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物理化学学报  2018, Vol. 34 Issue (4): 377-390    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201709001
所属专题: 高被引科学家特刊
综述     
锂硫电池用石墨烯基材料的研究进展
陈克1,2,孙振华1,方若翩1,李峰1,*(),成会明1,3,*()
1 中国科学院金属研究所,沈阳材料科学国家(联合)实验室,沈阳110016
2 上海科技大学物质科学与技术学院,上海201210
3 清华大学,清华-伯克利深圳学院,广东深圳518055
Development of Graphene-based Materials for Lithium-Sulfur Batteries
Ke CHEN1,2,Zhenhua SUN1,Ruopian FANG1,Feng LI1,*(),Huiming CHENG1,3,*()
1 Shenyang National Laboratory for Materials Science, Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, P. R. China
2 School of Physical Science and Technology, Shanghai Tech University, Shanghai 201210, P. R. China
3 Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute, Tsinghua University, Shenzhen 518055, Guangdong Province, P. R. China
 全文: PDF(2624 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

锂硫电池因其理论能量密度高、资源丰富和环境友好等优势,被认为是最有发展前景的下一代电化学储能系统之一。然而,硫的绝缘性、充放电中间产物多硫化物的溶解和扩散、硫的体积膨胀以及锂负极安全性等问题,严重制约着锂硫电池的商业应用。石墨烯因其具有高导电、高柔性等诸多优异特性而被广泛研究,将其用于锂硫电池的正极载体、隔膜涂层和集流体中,以期实现高比能、高稳定性的锂硫电池。本文综述了石墨烯基材料,包括石墨烯、功能化石墨烯、掺杂石墨烯和石墨烯复合物,在锂硫电池中应用的研究进展,并展望了锂硫电池用石墨烯基材料的未来发展方向。

关键词: 锂硫电池石墨烯掺杂功能化复合材料    
Abstract:

Lithium-sulfur (Li-S) batteries are promising electrochemical energy storage systems because of their high theoretical energy density, natural abundance, and environmental benignity. However, several problems such as the insulating nature of sulfur, high solubility of polysulfides, large volume variation of the sulfur cathode, and safety concerns regarding the lithium anode hinder the commercialization of Li-S batteries. Graphene-based materials, with advantages such as high conductivity and good flexibility, have shown effectiveness in realizing Li-S batteries with high energy density and high stability. These materials can be used as the cathode matrix, separator coating layer, and anode protection layer. In this review, the recent progress of graphene-based materials used in Li-S batteries, including graphene, functionalized graphene, heteroatom-doped graphene, and graphene-based composites, has been summarized. And perspectives regarding the development trend of graphene-based materials for Li-S batteries have been discussed.

Key words: Lithium sulfur battery    Graphene    Doping    Functionalization    Composites
收稿日期: 2017-07-24 出版日期: 2017-09-01
中图分类号:  O646  
基金资助: 国家重点研发计划(2016YFA0200102);国家重点研发计划(2016YFB0100100);国家重点研发计划(2014CB932402);国家自然科学基金项目(51525206);国家自然科学基金项目(51521091);国家自然科学基金项目(51372253);国家自然科学基金项目(U1401243);中科院先导专项(XDA09010104);中国科学院重大突破择优支持项目(KGZD-EW-T06);中国科学院青年创新促进会项目(2015150);辽宁省自然科学基金(2015021012);中科院金属研究所创新基金(2015-PY03);创新团队国际合作伙伴计划
通讯作者: 李峰,成会明     E-mail: fli@imr.ac.cn;cheng@imr.ac.cn
作者简介: 李峰,1971年生于辽宁,1995年毕业于南京工业大学。中国科学院金属研究所研究员,主要从事电化学能源储存与转换用材料研究,2016年入选高被引科学家(材料类)|成会明,1963年生于四川,毕业于湖南大学。中国科学院金属研究所研究员、中国科学院院士,主要从事新型炭材料及能源材料的研究,多次入选高被引科学家(材料和化学两个领域)
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陈克
孙振华
方若翩
李峰
成会明

引用本文:

陈克,孙振华,方若翩,李峰,成会明. 锂硫电池用石墨烯基材料的研究进展[J]. 物理化学学报, 2018, 34(4): 377-390.

Ke CHEN,Zhenhua SUN,Ruopian FANG,Feng LI,Huiming CHENG. Development of Graphene-based Materials for Lithium-Sulfur Batteries. Acta Physico-Chimica Sinca, 2018, 34(4): 377-390.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201709001        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2018/V34/I4/377

图1  石墨烯基材料在锂硫电池中应用示意图
图2  (a)一步法制备石墨烯/硫复合材料的流程图50;(b)一步法制备石墨烯/硫复合材料的反应过程51
图3  Li2S/rGO薄膜自支撑电极的合成过程与充放电变化54
图4  纤维状石墨烯/硫复合材料的制备示意图23
Structure characteristic Sulfur percentage
(by weight)
Initial discharge capacity
(current density?)
Cycle performance
(cycles, current density)
Sulfur-graphene composites47 17.6% 1611 mAh?g-1
(50 mA?g-1)
~600 mAh?g-1
(50 cycles, 50 mA?g-1)
Sandwich-type functionalized graphene sheet-sulfur nanocomposites48 71.9% 505 mAh?g-1
(1C)
~378 mAh?g-1
(100 cycles, 1C)
Graphene-enveloped sulfur50 87% 750 mAh?g-1
(0.2C)
~530 mAh?g-1
(50 cycles, 0.2C)
Uniformly dispersed sulfur on rGO51 63.6% ~1270 mAh?g-1
(312 mA?g-1)
804 mAh?g-1
(80 cycles, 312 mA?g-1)
Binder free 3D sulfur/few-layer graphene foam57 52%
(2 mg cm-2)
820 mAh?g-1
(800mA g-1)
518 mAh?g-1
(50 cycles, 800 mA g-1)
Flexible self-supporting graphene-sulfur paper52 67% 600 mAh?g-1
(0.1C)
~498 mAh?g-1
(100 cycles, 0.1C)
Macroporous free-standing nano-sulfur/rGO paper53 *~1 mg cm-2 1072 mAh?g-1
(100 mA?g-1)
800 mAh?g-1
(200 cycles, 300 mA?g-1)
Self-supporting fibrous graphene-sulfur hybrid23 63% 1160 mAh?g-1
(300 mA?g-1)
~550 mAh?g-1
(100 cycles, 750 mA?g-1)
3D graphene framework with ultra-high sulfur content56 90%
(*~2 mg cm-2)
969 mAh?g-1
(0.1C)
(based on cathode)
341 mAh?g-1
(500 cycles, 1C)
(based on cathode)
Graphene-encapsulated sulfur composite with a core-shell structure61 83.3% 915 mAh?g-1
(0.75C)
788 mAh?g-1
(160 cycles, 0.75C)
Sulfur-graphene nanoplatelet composites67 70% 966.1 mAh?g-1
(2C)
485.6 mAh?g-1
(500 cycles, 2C)
Dense integration of sulfur and graphene gel68 69.6% 920 mAh?g-1
(0.5C)
770 mAh?g-1
(300 cycles, 0.5C)
Vertically aligned sulfur-graphene nanowall69 80.8% 1261 mAh?g-1
(209 mA?g-1)
1210 mAh?g-1
(120 cycles, 209 mA?g-1)
Hierarchical porous graphene-sulfur composites73 68%
(*~2 mg cm-2)
434 mAh?g-1
(0.5C)
(based on cathode)
~362 mAh?g-1
(150 cycles, 0.5C)
(based on cathode)
表1  不同结构的硫/石墨烯正极的比较
图5  模板法制备的分级孔石墨烯73
图6  (a)锂硫电池“三明治”正极结构示意图(三层分别为:石墨烯薄膜集流体、涂覆在集流体上的活性物质硫、涂覆石墨烯的有机聚合物隔膜)22;(b)石墨烯作为内集流体的锂硫电池示意图10
图7  全石墨烯正极材料的结构示意图和对应的SEM照片6
图8  有机物作为缓冲层的石墨烯/硫复合材料示意图8
图9  石墨氮、吡啶氮和吡咯氮掺杂石墨烯示意图
图10  二氧化钛/石墨烯复合材料阻挡层示意图101
图11  (a)层状双氢氧化物模板化学气相沉积石墨烯/单壁碳纳米管材料示意图103,(b)碳包覆在石墨烯上的硫化锂纳米颗粒及其循环性能114
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