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ISSN 1000-6818CN 11-1892/O6CODEN WHXUEU
物理化学学报 >> 2017,Vol.33>> Issue(10)>> 1989-1997     doi: 10.3866/PKU.WHXB201705175         English Abstract
2,4-二硫代尿嘧啶的紫外吸收光谱和共振拉曼光谱
金颖淳, 郑旭明
浙江理工大学化学系, 杭州 310018
Full text: PDF (2107KB) HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS)

硫代嘧啶碱基是光动力疗法潜在的重要光敏剂,其最低单重激发态的光物理研究已有广泛报道。然而,其较高激发态的跃迁性质和反应动力学研究较为稀少。因此,本文采用共振拉曼光谱和密度泛函理论计算方法研究2,4-二硫代尿嘧啶的紫外光谱和几个较高单重激发态的短时结构动力学。首先,基于共振拉曼光谱强度与电子吸收带振子强度f的关系,将紫外光谱去卷积成四个吸收带,分别为358 nm(f=0.0336)中等强度吸收带(A带),338 nm(f=0.1491)、301 nm(f=0.1795)和278 nm(f=0.3532)强而宽的吸收带(B、CD带)。这一结果既吻合密度泛函理论计算结果,又符合共振拉曼光谱强度模式对紫外光谱带的预期。据此,去卷积得到的四个吸收带被分别指认为S0S2跃迁、S0S6跃迁、S0S7跃迁和S0S8跃迁。同时,分别对B,CD带共振拉曼光谱进行了详细的指认,获得了短时动力学信息。结果表明,S8态短时动力学的显著特征是在Franck-Condon区域或附近发生了S8ππ*)/S*)势能面交叉引发的、伴随超快结构扭转的非绝热过程。S7和S6态短时动力学的主要特征是反应坐标的多维性,它们分别沿C5C6/C2S8/C4S10/N2C3+C4N3H9/N1C2N3/C2N1C6/C6N1H7/C5C6H12和C5C6/N3C2/C4S10/C2S8+C6N1H7/C5C6H12/C5C6N1/C5C6H12/C2N1C6/N1C2N3/C4N3H9/N1C2N3等内坐标演化。



关键词: 2,4-二硫代尿嘧啶   激发态结构动力学   紫外吸收光谱   共振拉曼光谱   密度泛函理论  
收稿日期 2017-04-11 修回日期 2017-05-08 网出版日期 2017-05-17
通讯作者: 郑旭明 Email: zxm@zstu.edu.cn

基金资助: 国家自然科学基金(21473163)和国家重点基础研究发展规划项目(973)(2013CB834607)资助

引用文本: 金颖淳, 郑旭明. 2,4-二硫代尿嘧啶的紫外吸收光谱和共振拉曼光谱[J]. 物理化学学报, 2017,33(10): 1989-1997.
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