TiOx/SiO2复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能

doi:10.3866/PKU.WHXB201507091

物理化学学报 >> 2015, Vol. 31 >> Issue (9): 1753-1760.doi: 10.3866/PKU.WHXB201507091

TiO_x/SiO₂复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能

李晓坤,马冬冬,郑燕萍,张宏,丁丁,陈明树*(),万惠霖

厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建厦门361005

收稿日期:2015-04-16 发布日期:2015-09-06
通讯作者: 陈明树 E-mail:chenms@xmu.edu.cn
基金资助:
国家重点基础研究发展规划项目(973)(2010CB732303, 2013CB933102);教育部重大研究计划(309019);国家自然科学基金(20923004, 21033006, 21073149, 21273178);教育部创新研究团队项目(IRT1036)

Performance of CO Oxidation over Highly Dispersed Gold Catalyst on TiO_x/SiO₂ Composite Supports

Xiao-Kun. LI,Dong-Dong. MA,Yan-Ping. ZHENG,Hong. ZHANG,Ding. DING,Ming-Shu. CHEN*(),Hui-Lin. WAN

College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, National Engineering Laboratory for Green Chemical Productions of Alcohols-Ethers-Esters, Xiamen 361005, Fujian Province, P. R. China

Received:2015-04-16 Published:2015-09-06
Contact: Ming-Shu. CHEN E-mail:chenms@xmu.edu.cn
Supported by:
the National Key Basic Research Program of China (973)(2010CB732303, 2013CB933102);Major Project of ChineseMinistry of Education(309019);National Natural Science Foundation of China(20923004, 21033006, 21073149, 21273178);Program forInnovative Research Team in University, China(IRT1036)

摘要/Abstract

摘要：

负载型Au催化剂中金与载体间存在相互作用,载体性质能够影响Au纳米颗粒分散度及稳定性.本文通过表面溶胶-凝胶(SSG)法制备了TiO_x/SiO₂复合载体,以期增加氧化物载体表面配位不饱和度从而使其具有较高的金属分散性,并利用低能离子散射(LEIS)谱、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及N₂物理吸附(BET)等手段对载体及催化剂进行表征分析.实验表明TiO_x/SiO₂复合载体表面TiO_x分散性良好,没有形成明显的TiO₂晶相,且与SiO₂间形成Ti―O―Si键.与Au/TiO₂相比, Au/TiO_x/SiO₂催化剂中Au纳米颗粒的分散性更好,因而CO氧化活性显著提高. TiO_x/SiO₂复合载体上的TiO₂膜是Au的主要表面键合位,导致Au与载体间相互作用增强,从而使得Au纳米颗粒抗烧结能力提高,同时催化剂反应稳定性得到改善.

关键词: 金, 纳米颗粒, TiO_x/SiO₂复合载体, 一氧化碳氧化, 二氧化钛

Abstract:

Supports have a significant effect on the dispersion and stability of Au nanoparticles because of the support-metal interaction. In the present work, TiO_x/SiO₂ composite supports were prepared by the surface sol-gel (SSG) method to enhance the binding strength between the metal and the support. The samples were characterized by low-energy ion scattering (LEIS) spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Xray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), and N₂ physisorption (BET). The results showed that the TiO_x species in TiO_x/SiO₂ were highly dispersed on SiO2 with the formation of Ti―O―Si linkages. The catalytic activity and stability for CO oxidation on Au/TiO_x/SiO₂ were significantly enhanced, because of the better dispersion of Au nanoparticles compared with Au/TiO₂.

Key words: Gold, Nanoparticle, TiO_x/SiO₂ composite support, CO oxidation, Titania

李晓坤,马冬冬,郑燕萍,张宏,丁丁,陈明树,万惠霖. TiO_x/SiO₂复合载体上高分散Au催化剂的CO氧化性能[J]. 物理化学学报, 2015, 31(9): 1753-1760.

Xiao-Kun. LI,Dong-Dong. MA,Yan-Ping. ZHENG,Hong. ZHANG,Ding. DING,Ming-Shu. CHEN,Hui-Lin. WAN. Performance of CO Oxidation over Highly Dispersed Gold Catalyst on TiO_x/SiO₂ Composite Supports[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2015, 31(9): 1753-1760.

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201507091

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2015/V31/I9/1753

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