物理化学学报 >> 2019, Vol. 35 >> Issue (8): 850-857.doi: 10.3866/PKU.WHXB201811040
收稿日期:
2018-11-28
录用日期:
2019-01-11
发布日期:
2019-01-16
通讯作者:
储伟
E-mail:chuwei1965@scu.edu.cn
基金资助:
Mengru HAN1,Yanan ZHOU1,Xuan ZHOU1,Wei CHU1,2,*()
Received:
2018-11-28
Accepted:
2019-01-11
Published:
2019-01-16
Contact:
Wei CHU
E-mail:chuwei1965@scu.edu.cn
Supported by:
摘要:
新型二维材料g-C3N4由于其独特的电子结构和优异的化学性能受到了极大关注。根据金属载体间的相互作用以及合金的协同效应,本文应用密度泛函理论,对核壳结构MNi12 (Fe, Co, Cu, Zn)纳米团簇与载体g-C3N4的相互作用进行研究,并通过其对CO的吸附能研究新型催化剂的反应性能。结果表明d层电子越少的“核”原子与“壳”原子Ni的相互作用更强;当MNi12负载在g-C3N4上时,-9.40 eV到-8.39 eV之间的结合能说明MNi12可以很好的稳定在g-C3N4上;最后,通过MNi12以及MNi12/g-C3N4对CO的吸附行为发现,g-C3N4的引入导致CO的吸附能和C―O键长减小。根据电荷分析以及静电势(ESP)分析,发现其原因是因为g-C3N4担载以后,CO从MNi12获得的电子数更少。通过本次理论计算,可以得出结论:g-C3N4担载MNi12(Fe, Co, Cu, Zn)的新型催化剂不仅可以呈现高稳定性,还可以调变反应性能。
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Table 1
Structural parameters, cohesive energy (Ecoh) of freestanding MNi12 NPs and Hirshfeld charge of central M atom."
NPs | Ecoh/eV | △Ecoh/eV | Min/Max dM-Ni/nm | Min/Max dNi-Ni/nm | ΔE/eV |
FeNi12 | -39.90 | -1.15 | 0.2340/0.2343 | 0.2457/0.2471 | -0.47 |
CoNi12 | -39.56 | -0.81 | 0.2336/0.2344 | 0.2457/0.2467 | -0.40 |
Ni13 | -38.75 | - | 0.2339/0.2346 | 0.2459/0.2470 | -0.37 |
CuNi12 | -36.91 | 1.84 | 0.2351/0.2357 | 0.2472/0.2484 | -0.40 |
ZnNi12 | -34.82 | 3.93 | 0.2366/0.2371 | 0.2486/0.2499 | -0.33 |
Table 2
Structural parameters, binding energy (Eb) of MNi12 NPs/g-C3N4 composites and Hirshfeld charge transfer for MNi12 NPs on g-C3N4."
Sample | Min/Max dM-Ni/nm | Min/Max dNi-Ni/nm | Eb/eV | Edef/eV | Q/e |
FeNi12-C3N4 | 0.2336/0.2479 | 0.2341/0.2637 | -8.69 | -0.20 | 0.128 |
CoNi12-C3N4 | 0.2290/0.2444 | 0.2431/0.2595 | -8.39 | -0.12 | 0.113 |
Ni13-C3N4 | 0.2293/0.2768 | 0.2353/0.2659 | -8.82 | -0.17 | 0.141 |
CuNi12-C3N4 | 0.2293/0.2685 | 0.2343/0.2731 | -9.40 | -0.17 | 0.146 |
ZnNi12-C3N4 | 0.2316/0.2479 | 0.2397/0.2774 | -8.69 | -0.08 | 0.116 |
Table 3
Hirshfeld electron transfer of CO on isolated MNi12 NPs and MNi12 NPs-C3N4 composites."
Sample | Q(CO)/e | Q(MNi12)/e | Q(g-C3N4)/e |
CO-FeNi12 | -0.176 | 0.176 | - |
CO-CoNi12 | -0.179 | 0.179 | - |
CO-Ni13 | -0.181 | 0.181 | - |
CO-CuNi12 | -0.184 | 0.184 | - |
CO-ZnNi12 | -0.179 | 0.179 | - |
CO-FeNi12-C3N4 | -0.071 | 0.141 | -0.070 |
CO-CoNi12-C3N4 | -0.086 | 0.135 | -0.049 |
CO-Ni13-C3N4 | -0.069 | 0.176 | -0.106 |
CO-CuNi12-C3N4 | -0.064 | 0.151 | -0.087 |
CO-ZnNi12-C3N4 | -0.149 | 0.193 | -0.044 |
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