物理化学学报
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1.
不同钴含量CoAPO-5分子筛的合成、表征及其催化环己烷氧化性能
赵瑞花, 董梅, 秦张峰, 丁建飞, 郭星翠, 王建国
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2304 -2308. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081226
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用水热法合成了一系列不同含量钴掺杂的磷酸铝分子筛CoAPO-5. 合成的样品用X射线衍射(XRD), 扫描电镜(SEM), 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS), 热重分析(TG)仪和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)等进行了表征. XRD表征显示, 合成的CoAPO-5分子筛具有较高的结晶度, 分子筛晶胞参数与Co含量之间存在较好的对应关系. UV-Vis漫反射光谱显示合成的CoAPO-5分子筛具有骨架钴的特征三重峰; 焙烧后峰的强度降低, 表明分子筛骨架中Co2+可被氧化成Co3+. SEM表明该分子筛具有典型的AlPO4-5分子筛形貌特征. TG结果也表明Co2+进入了分子筛骨架, 分子筛具有较好的稳定性. 在环己烷氧化反应中CoAPO-5具有较好的催化性能, 环己烷转化率与环己酮选择性均较高; 随着分子筛中钴含量的增加, 环己烷的转化率增加.
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2.
乙醇/水混合溶剂中Gemini表面活性剂的表面性质
胡尚林, 卢婷, 兰玉茹, 黄建滨
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2309 -2313. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081227
摘要
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4489
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通过对Gemini表面活性剂12-s-12 (Et)(s=4, 6, 8, 10, 12)体系在乙醇/水混合溶剂中的表面张力曲线的测定, 对该体系的表面性质进行了研究. 发现随乙醇/水比例变化, Gemini各种表面化学性质, 如临界胶束浓度(cmc)、表面张力(γcmc)、饱和吸附量(Γmax)和最小分子占有面积(Amin)等的变化规律. 拓展了Gemini表面活性剂在混合溶剂中表面吸附的研究.
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3.
有序介孔C/NiO复合材料的合成及其电化学性能
王涛, 何建平, 张传香, 周建华, 郭云霞, 陈秀, 狄志勇, 孙盾, 王道军
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2314 -2320. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081228
摘要
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以嵌段共聚物F127(Mw=12600, PEO106PPO70PEO106)为模板剂, Ni(Ac)2·4H2O为Ni源, 低分子量的酚醛树酯为碳源, 通过溶胶-凝胶三元共组装方法合成高度有序介孔C/NiO复合材料. 对样品进行X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸脱附等结构表征及循环伏安(CV)等电化学性能测试. 结果显示, NiO晶体和碳组成了C/NiO复合材料的基本骨架, 该复合材料具有高度有序的介孔结构. NiO晶体的存在极大地提高了复合材料的电化学性能, 当C/NiO达到4:1(苯酚与Ni(Ac)2·4H2O的摩尔比)时复合材料的比电容达到444.1 F·g-1, 而有序的介孔结构并没有被破坏, 使得该材料具有较好的应用前景.
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4.
脉冲辐解研究喹啉和异喹啉与瞬态粒子的反应
朱大章, 孙冬梅, 蒋忠良, 汪世龙, 孙晓宇, 倪亚明
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2321 -2326. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081229
摘要
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通过合理控制反应条件, 使体系在电子束脉冲作用后只剩下所需要的一种瞬态粒子, 用脉冲辐解研究了喹啉、异喹啉分别与水合电子、羟基自由基、氢自由基等几种典型的氧化还原瞬态粒子的反应过程, 研究了各种瞬态产物的吸收光谱及其变化规律, 测定了相关反应的速率常数. 喹啉、异喹啉与水合电子的反应速率常数分别为7.1×10
9
和3.4×10
9
mol
-1
·L·s
-1
, 与羟基自由基的反应速率常数分别为7.2×10
9
和3.4×10
9
mol
-1
·L·s
-1
, 与氢自由基的反应速率常数分别为5.7×10
9
和3.6×10
9
mol
-1
·L·s
-1
. 这一结果表明, 喹啉、异喹啉均能够非常迅速地与水合电子、羟基自由基、氢自由基发生反应, 喹啉比异喹啉的反应速率更快. 运用电子理论分析了瞬态反应产物结构的稳定性差异, 结果表明, 喹啉的反应产物比异喹啉的稳定, 从而揭示了喹啉比异喹啉反应速率快的原因.
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5.
添加剂对染料敏化太阳电池电解质性能的影响
史成武, 葛茜, 李兵, 桃李, 刘清安
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2327 -2330. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081230
摘要
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4125
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以N-甲基咪唑、苯并咪唑、叔丁基吡啶和离子液体1-甲基-3-乙基咪唑三氟乙酸盐(EMITA)作为染料敏化太阳电池(DSCs)电解质溶液中的添加剂, 使用超微电极通过循环伏安法研究其对液体电解质中I-3和I-氧化还原行为的影响, 通过电化学阻抗谱研究了上述四种添加剂对Pt电极电解质界面的影响. 结果表明, 添加剂EMITA的加入使I-3在电解质中的扩散系数减小, Pt电极电解质界面上的界面传输电阻Rct增大, 电解质的电阻降低; 光伏性能测试表明, EMITA的添加提高了DSCs的开路电压和填充因子, 其DSCs的光电转换效率达到了5.72%.
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6.
SO
2
在Fe
2
O
3
颗粒表面不同温度下非均相反应的实验模拟
崔虎雄, 成天涛, 陈建民, 徐永福, 房文
物理化学学报 2008, 24 (
12
): 2331 -2336. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081231
摘要
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3803
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使用漫反射Fourier变换红外光谱(DFTIRS)、离子色谱(IC)及透射电子显微镜(TEM)对不同温度条件下SO2在α-Fe2O3颗粒表面的非均相反应过程进行实验模拟和监测, 并分析了反应剧烈波段(8.7 μm)的产物硫酸盐以及颗粒吸收和后向散射光学系数的变化. 结果表明, 在15-45 ℃内, 硫酸盐生成量、生成速率以及吸收系数、后向散射系数都随反应温度的升高而呈现先增加后减少的趋势; 同一反应温度下, 硫酸盐生成速率随时间呈现先增大后减小, 最后逐渐趋于稳定的演变; 光学系数变化与硫酸盐生成量之间存在较好的指数关系. 在当前全球气候变暖背景下, 研究结果将对深入了解真实大气中SO2与矿尘非均相反应造成的气溶胶光学特性演变, 以及定量评估其辐射强迫影响具有一定意义.
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7.
多壁碳纳米管互连的单壁碳纳米管晶体管的频率特性
朱玉振;王胜;魏贤龙;丁力;张志勇;梁学磊;陈清;彭练矛
物理化学学报 2008, 24 (
11
): 2122 -2127. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081131
摘要
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4098
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用多壁碳纳米管(MWCNTs)作为互连线制备出了单壁碳纳米管场效应晶体管(SWCNT FETs), 对比研究了用多壁碳纳米管作为互连线和用金属作为互连线的两种情况. 结果表明, 二者的直流(DC)性能基本一致, 而用多壁碳纳米管作为互连线的交流(AC)性能略优于用金属作为互连的情况. 交流测量表明, 至少在20 MHz的频率下, 多壁碳纳米管互连的单壁碳纳米管晶体管仍有很好的响应速率, 器件能够正常工作.
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8.
分子在纯硅
β
分子筛内扩散的随机行走模型
杨晓峰;秦张峰;王建国
物理化学学报 2008, 24 (
11
): 2128 -2132. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081132
摘要
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4085
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2003
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建立了一个β分子筛上分子扩散的模型. 该模型中, 分子在β分子筛中运动是在不同吸附点位上作无规行走. β孔道的拓扑结构和在两种孔道吸附位上不同的跃迁几率导致分子沿两个主轴方向扩散, 扩散系数存在一个关联关系; 分子动力学对不同温度下苯分子在β分子筛上扩散模拟证实了这一关联关系. 氩原子在不同作用半径下的动力学模拟表明, 分子作用半径大小是满足随机行走假设的重要条件, 即该模型要求扩散分子作用半径足够大, 与分子筛孔径相近.
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9.
甘油基电解液中阴离子对阳极氧化TiO
2
纳米管生长的影响
阴育新;靳正国;谭欣;侯峰;赵林
物理化学学报 2008, 24 (
11
): 2133 -2138. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081133
摘要
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4075
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在NH4F-甘油-水电解液中, 采用阳极氧化法, 在纯Ti基底上制备了高度取向的TiO2纳米管阵列, 考察了阴离子种类、阳极氧化时间及NaAc浓度对纳米管阵列生长的影响. 结果表明, TiO2纳米管的生长速率和长度强烈依赖于阴离子的种类和浓度. NaNO3和NaCl的加入能增大阳极氧化时的电流密度, 提高TiO2纳米管底部的腐蚀速率, 提高管的生长速率及增加管的长度; 而NaAc的加入更大程度上抑制了已生成的TiO2纳米管顶部的溶解, 提高了纳米管的净生长速率, 得到较长的纳米管阵列.
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10.
马来酸在束状TiO
2
阳极氧化膜上的电催化还原
赵峰鸣;沈海平;陈赵扬;马淳安
物理化学学报 2008, 24 (
11
): 2139 -2142. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081134
摘要
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4421
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2059
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采用阳极氧化法在0.5 mol·L-1硫酸+1 mol·L-1马来酸的混合溶液中制得了束状TiO2薄膜. X射线衍射(XRD)分析表明样品的晶型结构主要为无定形态; 所制得的样品通过原子力显微镜(AFM)观察, 束状结构TiO2的宽度约2-5 μm, 长度超过20 μm, 束状结构中包含的纳米棒直径约80-150 nm. 将制得的束状TiO2膜电极在上述混合溶液中直接进行原位的循环伏安扫描和恒电流电解实验. 研究结果表明, 马来酸在该电极表面异相电催化还原生成丁二酸; 在恒电流电解过程中采用电极原位活化可明显提高丁二酸的产率和电流效率, 并指出改进电极的原位活化技术是未来研究工作的主要目标.
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11.
Tween80/BmimPF
6
/醇/甲苯体系的相行为
郑永军;吾满江·艾力
物理化学学报 2008, 24 (
11
): 2143 -2148. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081135
摘要
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4693
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(280KB)(
2195
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以环境友好型的Tween80为表面活性剂, 以醇(乙醇、正丁醇、正己醇、正辛醇、正癸醇和异戊醇)为助表面活性剂, 对离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(bmimPF6)和甲苯进行了微乳化实验, 绘制了不同条件下Tween80离子液体的微乳体系的拟三元相图, 考察了醇的种类、含量对单相微乳区的影响, 并用电导法研究了在乙醇为助表面活性剂情况下, 单相微乳区的结构转变. 结果表明, 当醇(异戊醇)固定时, 随着表面活性剂/醇的质量比增加, 单相微乳区的面积逐渐增大; 不同链长的直链醇对单相微乳区的面积影响与该醇在离子液体中的溶解情况有关, 单相微乳区的面积随着直链醇链长的增加而越小; 当乙醇作助表面活性剂时, 所得到的单相微乳区的面积最大, 且单相微乳区存在着O/IL(oil-in-ionic liquid)、双连续相和IL/O(ionic liquid-in-oil)三种微结构. 尤其对离子液体微乳体系的电导随油的含量的增加而最初增大的现象进行了解释, 这一现象是由于油主要起到减少离子液体中离子对或离子的积聚, 提高带电离子淌度的作用.
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12.
基于
N
-(9-蒽甲基)-L-组氨酸的NOR荧光逻辑门
宗国强;吕功煊
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1902 -1906. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081028
摘要
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4075
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2359
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合成了一个新的组氨酸衍生物, N-(9-蒽甲基)-L-组氨酸(1), 并对其进行了元素分析、电喷雾电离质谱(ESI-MS)、核磁共振氢谱(1H-NMR)和碳谱(13C-NMR)等波谱表征. 考查了pH值及15种不同金属离子对其荧光强度的影响. 实验结果表明, 中性水溶液条件下, Zn2+和Cd2+能使体系荧光增强, 而Pb2+、Co2+、Hg2+、Ni2+和Cu2+等则使体系荧光有不同程度的猝灭.其中, Cu2+和Ni2+猝灭能力最强, 它们与化合物1均形成了物质的量比为1:2的配合物, 络合常数分别为2.88×10
6
和1.12×10
6
L2·mol-2. Cu2+和Ni2+对化合物1的荧光猝灭为静态猝灭过程. 在此基础上, 以Cu2+和Ni2+作为两个输入信号, 以蒽的特征荧光发射作为输出信号, 构建了一个NOR荧光分子逻辑门.
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13.
氯化钠溶液中铜丝尺寸效应对腐蚀行为的影响
芦永红;徐海波;王佳;孔祥峰;姜晶
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1907 -1911. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081029
摘要
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4774
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2399
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为了研究半径变化对铜丝腐蚀行为的影响, 通过极化曲线和交流阻抗测试方法研究了半径为0.04-0.82 mm的铜丝在自然通气的0.5 mol·L-1 NaCl(pH=7.4)溶液中的腐蚀行为. 结果表明, 当铜丝半径小于氧的扩散层厚度(0.56 mm)时, 随着半径减少, 非线性扩散的存在加速了电化学反应的传质过程, 其影响由慢到快迅速增大, 使得受扩散过程控制的阴、阳极反应速率增大, 铜丝的腐蚀电流密度显著增加. 对铂丝、不锈钢丝的氧阴极还原反应过程研究也得到了类似的反应特征. 上述现象表明铜丝腐蚀行为的尺寸效应具有一定的普遍性.
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14.
三元荆棘状Zn
1-
x
Cd
x
O纳米结构及其光致发光特性
张志军;王发展;刘勃;原思聪
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1912 -1916. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081030
摘要
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4083
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(1341KB)(
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以锌粉(Zn)、镉粉(Cd)为源材料, 金(Au)做催化剂, 采用热蒸发法, 在硅(Si)衬底上制备出掺Cd摩尔分数为6.7%的三元荆棘状Zn1-xCdxO单晶纳米结构. 荆棘状纳米结构样品的主干直径均一, 约为100 nm. 主干两侧刺的直径和长度分别约为10和100 nm. 由于Cd替位原子对ZnO带隙的调节作用, 样品的近带边(NBE)紫外(UV)发射从3.37 eV红移到3.13 eV. 结果表明, 氧气(O2)分压是形成荆棘状Zn1-xCdxO纳米结构的重要条件.
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15.
DNA小沟结合二脒:水分子的识别作用
马国正;求亚芳;南俊民;肖信
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1917 -1921. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081031
摘要
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3909
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采用分子动力学模拟了DB921-DNA复合物, 通过7 ns的模拟研究表明: DB921一端的氨基氮原子与一个水分子形成氢键, 同时, 水分子又与DNA的5位A碱基的氮原子形成一个氢键. 水分子在DB921与DNA小沟结合中起了桥连的作用, 使得直线型的芳香二脒化合物DB921通过水桥与DNA小沟结合, 水分子诱导DB921分子与DNA的小沟域构型相适应, 与DNA小沟域的AATTC碱基有较强的结合作用. 在分子水平上提供了DB921与双螺旋DNA相互作用的结构及复合物的动态变化情况, 指出水分子在DNA小沟结合二脒化合物中的识别作用, 为设计出更高生物活性的DNA小沟结合剂提供一定的理论依据.
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16.
金纳米线阵列制备及其光谱特性
姚会军;莫丹;段敬来;陈艳峰;张苓;刘杰;侯明东;孙友梅
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1922 -1926. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081032
摘要
(
4624
)
PDF
(738KB)(
2585
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利用电化学沉积方法在重离子径迹模板中制备出直径从45 nm到200 nm, 长径比达700的金纳米线阵列, 利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对所制备金纳米线的形貌及晶体结构进行分析, 结果表明, 在1.5 V(无参比电极)沉积电压下所制备出的直径为200 nm金纳米线沿[100]晶向具有较好择优取向. 利用紫外-可见光谱(UV-Vis)对镶嵌在透明模板中平行排列的金纳米线阵列光学特性进行研究, 发现金纳米线直径为45 nm时, 其紫外可见光谱在539 nm处有强烈吸收峰, 随着金纳米线直径增加, 吸收峰红移, 当金纳米线直径达到200 nm时, 其吸收峰峰位移至700 nm. 结合金纳米颗粒相关表面等离子体共振吸收效应对实验结果进行了讨论.
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17.
以聚乙二醇为模板剂制备MoS
2
空心微球
吴壮志;王德志;徐兵
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1927 -1931. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081033
摘要
(
4011
)
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(1260KB)(
3211
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以聚乙二醇(PEG)为模板剂, 采用软模板法制备出MoS2空心微球, 并采用X射线衍射仪(XRD)、红外光谱仪(IR)和扫描电子显微镜(SEM)对产物进行表征. 结果表明, 所制备的MoS2为粒径约2-7 μm的空心微球, 但结晶程度较差, 需通过退火工艺进行改善; 聚乙二醇与MoS2发生了较为强烈的有机-无机杂化作用, 其浓度和分子量对产物形貌调控均有重要影响. 同时, 结合红外光谱分析, 对MoS2空心微球的形成机理进行了初步的探讨.
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18.
导电聚苯胺与磁性CoFe
2
O
4
纳米复合物的合成及其电磁性能
苏碧桃;左显维;胡常林;雷自强
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1932 -1936. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081034
摘要
(
4090
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在利用HNO3处理CoFe2O4磁性纳米粒子使其表面离子化、分散性得到改善的基础上, 采用苯胺在其表面原位聚合, 制备了具有电磁功能的聚苯胺(PANI)/CoFe2O4纳米复合物. 借助TEM、XRD、FT-IR、四探针电导率仪和VSM(振动样品磁强计)等分析手段研究了复合物的形貌、结构及其电磁性能. 结果表明, CoFe2O4以25 nm左右的粒子分散于聚苯胺基体中, 被其完全包覆, CoFe2O4与PANI之间存在化学键合作用; 复合物同时具有电性能和磁性能, 其导电率随CoFe2O4含量增加而降低, 饱和磁化强度随之升高, 而矫顽力在所研究的范围内则先增大而后又减小, 且均高于CoFe2O4的矫顽力.
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19.
对硝基苯酚在酸性介质中的电化学还原反应机理
李美超;吴海峰;胡佳琦;马淳安
物理化学学报 2008, 24 (
10
): 1937 -1940. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20081035
摘要
(
4690
)
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采用电化学原位红外光谱技术研究了对硝基苯酚在铜电极表面及硫酸介质中的电化学反应机理. 对硝基苯酚首先经电还原反应生成对亚硝基苯酚和对羟胺苯酚, 对亚硝基苯酚可发生缔合生成反式二聚体, 最后在较低的电位下, 对羟胺苯酚经电还原生成了对氨基苯酚.
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20.
纳米粒子尺寸效应引起的内层电子结合能位移
赵志娟;刘芬;邱丽美;赵良仲;闫寿科
物理化学学报 2008, 24 (
09
): 1685 -1688. DOI:
10.3866/PKU.WHXB20080927
摘要
(
5675
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用XPS测定了氩离子溅射前后的Pt-PVP纳米粒子和TiO2、ZnO及SiO2纳米粒子的内层电子结合能, 并与其对应的体材料进行了比较. 结果表明, Ar+溅射前Pt-PVP的Pt 4f结合能比体材料Pt的稍低, 但Ar+溅射后由于PVP包覆层被除去, 裸露的Pt 纳米粒子的结合能明显高于Pt体材料. 与非纳米氧化物比较, 纳米氧化物TiO2、ZnO 和SiO2的内层电子结合能也向高结合能方向位移, 其位移大小的顺序为TiO2