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ISSN 1000-6818CN 11-1892/O6CODEN WHXUEU
物理化学学报 >> 2017,Vol.33>> Issue(10)>> 2022-2028     doi: 10.3866/PKU.WHXB201705174         English Abstract
二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)析氢催化活性的第一性原理研究
张绍政1, 刘佳2, 谢艳2, 陆银稷2, 李林1, 吕亮2, 杨建辉1, 韦世豪3
1 衢州学院教师教育学院, 浙江 衢州 324000;
2 衢州学院化学与材料工程学院, 浙江 衢州 324000;
3 宁波大学微电子科学与工程系, 浙江 宁波 315211
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MXene是一种新型的二维析氢催化材料,其表面容易被亲水基团O和OH混合覆盖。我们基于第一性原理计算的方法,研究了M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)的析氢催化活性。计算结果显示,M2XO2-2x(OH)2x的析氢催化活性与其表面OH覆盖率(x)密切相关。对Ti2CO2-2x(OH)2x来说,OH覆盖率不超过1/3时,具有优异的析氢催化活性。对Ti2NO2-2x(OH)2x、V2CO2-2x(OH)2x和V2NO2-2x(OH)2x来说,OH覆盖率分别达到4/9、1/3和5/9时,才具有最佳的析氢催化活性。接着,电荷分析显示OH覆盖率会显著影响M2XO2-2x(OH)2x活性位点O基团的电荷量。最后,我们从态密度的角度揭示了析氢催化活性变化的原因,即活性位点O基团的氧化性随OH覆盖率的增大而被削弱。因此,本文提出了调节表面OH覆盖率来获取M2XO2-2x(OH)2x最佳析氢催化活性状态的方法,这在工业制氢生产过程中具有重要的应用价值。



关键词: 二维材料   MXene   第一性原理   析氢催化   吸附  
收稿日期 2017-04-07 修回日期 2017-05-07 网出版日期 2017-05-17
通讯作者: 杨建辉 Email: jianhuiyoung@gmail.com

基金资助: 国家自然科学基金(51502154,21271116,21476127,u1607119)和衢州学院青年学术骨干培养计划(XNZQN201517)资助项目

引用文本: 张绍政, 刘佳, 谢艳, 陆银稷, 李林, 吕亮, 杨建辉, 韦世豪. 二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)析氢催化活性的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2017,33(10): 2022-2028.
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