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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (10): 2022-2028    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201705174
论文     
二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究
张绍政1,刘佳2,谢燕2,陆银稷2,李林1,吕亮2,杨建辉1,*(),韦世豪3
1 衢州学院教师教育学院,浙江衢州324000
2 衢州学院化学与材料工程学院,浙江衢州324000
3 宁波大学微电子科学与工程系,浙江宁波315211
First-Principle Study of Hydrogen Evolution Activity for Two-dimensional M2XO2-2x(OH)2x (M=Ti, V; X=C, N)
Shao-Zheng ZHANG1,Jia LIU2,Yan XIE2,Yin-Ji LU2,Lin LI1,Liang LÜ2,Jian-Hui YANG1,*(),Shi-Hao WEI3
1 College of Teacher Education, Quzhou University, Quzhou 324000, Zhejiang Province, P. R. China
2 College of Chemical and Material Engineering, Quzhou University, Quzhou 324000, Zhejiang Province, P. R. China
3 Department of Microelectronic Science and Engineering, Ningbo University, Ningbo 315211, Zhejiang Province, P. R. China
 全文: PDF(1568 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

MXene是一种新型的二维析氢催化材料,其表面容易被亲水基团O和OH混合覆盖。我们基于第一性原理计算的方法,研究了M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)的析氢催化活性。计算结果显示,M2XO2-2x(OH)2x的析氢催化活性与其表面OH覆盖率(x)密切相关。对Ti2CO2-2x(OH)2x来说,OH覆盖率不超过1/3时,具有优异的析氢催化活性。对Ti2NO2-2x(OH)2x、V2CO2-2x(OH)2x和V2NO2-2x(OH)2x来说,OH覆盖率分别达到4/9、1/3和5/9时,才具有最佳的析氢催化活性。接着,电荷分析显示OH覆盖率会显著影响M2XO2-2x(OH)2x活性位点O基团的电荷量。最后,我们从态密度的角度揭示了析氢催化活性变化的原因,即活性位点O基团的氧化性随OH覆盖率的增大而被削弱。因此,本文提出了调节表面OH覆盖率来获取M2XO2-2x(OH)2x最佳析氢催化活性状态的方法,这在工业制氢生产过程中具有重要的应用价值。

关键词: 二维材料MXene第一性原理析氢催化吸附    
Abstract:

MXene is a new group of electrocatalysts for two-dimensional hydrogen evolution reaction (HER). Its surfaces are often covered by hydrophilic O and OH mixed groups. To find the effect of the O and OH mixed groups on HER, we studied the HER activity for M2XO2-2x(OH)2x (M=Ti, V; X=C, N) by first-principle calculations. Results indicate that HER activity is closely related to OH-occupied coverage (x). For Ti2CO2-2x(OH)2x, excellent HER activity could be maintained when the OH-occupied coverage was not larger than 1/3. For Ti2NO2-2x(OH)2x, V2CO2-2x(OH)2x, and V2NO2-2x(OH)2x, high HER activity was obtained when OH-occupied coverage reached 4/9, 1/3, and 5/9, respectively. Next, we analyzed the charge-transfer density and found that the charges on the oxygen groups were strongly affected by the OH-occupied coverage. Finally, we revealed the variation of HER activity that oxidizability of O groups is weakened with increasing OH-occupied coverage. In this paper, we propose a new method to obtain the optimal HER activity for M2XO2-2x(OH)2x by adjusting the OH-occupied coverage of the surfaces, which is useful in industrial hydrogen production.

Key words: Two-dimensional material    MXene    First-principle method    Hydrogen evolution reaction    Adsorption
收稿日期: 2017-04-07 出版日期: 2017-05-17
中图分类号:  O643  
基金资助: 国家自然科学基金(51502154);国家自然科学基金(21271116);国家自然科学基金(21476127);国家自然科学基金(u1607119);衢州学院青年学术骨干培养计划(XNZQN201517)
通讯作者: 杨建辉     E-mail: jianhuiyoung@gmail.com
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张绍政
刘佳
谢燕
陆银稷
李林
吕亮
杨建辉
韦世豪

引用本文:

张绍政,刘佳,谢燕,陆银稷,李林,吕亮,杨建辉,韦世豪. 二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(10): 2022-2028.

Shao-Zheng ZHANG,Jia LIU,Yan XIE,Yin-Ji LU,Lin LI,Liang LÜ,Jian-Hui YANG,Shi-Hao WEI. First-Principle Study of Hydrogen Evolution Activity for Two-dimensional M2XO2-2x(OH)2x (M=Ti, V; X=C, N). Acta Phys. -Chim. Sin., 2017, 33(10): 2022-2028.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201705174        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I10/2022

MXene 10 Lattice constant/nm
O OH
Ti2C 3.031 (Model-3) 3.069 (Model-3)
Ti2N 3.000 (Model-3) 3.068 (Model-3)
V2C 2.894 (Model-3) 3.004 (Model-3)
V2N 2.906 (Model-3) 3.051 (Model-3)
表1  M2XT2 (T = O, OH)最稳定吸附构型及其晶格常数
图1  M2XT2 (T = O, OH)和M2XO2-2x(OH)2x的构型
图2  M2XO2-2x(OH)2x表面氢原子的吸附自由能
图3  V2NO2-2x(OH)2x氧原子层转移电荷密度差分图
图4  M2XO2-2x(OH)2x表面O基团的平均电荷量
图5  V2NO2-2x(OH)2x中O基团的投影态密度
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