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物理化学学报  2018, Vol. 34 Issue (4): 391-406    DOI: 10.3866/PKU.WHXB201709131
所属专题: 非富勒烯有机太阳能电池
专论     
基于苝二酰亚胺类非富勒烯受体共混体系凝聚态结构调控
韩杰1,梁秋菊2,3,曲轶1,4,*(),刘剑刚2,*(),韩艳春2,*()
1 长春理工大学,高功率半导体激光国家重点实验室,长春130022
2 中国科学院长春应用化学研究所,高分子物理与化学国家重点实验室,长春130022
3 中国科学院大学,北京100049
4 海南师范大学物理与电子工程学院,海口571158
Morphology Control of Non-fullerene Blend Systems Based on Perylene
Jie HAN1,Qiuju LIANG2,3,Yi QU1,4,*(),Jiangang LIU2,*(),Yanchun HAN2,*()
1 State Key Laboratory of High Power Semiconductor Laser; Changchun University of Science and Technology, Changchun 130022, P. R. China
2 State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry; Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130022, P. R. China
3 University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China
4 College of Physics & Electronic Engineering; Hainan Normal University, Haikou 571158, P. R. China
 全文: PDF(5185 KB)   HTML 输出: BibTeX | EndNote (RIS) |
摘要:

非富勒烯太阳能电池具有给受体能级可调、吸收范围宽及可溶液加工等优势,已经成为太阳能电池领域发展趋势。在高性能材料开发及器件结构优化的推动下,能量转换效率已经突破11%。其中,苝二酰亚胺(PDI)类分子价格低廉且具有良好的稳定性及较高的电子迁移率,已经发展成为重要的非富勒烯受体材料。然而,PDI类材料刚性稠环结构使得分子间具有强烈的π-π相互作用(受体-受体分子间及给体-受体分子间),导致共混体系相分离尺寸可控性差,给受体分子间共混程度难于调控,从而发生严重的成对以及非成对电荷复合。本文从分子间作用力入手(溶剂-溶质、给体-受体分子间作用力)详述了非富勒烯共混体系相分离结构、相区尺寸及共混相含量调节的相关原理及方法。研究表明基于PDI共混体系,固-液相分离及分子扩散能力是决定相分离结构的本质因素,通过调控给受体比例及热退火温度实现了孤岛及互穿网络结构的构筑。同时,通过平衡受体分子间π-π作用及给受体间电荷转移,实现了低相容性及高相容性共混体系相区尺寸的可控调节。在此基础上,利用添加剂手段通过调节溶剂与溶质分子间的溶度参数差值,实现了薄膜内共混相的可控调节,并针对具有不同相容性共混体系给出了添加剂的选择原则。

关键词: 太阳能电池非富勒烯形貌调控相分离结构相区尺寸共混相    
Abstract:

In recent years, the development of perylene diimide derivative (PDI)-based non-fullerene organic solar cells has been extensively studied. These solar cells exhibit unique advantages such as complementary light absorption, tunable energy levels, excellent electron transport properties, and relatively low cost. However, the strong π-π stacking between the PDI molecules tends to induce an uncontrolled phase separation structure, large domain size, and an unmanageable mixed phase, leading to severe geminate and non-geminate recombination and restriction of the final power conversion efficiency of the non-fullerene-based systems. In this work, it was found that one of the most important parameters that helps regulate phase structure is the molecular diffusion rate. By tuning the thermal annealing and liquid-solid phase separation and blend ratio, the phase-separated structure could be adjusted. Further, the domain size of blend systems with different compatibilities was regulated by balancing the π-π and charge transfer interactions. In addition, the amount of the intermixed phase was controlled by tuning the solubility parameter difference (Δδ) between the solvent and the solute.

Key words: Solar cells    Nonfullerene    Morphology control    Phase separation    Domain size    Intermixed phase
收稿日期: 2017-08-11 出版日期: 2017-09-13
中图分类号:  O649  
基金资助: 国家自然科学基金(51573185);国家自然科学基金(21334006);国家自然科学基金(21474113);中国科学院战略性先导科技专项(B类)(XDB12020300)
通讯作者: 曲轶,刘剑刚,韩艳春     E-mail: 2686566673@qq.com;niitawh@ciac.ac.cn;ychan@ciac.ac.cn
作者简介: 曲轶,1969年生。1991年本科毕业于长春光学精密机械学院应用光学专业;2002年毕业于吉林大学微电子学与固体电子学专业,获博士学位;2003年至2005年在新加坡南洋理工大学材料工程学院做博士后工作。现任长春理工大学高功率半导体激光国家重点实验室副主任,博士生导师。主要从事半导体光电子学方面的研究|刘剑刚,1982年生。2006年毕业于吉林大学化学专业;2011年毕业于中国科学院长春应用化学研究所高分子化学与物理专业,获得博士学位。现任中国科学院长春应用化学研究所副研究员,主要从事聚合物太阳能电池活性层凝聚态结构调控方面的研究|韩艳春,1966年生。1990年本科毕业于中国科学技术大学高分子物理专业;1995年毕业于中国科学院长春应用化学研究所高分子化学与物理专业,获博士学位;1996年至1998年在德国凯泽斯劳腾大学为德国洪堡基金会资助的Research Fellow;1999年至2000年在美国密执安大学做博士后工作。现任中国科学院长春应用化学研究所研究员,博士生导师。主要从事高分子薄膜表面形态结构和功能构效关系方面的研究
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韩杰
梁秋菊
曲轶
刘剑刚
韩艳春

引用本文:

韩杰,梁秋菊,曲轶,刘剑刚,韩艳春. 基于苝二酰亚胺类非富勒烯受体共混体系凝聚态结构调控[J]. 物理化学学报, 2018, 34(4): 391-406.

Jie HAN,Qiuju LIANG,Yi QU,Jiangang LIU,Yanchun HAN. Morphology Control of Non-fullerene Blend Systems Based on Perylene. Acta Physico-Chimica Sinca, 2018, 34(4): 391-406.

链接本文:

http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201709131        http://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2018/V34/I4/391

图1  (a)有机太阳能电池结构示意图;(b)有机太阳能电池工作原理图
图2  不同比例和不同温度下热退火10 min的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI共混薄膜相图46
图3  (a)不同温度下热退火10 min的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI(6 : 4)共混薄膜荧光光谱图;(b)不同温度下热退火的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI(6 : 4)共混薄膜620和725 nm处的荧光强度变化图46
D:A 6 : 4 VOC/V Jsc/(mA·cm-2) FF PCE/%
Pristine0.211.960.340.14
60 ℃0.485.540.250.68
70 ℃0.515.930.381.16
80 ℃0.565.410.481.46
90 ℃0.667.000.452.09
100 ℃0.798.730.594.06
110 ℃0.809.050.594.25
120 ℃0.797.730.593.57
130 ℃0.636.670.562.42
140 ℃0.576.300.411.48
150 ℃0.575.920.391.31
表1  不同温度热退火10 min的p-DTS(FBTTh2)2/ EP-PDI(6 : 4)器件参数46
图4  CB中加入不同含量CN添加剂的P3HT/EP-PDI (1 : 1)共混薄膜透射电镜图和原子力显微镜图56
图5  (a) CB中加入不同含量CN的P3HT/EP-PDI (1 : 1)共混薄膜掠入射X射线衍射图(经过丙酮处理);(b)对应P3HT(100)取向的衍射峰强和晶体尺寸图56
D:A 1 : 1 VOC/V Jsc/(mA·cm-2) FF PCE/%
Without CN0.260.260.410.03
0.5% CN0.330.660.460.10
0.75% CN0.381.450.410.23
1% CN0.351.270.380.17
1.25% CN0.280.160.260.01
表2  不同含量CN添加剂制备的P3HT/EP-PDI (1 : 1)混合太阳能电池光伏特性56
图6  p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI (1 : 1)经(a, a′)沉积,(b, b′)CB蒸汽处理、(c, c′)ODCB蒸汽处理、(d, d′)EA蒸汽处理和(e, e′)TA处理的共混薄膜透射电镜图和原子力显微镜高度图以及透射电镜对应的选区电子衍射图67
图7  经后处理的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI (1 : 1)共混薄膜非原位面内X射线衍射图和相应的π–π相互作用分子晶体尺寸图67
Post-treatment VOC/V Jsc/(mA·cm-2) FF PCE/%
Without treatment0.680.390.400.11
CB-SVA0.766.750.593.02
ODCB-SVA0.746.890.532.72
EA-SVA0.775.450.461.92
TA0.635.230.551.82
表3  不同后处理方式加工的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI (1 : 1)混合太阳能电池光伏特性67
Solvent Tb/℃ δ/MPa1/2 Solubility/(mg?mL-1)
Small and Hoya) Fedorsb) PTB7 p-DTS(FBTTh2)2 EP-PDI
DIO 333 19.7 20.1 < 0.01 < 1 < 1
ODT 270 18.8 19.2 < 0.01 < 1 < 1
BF 173 22.9 24.4 < 0.01 < 0.01 > 50
BT 221 21.8 25.9 > 1 > 20 > 50
CN 259 21.9 24.4 > 50 > 50 > 100
表4  五种不同添加剂的沸点(Tb)和相应添加剂与EP-PDI的溶度参数84
图8  不同含量异种溶剂添加剂作用下的PTB7/EP-PDI (1 : 2)异质结薄膜透射电镜图和选区电子衍射谱图84
图9  不同添加剂下的PTB7/EP-PDI吸收光谱图(a)和掠入射X射线衍射谱图(b) 84
Solvent system VOC/V Jsc/(mA·cm-2) FF PCE/%
CB0.250.3100.260.020
CB + 0.4% BF0.692.9210.300.611
CB + 0.75% BT0.714.0110.421.205
CB + 0.75% CN0.724.9270.471.650
表5  不同溶剂添加剂加工的PTB7/EP-PDI (1 : 1)太阳能电池光伏特性
图10  不同含量异种溶剂添加剂作用下的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI (1 : 1)异质结薄膜透射电镜图和选区电子衍射谱图84
图11  不同添加剂下的p-DTS(FBTTh2)2/EP-PDI吸收光谱图(a)和掠入射X射线衍射谱图(b) 84
Solvent system VOC/V Jsc/(mA·cm-2) FF PCE/%
CB0.680.6800.390.177
CB + 0.4% DIO0.766.8630.542.816
CB + 0.75% ODT0.776.5150.562.805
CB + 1.0% CN0.775.7630.431.922
CB + 0.75% CN0.752.4690.390.727
CB + 1.0% BT0.610.1280.270.021
CB + 1.0% BF0.730.0800.240.014
表6  不同溶剂添加剂加工的F-DTS/EP-PDI (1 : 2)太阳能电池光伏特性
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