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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (10): 1960-1977    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201705191
综述     
共价有机框架材料研究进展
李路路,刘帅,章琴,胡南滔,魏良明,杨志,魏浩*()
Advances in Covalent Organic Frameworks
Lu-Lu LI,Shuai LIU,Qin ZHANG,Nan-Tao HU,Liang-Ming WEI,Zhi YANG,Hao WEI*()
 全文: PDF(2505 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

共价有机框架材料是一类具有周期性和结晶性的有机多孔聚合物。共价有机框架材料由轻质元素通过共价键连接,拥有较低的密度、高的热稳定性以及固有的多孔性,在气体吸附、非均相催化、能量存储等研究领域有着广泛的应用潜力,引起了科学界强烈的研究兴趣。本文主要综述了近年来共价有机框架材料的最新研究进展,包括其结构设计、合成、纯化、表征以及在气体吸附,催化及光电等方面的应用,并对共价有机框架材料未来的发展趋势进行了展望。

关键词: 共价有机框架多孔材料结构设计合成应用    
Abstract:

Covalent organic frameworks (COFs) are a class of crystalline porous organic polymers, constructed with lightweight elements by covalent bonds. Owing to their low density, high thermal stability, and inherent porosity, COFs have many potential applications in gas adsorption, heterogeneous catalysis, energy storage, etc. This article reviews the latest progress in COFs, including their structural design, synthesis, purification, characterization methods, and applications in gas adsorption, catalysis, and photoelectricity. Finally, the prospects of COFs are also discussed.

Key words: Covalent organic frameworks    Porous material    Structural design    Synthesis    Application
收稿日期: 2017-03-29 出版日期: 2017-05-19
中图分类号:  O649  
基金资助: 国家自然科学基金(61376003);上海市浦江人才计划(16PJD027);上海交通大学医工交叉研究基金(YG2015MS23);上海交通大学医工交叉研究基金(YG2016MS71)
通讯作者: 魏浩     E-mail: haowei@sjtu.edu.cn
作者简介: 李路路,1991年生。2015年本科毕业于中北大学材料科学与工程专业。2016年至今为上海交通大学电子信息与电气工程学院全日制研究生。主要研究方向为能量转化和存储|刘帅,1995年生。2016年本科毕业于南京理工大学材料成型及控制工程专业。2016年至今为上海交通大学电子信息与电气工程学院全日制研究生。主要研究方向为能量转化和存储|章琴,1994年生。2016年本科毕业于中南大学材料科学与工程专业。2016年至今为上海交通大学电子信息与电气工程学院全日制研究生。主要研究方向为能量转化和存储|胡南滔,2009年吉林大学化学学院高分子化学与物理专业博士毕业,新加坡南洋理工大学访问学者,现任职上海交通大学助理研究员。主要研究方向为碳纳米材料的功能化及储能、传感器件|魏良明,1974年生。2004年在中科院长春应用化学研究所获得高分子化学与物理专业博士学位,现为上海交通大学电子信息与电气工程学院教授。主要研究方向为高性能锂电池/超级电容器以及传感器|杨志,教授,博士生导师,“薄膜与微细技术”教育部重点实验室副主任,SCI期刊《Nano-Micro Letters》副主编。主要研究方向为纳米气体传感器件、纳米太阳电池、纳米材料的合成、构建、自组装和应用|魏浩,博士,上海交通大学电子信息与电气工程学院副教授。主要研究方向为能量转化和存储
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李路路
刘帅
章琴
胡南滔
魏良明
杨志
魏浩

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李路路,刘帅,章琴,胡南滔,魏良明,杨志,魏浩. 共价有机框架材料研究进展[J]. 物理化学学报, 2017, 33(10): 1960-1977.

Lu-Lu LI,Shuai LIU,Qin ZHANG,Nan-Tao HU,Liang-Ming WEI,Zhi YANG,Hao WEI. Advances in Covalent Organic Frameworks. Acta Phys. -Chim. Sin., 2017, 33(10): 1960-1977.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201705191        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I10/1960

图1  2D COFs (Covalent organic frameworks)的拓扑结构图8
图2  2D COFs的晶体结构示意图8
Coordination numberNet symbolVertex figureTransitivity
2D topologies
3hcbTriangle111
4sqlSquare111
4kgmSquare112
6hxlHexagon111
3.6kgdTriangle, hexagon211
3D topologies
4diaTetrahedron1111
3, 4ctnTriangle, tetrahedron2122
3, 4borTriangle, tetrahedron2122
3, 4ptsSquare, tetrahedron2122
表1  共价有机框架化学中的重要网络50
图3  共价有机框架的连接基团和连接单元50
图4  苯胺A和苯甲醛B反应形成N-亚苄基苯胺C;发散型分子D和直线型分子E生成连接金刚石结构的共价有机框架材料COF-300F;G单框架(碳为灰色和粉色,碳为绿色,氢为白色);Hdia-c5拓扑结构示意图46
图5  单体(a) Pyromellitic dianhydride (PMDA)与四面体型单体(b) 1, 3, 5, 7-tetraaminoadamantane (TAA)或者与单体(c) Tetra(4-aminophenyl)methane (TAPM)反应合成得到PI-COF-4 (d)或者PI-COF-5 (e)。基于非互穿(f)或互穿(g)金刚石网络的3D结构47
图6  溶剂热法制备二维共价有机框架材料的薄膜78
图7  TpPa-1(MC),TpPa-2(MC)和TpBD(MC)的机械研磨法合成示意图83
图8  (a) triphenylboroxine (上)和COF-1 (下)的红外光谱; (b)COF-1的红外光谱28
图9  COF-LZU1 (a,黑色),Pd / COF-LZU1 (b,蓝色)的13C CP / MAS NMR光谱,第一次循环使用后(c,绿色)和第四次循环使用后(d,红色)的Pd/COF-LZU1 88
图10  (a)Py-An COF的扫描电子显微镜图像13;(b)空心球型COF-DhaTab的扫描电子显微镜图像89
图11  (a) Py-An COF的透射电子显微镜图像13;(b) TPB-DMTP-COF的透射电子显微镜图像90
图12  a)通过使用AA堆叠(绿色)和AB堆叠(橙色)模拟实验观察到的Py-An-COF XRA谱(红色);(b)实验观察到的Py-An-COF(红色),Pawley细化(蓝色)和它们的差异(黑色)的XRA谱;(c) AA堆叠模式的晶体结构;(d) AB堆叠模式的晶体结构13
图13  在77 K下测量的COF-1 (A)和COF-5 (C)的氮气吸附等温线和(B) COF-1和(D) COF-5在将DFT模型拟合到吸附数据后计算的孔径直方图28
图14  COF-6 (红色),COF-8 (绿色)和COF-10 (蓝色)的可逆气体吸附和解吸等温线31
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