家自然科学基金(U1530112,11475008,11075006,91026010)资助项目

引用文本: 张陶娜, 徐雪雯, 董亮, 谭昭怡, 刘春立. 分子动力学方法模拟不同温度下铀酰在叶腊石上的吸附和扩散行为[J]. 物理化学学报, 2017,33(10): 2013-2021.
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