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物理化学学报  2017, Vol. 33 Issue (12): 2424-2437    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201707171
综述     
催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究
陈明树*()
Toward Understanding the Nature of the Active Sites and Structure-Activity Relationships of Heterogeneous Catalysts by Model Catalysis Studies
Mingshu CHEN*()
 全文: PDF(835 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

明确催化剂的活性位本质和构建多相催化的结构和反应性能之间的准确关系是催化基础研究的重点,表面科学研究基于丰富的表征测试手段能够较好地在分子原子水平测定表面结构以明确催化剂活性位本质,并通过高压原位反应池测定相关催化反应性能,获得较可靠的催化剂构效关系。本文简要总结了近年来本人参与的几个模型催化研究例子,包括贵金属表面上CO和烷烃催化氧化的活性表面、纳米Au膜的制备和CO氧化的催化活性位、VOx/Pt(111)上丙烷氧化的协同作用、AuPd合金上醋酸乙烯酯合成Au的助催化作用、模型氧化物上纳米Pt的庚烷脱氢环化制甲苯的粒径关系等,以及相关模型催化研究技术的进展。

关键词: 模型催化构效关系CO氧化烷烃临氧转化原位谱学    
Abstract:

Understanding the nature of the active sites and the relationship between the catalyst structure and its performance are fundamental aspects of heterogeneous catalysis. With the development of modern surface science techniques, atomically resolved surface structures of heterogeneous catalysts and their properties can be studied with ease. Combined with an in situ high pressure cell, model catalysis studies can provide convincing information about the relationship between the catalyst structure and its performance. In this mini-review, several case studies of model catalysts have been summarized, including those of the active surfaces for CO and alkane oxidation using the Pt group metals as catalysts, the active site of gold nanoparticles for CO oxidation, synergistic effects between VOx and Pt for propane oxidation, promotional effects of Au in Pd-Au catalysts for vinyl acetate synthesis, structure-sensitivity of n-heptane dehydrocyclization on model oxide-supported Pt, as well as several significant improvements of the model catalysis techniques.

Key words: Model catalysis study    Structure-activity    CO oxidation    Alkanes oxidation    In situ spectroscopy
收稿日期: 2017-06-17 出版日期: 2017-07-17
中图分类号:  O643  
基金资助: 973重大研究计划(2013CB933102);国家自然科学基金(21273178);国家自然科学基金(21573180);国家自然科学基金(91545204)
通讯作者: 陈明树     E-mail: chenms@xmu.edu.cn
作者简介: 陈明树,厦门大学化学化工学院教授。1969年5月出生于福建省。1991年成都科技大学(现四川大学)本科毕业,1994年厦门大学化学系硕士毕业,1997年厦门大学化学系催化专业博士毕业,毕业后留校工作。1999–2002年到日本九州大学进修表面科学专业获工学博士学位。2002–2007年美国德州农工大学化学系博士后/Research Scientist。2007年厦门大学特聘教授。主要开展多相催化、表面化学以及模型催化研究,发展高灵敏度的原位动态催化表征技术,以期明确有关重要催化反应的催化剂作用机理和催化反应机理
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陈明树

引用本文:

陈明树. 催化剂活性位本质和构效关系的模型催化研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(12): 2424-2437.

Mingshu CHEN. Toward Understanding the Nature of the Active Sites and Structure-Activity Relationships of Heterogeneous Catalysts by Model Catalysis Studies. Acta Physico-Chimica Sinca, 2017, 33(12): 2424-2437.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201707171        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I12/2424

图1  (a)结合高压反应池与超高真空腔的实验装置(Goodman)4;(b)高效模型催化反应进样系统:(1)抽真空待用,(2)负压吸入反应池中气体,(3)压入气相色谱六通采样进样管;含O2, CO, CH4, CO2, C2H4, C2H6, C3H8, C3H6和iso-C4H10标准气体分析谱图,和Pt上丙烷催化氧化的产物分析谱图27
图2  Pd(110)上在O2过量时CO的催化氧化,(a)反应总压和O2/CO分压比值随反应进行的变化, (b) CO和O2分压、CO2生成速率随反应进行的变化36
图3  宽波段镜面反射红外吸收光谱(IRAS)示意图37
图4  (a)固定反应容器中反应总压、反应温度和反应时间的关系。起始反应条件为:45 Torr气体(CO/O2~1/2)。反应器是和一个可以持续补给气体的容器相连,补给速度远低于反应速率,同时连接一个液氮冷井净化反应气并可部分移除反应生成的CO2,(b) PdO表面,气相18OC16O,以及PdO + 18OC16O IR谱图,(c) 648 + 644 cm-1谱峰强度与677 cm-1谱峰强度比率于反应时间关系37
图5  多晶Pd上CO氧化反的红外光谱图。(a)高波数区观测气相CO2、CO和表面吸附CO,(b)低波数区观测气相CO2的弯曲振动和催化剂表面变化37
图6  Pt-金属上不同表面相CO氧化的相对活性比较39
图7  Mo(112)-(8 × 2)-TiOx负载单、双原子层Au膜的CO催化活性和STM图25,模型载体和高比表面积载体负载的金纳米颗粒的一氧化碳催化氧化活性
图8  多晶Pd金属表面上643 K CH4氧化反应随时间变化的原位红外反射吸收光谱图及谱峰归属示意图(起始反应物总压10 Torr,初始CH4/O2 = 9/1)75
图9  釜式反应器中甲烷在金属Pd表面氧化的反应压力、CH4和O2分压、反应速率随反应时间变化(643 K, 9 Torr CH4, 1 Torr O2)。插图是从原位红外光谱得出的活性表面示意图75
图10  釜式反应器中(a)甲烷在金属Pt表面(750 K, 10 Torr CH4, 3 Torr O2), (b)CO在Pd表面(523 K, 2.3 Torr CO, 2.7 Torr O2(氧化的反应压力、反应速率随反应时间变化。插图是从原位红外光谱得出的活性表面示意图75
图11  Pt(111)表面不同覆盖度的VOx的HREELS谱图87
图12  不同反应温度下Pt(111)表面丙烷反应速率随VOx覆盖度变化的曲线图27
图13  0.9 ML (上)和3 ML (下) VOx/Pt(111)在不同气氛的原位红外光谱图27:(A,D) 1 Torr O2,(B,E) 1 Torr C3H8,和(C,F) 1 Torr O2 + 1 Torr C3H8
图14  Pd/Au(100)和Pd/Au(111)上醋酸乙烯酯合成速率与Pd覆盖度的关系26
图15  (a)庚烷脱氢环化制甲苯生成速率与Pt纳米颗粒尺寸的关系,(b) CO TPD (黑点)和硬球模型(红线)对Pt纳米颗粒CUS位的量化99
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