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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (12): 2388-2403    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201706131
综述     
二氧化碳电化学还原的研究进展
白晓芳1,2,陈为2,*(),王白银1,2,冯光辉1,2,魏伟2,焦正1,孙予罕2,*()
1 上海大学环境与化学工程学院,上海200444
2 中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室,中国科学院上海高等研究院,上海201210
Recent Progress on Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide
Xiao-Fang BAI1,2,Wei CHEN2,*(),Bai-Yin WANG1,2,Guang-Hui FENG1,2,Wei WEI2,Zheng JIAO1,Yu-Han SUN2,*()
1 Shool of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, P. R. China
2 CAS Key Laboratory of Low-carbon Conversion Science and Engineering, Shanghai Advanced Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201210, P. R. China
 全文: PDF(4654 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

利用低品阶的可再生电能,将二氧化碳(CO2)电化学还原生成高附加值的化学品或燃料,既可以“变废为宝”、减少CO2排放,又能将可再生能源转变为高能量密度的燃料储存,具有重要的现实意义。电化学还原CO2的研究,是目前世界范围内的研究热点,许多标志性的重要研究成果不断涌现。本文首先简要介绍了CO2电化学还原的基本原理,然后概述了近5年来在其电催化剂材料和反应机理相关的实验与理论研究方面的最新研究进展,最后对其发展趋势进行了展望。

关键词: 二氧化碳可再生能源电化学还原电催化剂反应机理    
Abstract:

Conversion of carbon dioxide (CO2) to value-added chemicals and fuels driven by low-grade renewable electricity is of significant interest since it serves the dual purpose of reducing atmospheric content of CO2 by utilizing it as a feedstock and storing it in the form of high-energy-density fuels. In this regard, there are an increasing number of interesting developments taking place in the popular research focus area of electrochemical reduction of CO2. This review first introduces the general principles of CO2 electroreduction. Next, the latest progress relating to electrocatalytic materials and experimental and theoretical studies of the reaction mechanism has been discussed. Finally, the challenges and prospects for further development of CO2 electroreduction have been presented.

Key words: Carbon dioxide    Renewable energy    Electrochemical reduction    Electrocatalyst    Reaction mechanism
收稿日期: 2017-04-10 出版日期: 2017-06-13
中图分类号:  O646  
基金资助: 科技部国家重点研发计划(2016YFA0202800);中国科学院百人计划项目
通讯作者: 陈为,孙予罕     E-mail: chenw@sari.ac.cn;sunyh@sari.ac.cn
作者简介: 白晓芳,女,1991年生,2010–2014年,就读于北京化工大学环境工程专业,2014–2017年,就读于上海大学和中国科学院上海高等研究院应用化学专业联合培养研究生。主要做CO2电化学还原方向|陈为,1977年生。2008年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所物理化学专业。2008?2010年在美国佛罗里达国际大学从事博士后研究。2010?2015年在沙特阿卜杜拉国王科技大学先后为博士后、研究科学家。2015年8月受聘于中国科学院上海高等研究院为中科院低碳转化科学与工程重点实验室研究员、博士生导师。主要研究方向为温室气体的温和转化利用|王白银,出生于1992年。2015年毕业于华中农业大学理学院应用化学系,获得学士学位。2015年至今由上海大学理学院与中国科学院上海高等研究院联合培养,攻读硕士学位。主要研究方向为光催化转化二氧化碳|冯光辉,1992年生。2016年本科毕业于江南大学化学与材料工程学院化学工程与工艺专业,2016年至今为中国科学院上海高等研究院与上海大学联培硕士研究生,化学专业,主要研究方向为二氧化碳光电催化|魏伟,男,1971年生。1995毕业于山东科技大学,2000从中国科学院山西煤炭化学研究所获得博士学位。主要从事C1化学与工程、温室气体战略以及二氧化碳的捕集封存和利用、纳米材料合成与应用以及新技术和新工艺在精细化学品的合成中的应用等领域的研究,在此研究方面具有多年的工作积累,深得国内外同行认可|焦正,1972年生,1992毕业于华东理工大学,1997从中国科技大学获得硕士学位,2000年从中国科技大学获得博士学位。近年来主要以原子力显微镜为主要工具研究纳米器件的制备与控制技术|孙予罕,1962年出生。1983年毕业于郑州大学化学系。1983至1989年在中科院山西煤化所获博士学位。主要从事煤和天然气液化制油品和化学品、温室气体CO2等捕获和转化利用中催化和工程研究,同时开展纳米多孔材料及其绿色化、功能化应用的研究,以及相关的先进材料制备技术研发
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白晓芳
陈为
王白银
冯光辉
魏伟
焦正
孙予罕

引用本文:

白晓芳,陈为,王白银,冯光辉,魏伟,焦正,孙予罕. 二氧化碳电化学还原的研究进展[J]. 物理化学学报, 2017, 33(12): 2388-2403.

Xiao-Fang BAI,Wei CHEN,Bai-Yin WANG,Guang-Hui FENG,Wei WEI,Zheng JIAO,Yu-Han SUN. Recent Progress on Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide. Acta Phys. -Chim. Sin., 2017, 33(12): 2388-2403.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201706131        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I12/2388

Electrochemical thermodynamic half-reactions Electrode potential/V (vs RHE)
CO2 + H2O + 2e- → CO + 2OH- -0.10
CO2 + 2H2O + 2e- → HCOOH + 2OH- -0.20 (pH < 4); -0.20 + 0.059 (pH > 4)
CO2 + 3H2O + 4e- → HCHO + 4OH- -0.07
CO2 + 5H2O + 6e- → CH3OH + 6OH- 0.02
CO2+6H2O+8e- → CH4 + 8OH- 0.17
2CO2 + 8H2O + 12e- → C2H4 + 12OH- 0.08
2CO2 + 9H2O + 12e- → CH3CH2OH + 12OH- 0.09
表1  CO2电化学还原的半反应及对应的电极电位7
图1  np-Ag的表征和塔菲尔分析11
图2  金纳米粒子的表征和电化学性能39
图3  不同尺寸的Pd纳米粒子表征和电催化性能40
图4  220 ℃煅烧3h得到的部分氧化4原子层厚度Co的表征50
图5  (a)多晶Cu箔500 ℃煅烧12 h在-0.5 V vs RHE电位下进行CO2还原反应后的SEM图和(b)产物CO和HCOOH的法拉第电流效率29
图6  等离子体激活铜箔的形态和化学分析55
图7  基于钴卟啉的2D共价有机骨架的填充空间结构模型和电化学性能60
图8  原卟啉上电化学还原CO2法拉第效率和反应机理示意图30
图9  限制在石墨烯中的Sn量子片的形成过程和表征78
图10  (a)不同电位的电流密度,(b)产物的分电流密度的塔菲尔曲线87
图11  MPA修饰的Au的ATR-IR光谱的比较90
图12  过渡金属和分子催化剂上的CO2电催化还原生成产物的可能反应途径7
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