高镍正极匹配锂金属负极是实现高比能锂电池的重要发展方向之一，然而，高比能锂电池体系存在体相结构稳定性差、与表界面难以兼容等共性问题，特别是在高截止电压、宽温域的实际工况条件下，表界面退化往往加速体相结构的破坏，造成电极材料性能快速衰退。相较于离子掺杂和表面包覆等改性手段，基于溶剂-锂盐优化或功能性添加剂主导的电解液诱导界面重构改性工程，可以同时实现对高比能正负极材料电化学循环改性，易于大规模工业生产应用。其中，功能性添加剂能极大提升电极/电解液界面兼容性，同时有利于调控电解液溶剂化结构，利用其电化学氧化/还原活性特征改变高比能电极/电解液电化学界面行为，从而实现高比能锂电池稳定循环。本文论述了不同功能性电解液添加剂在高镍正极和负极表面的成膜性、界面吸附稳定性、界面协同演变、酸水杂质清除等方面改性作用，为筛选和设计特定功能化添加剂实现高比能高镍锂全电池的稳定循环提供了新思路。

过氧化氢(H₂O₂)是一种环境友好的化学氧化剂，广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e⁻ WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H₂O₂的方法。然而，受限于反应机理认识和催化材料设计的不足，2e⁻ WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e⁻ WOR反应路径电合成H₂O₂的研究进展，首先介绍了2e⁻ WOR的催化机理和研究方法，强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用，并讨论了电合成H₂O₂的不同定量方法和原位表征手段；然后详细总结了高性能2e⁻ WOR电催化剂的调控策略，包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程，同时指出了反应器创新设计的重要性；最后展望了电合成H₂O₂的研究挑战和机遇。

利用电化学二电子氧还原(2e^- Oxygen Reduction Reaction，2e^- ORR)方法实现过氧化氢(H₂O₂)的分散式制备，被认为是具有广阔发展前景的技术之一。为实现高的氧还原活性和理想的H₂O₂选择性，设计高性能2e^-ORR电催化剂是该技术的核心关键。尽管现阶段发展的2e^- ORR催化剂已经取得了显著进展，但距离规模化应用仍存在很大的差距。基于此，本文综述了电化学二电子氧还原制备H₂O₂的最新研究进展，首先简要介绍了反应机理和评价方法，并根据机理分析了影响电催化性能的关键因素。随后围绕贵金属催化剂、碳基催化剂、单原子及分子催化剂的最新研究进展，阐述了提升催化剂活性与H₂O₂选择性的主要策略。最后，针对电化学二电子氧还原制备H₂O₂体系面临的关键问题和挑战，对该领域未来的发展趋势进行了展望。

进一步提高锂离子电池的能量密度、循环寿命和安全性对电动汽车的普及至关重要。三元层状正极材料因其高比容量、低温性能良好、成本较低等优势，近年来在动力电池领域备受关注。高镍化和高电压化被认为是提高三元材料能量密度的有效途径。然而，基于传统多晶三元正极的高镍化和高压化可能会显著降低材料的循环稳定性和热安全性，设计单晶三元正极材料被认为可以有效缓解高压多晶三元正极稳定性问题的可行途径。但是，单晶三元正极仍然面临着离子传输动力学受阻、非均匀荷电状态、晶格参数各向异性变化、阳离子混排、化学机械降解等挑战。因此，本文从三元正极材料的本质结构演化角度系统地分析和总结了多晶与单晶结构失效的共性问题。此外，还归纳了单晶高镍三元材料的合成工艺调控、元素掺杂、表界面改性等策略，梳理了结构设计与电化学性能之间的构效关系，并对单晶高镍三元正极材料的未来发展方向进行了展望，能够为高比能三元正极材料的开发提供理论指导。

硅（Si）具有超高的理论比容量、较低的嵌锂电位及丰富的储量等优势，是发展高比能锂离子电池的关键负极材料。同纳米Si相比，低成本、高振实密度和低界面反应的微米Si应用于高体积能量密度器件独具优势。然而其300%体积形变产生的巨大应力，使得颗粒破碎粉化、电极结构退化以及导电网络失效等问题更为严峻，极大制约了其商业化进程。粘结剂是适应Si体积变化，提供稳定导电网络的重要手段。开发高容量、高稳定微米Si基负极对粘结体系设计提出了更大的挑战。本文首先阐明了粘结剂的基础功能与粘结机制，然后从自愈合、电子导电、离子导电以及参与固态电解质层构建四个方面，总结了Si基负极用功能粘结剂的设计策略和作用原理，最后展望了面向实用化的Si基负极功能粘结剂面临的挑战和未来发展方向。

利用源源不断的太阳能，将CO₂和水转化为增值化学品，是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合，使用水作为还原剂实现光催化CO₂还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework，MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性，是CO₂光催化还原全反应的良好备选材料。本文中，我们首先整合了具有光活性的锌(II)卟啉基元与联吡啶钌(II)基元，构建了一种MOF光催化剂，记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较，还合成了两种仅具有锌(II)卟啉或联吡啶钌(II)基元的同构MOF，分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知，PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO₂还原可观的光催化活性(CO产率为7.6 µmol·g⁻¹·h⁻¹)，无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到¹³CO (m/z = 29)、¹³C¹⁸O (m/z= 31)、¹⁶O¹⁸O (m/z =34)和¹⁸O₂ (m/z = 36)信号，表明CO₂和H₂O分别作为CO和O₂的碳源和氧源，这进一步证实了光催化CO₂还原与H₂O氧化的耦合。然而，在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试，CO产率分别仅为1.5与0 µmol·g⁻¹·h⁻¹。机理研究表明，PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO₂/CO的氧化还原电位更负，而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H₂O/O₂的氧化还原电位更正，在热力学上满足了光催化CO₂还原全反应的要求。相比之下，不含联吡啶钌(II)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H₂O/O₂的氧化还原电位，这表明联吡啶钌(II)基元在热力学上是光催化CO₂还原全反应所必需的。此外，光致发光光谱中，荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭，且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长，这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比，PCN-224的光电流更高，这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之，在光催化CO₂还原过程中，锌卟啉(II)配体既作为光敏单元，又作为CO₂还原活性位点，而联吡啶钌(II)基元与锌(II)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构，进而促进光催化CO₂还原与H₂O氧化的耦合，从而实现了高效光催化CO₂还原全反应。

近几十年来，氧析出反应因其在能量储存和转换技术中的关键作用而受到了广泛关注。然而，它需要高效的催化剂例如IrO₂和RuO₂，来加速其缓慢的反应动力学。在所开发的低成本材料中，镍铁层状双氢氧化物(NiFe LDH)较为有前景，其在碱性电解质中表现出出色的氧析出性能，过电位很低，在10 mA∙cm^-2处仅需200–300 mV。虽然人们在开发基于NiFe LDH的高效电催化剂方面做出了巨大努力并取得了一些成果，但是要进一步降低其过电位具有相当的挑战性。为了克服这个瓶颈，就需要明确识别其活性位点和催化机理，从根本出发来探究新的解决方案，以获得具有超低过电位的催化剂。本综述首先回顾了NiFe LDH的结构、组成和发展历史。虽然人们在研究催化活性位点和机制方面付出了巨大努力，但其真正的催化位点和机制仍然是模棱两可并存在争议的。我们对催化位点研究的代表性工作进行了全面分析，希望对催化机理和活性位点能提供一些深入认识和理解。此外，我们还就增强其催化活性的各种策略，如杂原子掺杂和引入空位等，进行了总结并基于电子和几何结构对其活性提高原理进行了分类，为开发高性能的NiFe LDH基催化剂提供新的见解和方向。此外，催化剂的稳定性，尤其是在高电流密度等技术条件下的稳定性至关重要，但常常被人们忽视。最新的研究表明，NiFe LDH基催化剂在高电流密度下运行一段时间就会出现严重的活性衰减。因此，本综述强调了稳定性问题的重要性，以引起更多研究者对此问题的关注，并分析了NiFe LDH基催化剂的衰减机理，总结和讨论了基于这些衰减机理开发的改善稳定性问题的最新策略。最后，本综述讨论了制备兼具优异催化活性和稳定性的NiFe LDH基的高效催化剂的可能发展方向。

光催化二氧化碳(CO₂)还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光，实现化学储能；更重要的是，此技术以温室气体CO₂为原料，因此可以减缓全球温室效应，构造人工碳循环。然而，光催化CO₂还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战：(1) CO₂分子吸附和活化过程困难；(2) (高附加值)碳产物选择性低；(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约，目前的反应效率较低，难以满足工业化应用。由于光催化CO₂向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应，因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而，光催化CO₂还原过程涉及众多基元步骤，每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰，这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO₂分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO₂分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律，并总结了调控活性位点上电子密度的方法，旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。

光镊技术能够实现对介观乃至微观颗粒的稳定捕获和灵活操控，是对微纳物体和单个分子施加力并观测其响应的理想操控手段。受限于光的衍射极限，传统光镊难以实现对100 nm以下物体的捕获和操控。研究者们通过开发特殊的材料和结构，将它们与传统光镊技术结合，不断突破其在小尺度物体的捕获和操控极限。本文主要综述了近年来光镊的不同技术路线在突破捕获操控极限的研究进展，以及其在物理化学领域中的应用，并对其发展和应用进行展望。

全固态无负极锂金属电池(AFSSLB)是一种通过初次充电形成金属锂负极的新型锂电池，它的负极与正极容量比为1，能使任意锂化正极系统达到最大能量密度。无机固态电解质的引入使无负极锂金属体系兼具高安全性。然而，电池循环过程中的锂离子通量不均导致的界面接触损失和锂枝晶生长会不断加剧，从而造成电池循环容量迅速衰减。本文构筑了纳米化的银碳复合集流体，显著增强了全固态无负极锂金属电池中集流体-电解质界面的性能。使用该集流体的固态电池循环过程中接触良好，界面阻抗为~10 Ω·cm^-2。从而实现了超过7.0 mAh·cm^-2锂金属的均匀稳定沉积，并在0.25 mA·cm^-2的电流条件下实现循环200次以上。

电子信息和新能源汽车等产业的迅速发展导致锂离子电池（LIBs）的需求量激增，随之引发了其报废潮。可持续的回收技术对于以环保的方式解决大量退役锂离子电池（EOL LIBs）至关重要。本文全面综述了基于湿法冶金的LIBs正极废料中有价金属的提取技术，从环境、技术和工业化可行性的角度出发，对无机酸、有机酸和低共熔溶剂（DESs）等方法进行了详细的讨论和分析，以期优化技术并降低对环境的影响。此外，本文也详细探讨了绿色的生物质废料等还原剂和高效环保的EOL LIBs内循环机械活化技术等在强化LIBs正极废料有价金属溶浸中的应用，并由此提出了EOL LIBs回收过程中可能存在的研究机会和挑战。

由于电催化剂中的非晶区和结晶区具有不同的物理化学性质，因此非晶化/结晶化工程成为提高电解水催化动力学的重要策略。然而，在微观环境中有效地调控催化剂的结晶度仍然是一个严峻的挑战。本文介绍了一种可调节结晶度的新型CrS/CoS₂异质结构，该异质结对氢气析出反应(HER)和氧气析出反应(OER)都具有高效的催化活性。Cr―S―Co键的重新分配引起的d带中心移动有助于调节中间体H*和OOH*在催化剂表面的吸附能力，从而优化HER和OER的决速步骤。在最佳条件下，非晶态CrS和高度结晶的CoS₂异质结(A-CrS/HC-CoS₂)在HER和OER均表现出优异的催化活性，分别为90.6 mV (10 mA∙cm⁻²，HER)和370.5 mV (50 mA∙cm⁻²，OER)。非晶/高晶结构有利于A-CrS/HC-CoS₂在水电解过程中的结构和成分演变，因此具有出色的稳定性。作为甲醇辅助节能制氢装置中的双功能催化剂，A-CrS/HC-CoS₂仅需1.51 V的低槽电压即可达到10 mA∙cm⁻²的电流密度，证明其是理想的金属基催化剂的候选材料。本研究为双功能过渡金属化合物电催化剂在非晶态/晶态异质结构中通过结晶度调控来提高催化活性和稳定性提供了重要启示。

采用无机固体电解质的全固态锂电池以其高安全性和长寿命等优点，已经成为动力电池领域的重要发展方向之一。随着高室温离子电导率(大于10^-3 S·cm^-1)的固体电解质的涌现，锂离子在其中的迁移动力学问题不再是全固态锂电池发展的主要瓶颈。相比之下，正极和固体电解质界面处因空间电荷层等复杂效应导致的高界面电阻成为当前急需解决的难题。本文从(电)化学势及电势的基本概念出发，对描述正极和固体电解质之间化学势差异所导致的空间电荷层的理论模型进行严格推导，以揭示其影响界面电阻的物理本质。接着，本文从实验表征和理论模拟角度出发，综述了当前在观测空间电荷层状态、计算正极/固体电解质界面及其体相锂离子浓度，以及预测界面电阻等方面存在的问题。在此基础上，本文提出了融合空间电荷层模型、数值模拟以及基于实际正极和固体电解质接触处费米能级状态和位置的方法，从而定量评估界面电阻。最后，本文展望了通过优化正极/固体电解质界面来提升全固态锂电池电化学性能的未来发展趋势。通过深入理解界面电阻的物理机制，未来可以采用新的材料设计、界面工程等策略来改善全固态锂电池的性能。这些研究将有助于推动全固态锂电池技术的发展，实现更高效、更安全的能源存储解决方案。

Cr(VI)污染物有毒有害且不可生物降解，会对环境造成严重破坏。光催化技术可实现Cr(VI)的有效去除，在解决环境污染问题方面具有良好前景。因此，本文通过在富含氧空位(OV)的BiOCl微球表面原位生长MIL-101(Fe)晶体，构建了一种新型富氧缺陷MOF基S型异质结催化剂-MIL-101(Fe)/BiOCl。这种催化剂在高浓度Cr(VI)的光催化还原中表现出优异活性，60 min内对Cr(VI)溶液(10 mg·L^-1，100 mL)的光还原效率达到88.5%，其光催化效率分别是BiOCl和MIL-101(Fe)的4.4和9.0倍。而且，MIL-101(Fe)/BiOCl还表现出良好的抗环境干扰性、稳定性和可重复使用性，显示出令人印象深刻的实际应用前景。实验结果表明，富含氧空位的S型MIL-101(Fe)/BiOCl异质结构暴露了大量活性位点，促进了界面电荷分离，提高了光生载流子的氧化还原能力，从而增强了光催化性能。另外，经过活性自由基检测发现，e^-和·O₂^-是光催化反应过程中的主要活性物种。这些研究结果将为开发用于环境治理的缺陷半导体/MOF S型光催化剂开辟新的途径。

在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下，开发可再生的清洁能源，如太阳能和风能，变得尤为重要。然而，这些清洁能源供应不稳定，因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面，锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易组装、对环境友好并且金属锌储量丰富，作为能源储存与转换器件有良好的发展前景，但在应用的过程中仍存在一些问题。其中，隔膜在锌-空气电池中起着隔离正负极，防止短路的重要作用，但关于锌-空气电池隔膜及其改性的研究较少。本文简要介绍了锌-空气电池的发展，以水系碱性锌-空气电池为例，阐述了其工作原理。文中通过理解电池各个组件可能导致电池失效的机制，重点分析了隔膜性能对整体电池性能的影响。其中包括隔膜的离子选择性、离子导电性、稳定性以及保水性等因素。这些因素在锌-空气电池中起到至关重要的作用，直接影响电池的效率、寿命和稳定性。此外，本文还对锌-空气电池隔膜未来发展方向进行了展望。随着科技的进步，锌-空气电池的隔膜材料可能会进行更多的改良和创新，以提高电池的性能和稳定性。对于清洁能源的推动，锌-空气电池在能源储存和转换领域有望发挥更大的作用。

本文总结了物理化学学科代码的设立和调整变化情况，结合近十年物理化学学科研究发展趋势，论述了自2018年物理化学学科代码优化调整为催化与表界面化学和化学理论与机制以来，优化学科布局对于促进学科前沿基础研究和提升科学基金资助效能方面起到了重要作用，提出了在优化学科布局方面的思考和建议，为后续学科发展战略提供参考。

电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程，所需能耗较高，是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂，但是由于水滑石导电性差、活性位点暴露不充分、对反应中间体吸附较弱等问题，催化活性还需要进一步提高。如何提升催化活性已经被科学家们广泛关注，比如：制造缺陷、掺杂、将水滑石剥离为单层结构和组装为阵列结构等。在本论文中，通过简单的“一锅法”醇解合成了一系列不同量W掺杂NiFe-LDH的样品。XRD结果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰与完美NiFe-LDH标准卡片相同，没有其他的衍射峰，表明W没有单独成相，被成功掺杂进入NiFe-LDH。扫描电镜表明NiFeW-LDH为纳米片(尺寸约为~500 nm)组成的3d立体花状结构，且材料中Ni、Fe和W均匀分布。XPS表明材料中W的价态为6+，与未掺杂的NiFe-LDH相比，Fe向高价态移动，表面吸附的OH增多。在密度泛函理论(DFT)计算中，结果同样表明W⁶⁺掺杂有利于H₂O和O*中间体的吸附，提高了Fe位点的活性。在1 mol∙L⁻¹ KOH中，NiFeW-LDH达到10 mA∙cm⁻²所需过电位是199和237 mV，这比大多数的NiFe基粉末催化剂的性能好。综上，实验和计算表明W掺杂调控催化剂中Fe位点电子结构，优化对反应中间体的吸附，使催化剂具有更高活性。

随着不可再生资源的消耗及环境污染日趋严重，开发环境友好、可再生的新能源受到广泛关注。氢可通过燃料电池进行发电，被认为是理想的洁净能源载体。耦合可再生能源，如光能、风能、海洋能等，进行光电水分解制氢是有效途径之一。氧化亚铜(Cu₂O)具有合适的能带结构、制备简单、资源丰富，成为光电阴极半导体的研究热点。然而，Cu₂O光电阴极面临光生电荷复合较快、光腐蚀严重等挑战，导致其光电效率低、稳定性差。本综述首先简要介绍光电水分解制氢原理以及Cu₂O的能带结构适配性，其次总结氧化亚铜的制备方法；重点概述提高Cu₂O光电效率和稳定性的策略，包括形成氧化亚铜-n型半导体p-n结、添加助催化剂、引入空穴传输层等；结合近年来表征技术的发展，介绍先进的光电阴极表征手段；最后，对光电阴极未来的研究方向进行展望。

自首例多重共振热激活延迟荧光(Multiple resonance thermal activation delayed fluorescence，MR-TADF)分子报道至今，其表现出的窄带发射、高发光量子效率等特性在有机电子学，尤其是有机发光二极管(Organic light-emitting diode，OLED)等领域引发了持续的研究热度，迅速成为重点研究对象，并涌现出了众多性能出色的分子和高性能器件。以MR-TADF分子为发光层的器件不断刷新人们对OLED的认知，其中一些采用了超荧光技术所制备的器件性能代表了当今某些光色领域OLED性能的最高值。随着人们对超高分辨率显示器需求的与日俱增，国际电信联盟(ITU)宣布了下一代色域标准，即BT.2020。此标准建立了最宽的显示色域标准，要求单色的原色波长为467、532和630 nm，这个色域非常宽。同时，在如此之宽的色域上实现高分辨率的显示，对器件基元色纯度的要求达到了可谓史无前例的严格。因此，它为显示技术树立了一个具有极大挑战难度的色纯度目标。鉴于以往传统荧光材料难以担当此攻关重任，故而BT.2020的出现给予了MR-TADF分子新的发展机遇，并在很大程度上使得该领域愈发火热起来。近年来，随着大量的研究与实践，MR-TADF分子家族得到了飞速的发展，然而大家讨论和归纳的重点基本都集中在领域整体的发展方面，专门针对分子设计策略所展开的讨论和总结依旧较少，不足以为刚涉足该领域的科研人员提供足够的参考。因此，本文从X-π-X原则，快反向系间窜越过程，窄带发射与高振子强度等方面，阐述了近三年来所报道的MR-TADF分子的设计思路，并对未来可能的设计方向进行了展望，例如将一些不同于传统MR-TADF分子的结构引入这一领域。最后，对今后MR-TADF领域的发展和产业化提出建议。

锌离子电池（ZIBs）由于其安全性、可持续性、成本效益和高能量密度而越来越受欢迎，有望成为锂离子电池（LIBs）的替代品。目前对锌离子电池已经进行了广泛的研究。然而，锰基正极材料在锌离子电池中的应用带来了挑战，特别是金属溶解和材料不稳定性等问题。这些挑战导致电池循环稳定性较差，阻碍了锌离子电池发展的进程。本文概述了锌离子存储机制，阐明了锰基正极材料面临的挑战，并提出了改善其性能的优化策略。最后，讨论了锰基正极材料的潜力。

经历两个多世纪的发展，电化学表征方法的理论和实验研究不断完善，在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现，填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的空白。本文总结了近年来红外光谱(IR)、表面增强拉曼光谱(SERS)及和频振动光谱(SFG)三种经典分子振动光谱电化学表征技术的研究进展。首先介绍了三种光谱的基本原理和电化学联用电解池的设计，然后从基础电化学理论出发，介绍其在模型单晶体系及界面水机理研究中的应用，进一步重点介绍了其在锂离子电池和燃料电池领域的相关研究进展，最后展望了电化学谱学表征技术的未来发展方向。

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质，在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性，需要精确调控其晶体结构和形貌。然而，传统的制备方法往往需要严苛的条件，如高温、高压和特定的有机物，以控制晶体的生成和生长过程。这限制了能够合成的金属基催化剂的种类，并导致清洗复杂和有机物残留的问题。电化学方法通过电化学响应获取体系过程信息，并可以通过调控参数来调节晶体的生长。特别是非水体系的电化学方法为活泼的过渡金属催化剂提供了可行的途径。然而，电化学方法自身对体系变化的敏感性使得从小面积电极制备催化剂扩展到电极级别的催化层制备面临挑战。这涉及许多机理和方法上的变化，对相关研究提出了较大的挑战。本文基于晶体生长机理，探讨了电化学制备金属晶体的可行性，并综述了电化学沉积制备纳米级金属电催化剂的研究。最后，对电化学制备纳米级金属晶体催化剂面临的挑战进行了分析，并提出了实现更广泛应用的建议。通过电化学方法制备金属纳米晶体催化剂在提高制备的可控性、减少有机物残留等方面具有潜在的优势，但也需要克服相关技术和方法上的难题，以实现其在能源转化等领域的应用。

随着科学技术的不断进步，传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题，同时也释放出大量的温室气体，导致能源短缺和极端气候变化，这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下，光催化技术备受关注，因为它可以将太阳能有效地转化为化学能，被认为是解决能源和环境问题的新兴途径。要实现高效的光催化反应，选择合适的催化剂至关重要。然而，常用的光催化剂，如二氧化钛(TiO₂)、硫化镉(CdS)、氮化碳(g-C₃N₄)等存在着一系列问题，包括光生电荷复合率高、光能利用效率低、稳定性差、电荷转移速度慢等，这些缺陷限制了光催化效率的提高。为应对这些挑战，二维(2D)材料MXenes备受关注。MXenes具有独特的结构柔韧性、多样性的元素组成、优越的导电性、卓越的载流子迁移性能以及丰富的催化活性位点，这些特性有助于加速界面电荷转移并抑制光生电荷复合，因此被广泛应用于光催化反应中，充当了催化剂的角色。本文综合总结了制备高质量MXenes的各种方法，包括水溶液刻蚀、无水刻蚀以及其他物理辅助方法。同时，还讨论了构建MXenes复合光催化体系的多种策略，例如原位生长合成、原位氧化合成和静电自组装等。此外，文中还回顾了MXene与其他材料如TiO₂、CdS、g-C₃N₄、WO₃、BiOBr等在光催化制氢、二氧化碳还原、环境修复、氮固定、杀菌等领域的研究进展。最后，鉴于MXene本身存在的局限性以及产业化需求，文章还展望了MXene基复合材料在光催化领域的未来发展前景和面临的挑战。总的来说，本文为MXenes在光催化太阳能转化中的应用提供了详实而丰富的信息。

近年来，基于非富勒烯受体（NFAs）的有机太阳能电池（OSCs）取得了迅猛的发展。单异质结OSCs的光电转换效率（PCE）已突破19%，这进一步推动了有机光伏技术的商业化进程。光电转换效率的快速提升源于活性层材料的创新开发、器件工程的优化以及对器件物理的更深刻理解。然而，稳定性问题已成为制约其商业化的一个主要因素。目前，关于活性层材料和电池器件稳定性的研究仍相对有限。在本综述中，我们对NFA-OSCs不稳定性的机理进行了简要介绍，包括NFAs的光氧化降解、不稳定的共混薄膜形貌以及界面层诱导的NFAs不稳定性。同时，我们总结了近年来国内外关于提高NFA-OSCs稳定性的研究策略。期望本综述能为实现高效、稳定的NFA-OSCs提供有益的指导。

以化石能源如煤、石油和天然气为主要能源的社会发展模式，不仅导致不可再生资源枯竭，还引发大气中CO₂浓度持续上升的问题。随着人们对能源结构认识的深化和生态环境保护意识的增强，寻求有效的清洁CO₂固定和转化技术已成为研究热点。这些技术可利用太阳能、风能、潮汐能和地热能等可再生能源，促进人工碳循环、碳储存，并缓解环境恶化。在众多CO₂固定和催化转化技术中，常温常压下的CO₂还原技术受到可再生能源的驱动，有助于人工碳循环、碳储存，减轻环境退化。目前，水溶液中的电催化CO₂还原研究已取得显著进展，但在制造其他重要的有机小分子，如尿素、酰胺、胺及其衍生物，甚至氨基酸方面，仍有未开发的潜力。这些产品在肥料、化学品合成、医药化学和航空工业等领域有广泛应用，引起了广泛研究兴趣。通过氮集成的电催化CO₂还原反应制造有机氮化合物，能显著提高CO₂电还原技术的实际应用价值，同时也为生物小分子的起源提供参考，因此具有重要意义。然而，该过程涉及CO₂和含氮无机物的电化学耦合，包含多步电子和质子转移过程，因此面临着缓慢的动力学和复杂的反应机制。在本综述中，我们详细讨论了氮集成电催化CO₂还原生成不同产物的具体反应路径和合理的催化剂设计策略，这对于指导高效电催化剂的设计至关重要。尽管已经通过一系列策略取得了一定的研究进展，但仍然存在一些需要解决的挑战，这限制了它们在大规模实际应用中的发展。最后，我们对该领域的发展限制和改进的可能方向进行了讨论，希望这能有助于氮集成电催化CO₂还原反应催化剂的进一步发展。

有机电极材料因其成本低、资源丰富、环境友好、可设计性等优势，成为具有发展潜力的二次电池候选电极材料。目前，种类丰富的有机电极材料已应用在各种金属离子电池体系，然而有机电极材料的商业化应用仍面临着诸多挑战，如本征电导率低、在有机电解液中溶解度大、放电电位低等。针对有机电极材料的技术瓶颈，大量研究聚焦在有机电极材料结构、工艺、尺度等改性优化方面。本文回顾有机电极材料的发展历程和应用，并总结其分类、反应机理及主要问题和挑战，进而详细综述有机电极材料已报道的改性策略，包括分子结构修饰、复合导电碳、纳米尺寸优化、电极-电解液耦合与制备工艺优化等方法，分析各改性方法优势和局限性，最后对未来有机电极材料改性研究方向进行展望，为今后有机电极材料的设计与研究提供参考。

人口的快速增长和高能源需求产业造成了严重的环境问题。太阳能等替代性的清洁能源对于缓解能源危机和温室效应至关重要。光催化是一种很有前途的方法，但它在转化率、效率和规模化方面存在局限性。光热催化则结合了光化学和光热效应，是在温和条件下有效催化化学反应的新概念。近年来，与传统的光热催化剂相比，硅纳米结构阵列在光热CO₂还原反应中表现出独特的催化性能优势。作为一种平台，它表现出优异的光收集能力、高比表面积以及多样化的材料复合选择。本文综述了光热催化CO₂转化的概念和原理，硅纳米结构阵列的功能，以及利用硅纳米结构阵列在光热催化CO₂转化方面的最新进展，最终将为高性能纳米结构阵列光热CO₂催化剂的发展方向提供指导。

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh∙g^-1)，是极具潜力的下一代二次动力电池。然而，充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li₂S_n，4 ≤ n ≤ 8)的穿梭效应，以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题。而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略。本文从电化学催化角度出发，重新讨论认识多硫化物的存在形式，并从吸附-催化、活性中间体两个方面，根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制，总结定量评价催化性能方法，以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路。

可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径，但受到缓慢的阳极析氧反应(OER)限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略，同时可以生产高附加值的有机含氧化合物，如2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。在该领域，大量工作集中于催化剂工程以获得更好的催化活性和产物选择性。然而，很少有研究关注到5-羟甲基糠醛(HMF)的规模化氧化制备FDCA。为此，我们合成了一种镍钒水滑石(NiV-LDH)催化剂用于高效HMFOR，在1.52 V vs. RHE (可逆氢电极)下，电流密度达到100 mA∙cm⁻² FDCA的法拉第效率高达94.6%。与OER相比，HMFOR将对应的氢气生产率提高了两倍。作为概念验证，我们使用流动反应器展示了连续且可规模化的HMFOR，在10 A条件下，实现了94.8%的高HMF单程转化率和98.5%的高FDCA选择性。

单原子催化剂(single-atom catalyst，SAC)可以最大化金属原子利用率，并具有独特的电子特性，已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而，与纳米催化剂相比，贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中，证明了WO₃-TiO₂负载的Pt SAC (Pt₁/WO₃-TiO₂)在光热协同催化氧化C₃H₈和C₃H₆这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(Pt_NP/WO₃-TiO₂)高得多的活性。研究发现，Pt₁/WO₃-TiO₂和Pt_NP/WO₃-TiO₂都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C₃H₈氧化的活性。值得注意的是，Pt₁/WO₃-TiO₂的反应速率达到了3792 μmol∙g_Pt⁻¹∙s⁻¹，这对C₃H₈氧化是一个新的突破。更有趣的是，由于C₃H₆在Pt_NP/WO₃-TiO₂上的强吸附导致催化剂C₃H₆中毒，因此Pt_NP/WO₃-TiO₂上的光热协同催化C₃H₆氧化无法进行。但是，得益于C₃H₆和Pt单原子之间适中的相互作用，Pt₁/WO₃-TiO₂上的C₃H₆中毒在光照下可以被克服。因此，Pt₁/WO₃-TiO₂在光热协同催化C₃H₆氧化中显示出更高的活性。这项工作表明，SAC的优势不仅在于节约贵金属，还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。

固态锂电池(SSLBs)因采用金属锂负极和固体电解质，具有提高能量密度和安全性的潜质。固体电解质作为固态锂电池的关键材料，对电池性能有重要影响。其中，聚合物-石榴石型复合固态电解质因结合了聚合物电解质的易加工性以及石榴石电解质的热稳定性和高离子电导率的优点，在固态电池规模化制造中具有良好的应用前景。然而，由于纳米固体电解质粉体的表面能高、与有机物的界面兼容性差，导致纳米锂镧锆氧颗粒在聚合物基体中容易发生团聚，进而导致复合电解质的离子电导率降低。本工作引入硅烷偶联剂3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)对Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂ (LLZTO)的表面进行改性，旨在改善LLZTO颗粒在溶剂和聚合物基体中的分散性。LLZTO纳米颗粒表面的羟基与GPTMS分子反应形成共价键，在颗粒表面形成一层厚度约5 nm的GPTMS修饰层。GPTMS中具有亲脂性的环氧基团，使改性后的LLZTO纳米颗粒(LLZTO@GPTMS)在有机溶剂中均匀分散。粒度分布实验表明，LLZTO纳米颗粒的分散性与溶剂的极性呈正相关。采用均匀分散的LLZTO悬浮液，制备的PEO:LLZTO复合电解质的室温离子电导率可以达到2.31 × 10^-4 S·cm^-1。使用优化后的PEO:LLZTO@GPTMS电解质组装的锂对称电池以及以LiFePO₄ (LFP)为正极、金属锂为负极的SSLBs均表现出更长的循环寿命。此外，GPTMS的修饰有助于LLZTO纳米颗粒在聚乙烯(Polyethylene，PE)隔膜上的均匀涂覆。采用LLZTO@GPTMS涂覆PE隔膜的LFP|Li电池比采用未修饰LLZTO涂覆PE隔膜的电池展现出更优异的循环稳定性。结果表明，GPTMS能够有效提高LLZTO纳米颗粒在有机溶剂和聚合物基质中的分散性，对其他有机-无机复合材料体系具有指导意义。

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源，是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一，可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来，大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件，甚至还需要外部氢或氧源。相比之下，在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是，通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来，大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的e_g轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合，从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外，TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问，明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而，TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段，其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此，有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中，我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应，并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后，系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理，揭示了界面行为，并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后，我们简要总结了上述内容，并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

近年来，具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO₂还原反应（CO₂RR）的电催化剂，受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰，能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力，从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构，形貌工程也成为提高CO₂RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒，基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子，为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而，通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战，传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此，我们的研究旨在实现高纯度的合成方法，制备这种独特的纳米结构，并精确调控元素组成和电子结构，以探索结构优势与CO₂RR电化学性能改善之间的潜在关系，具有重要的应用价值。在此研究中，我们合理设计了钯-铜-银（Pd-Cu-Ag）纳米晶的二维-三维杂化结构，实现了可控的合成过程，并验证了其在电化学CO₂还原中的应用潜力。合成过程中，通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵，成功地将Au@Cu_xO纳米球转化为层状CuAg纳米花（HNFs）。有趣的是，该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na₂PdCl₄进行电偶置换，除去了Ag和Cu，引入了零价的Pd，并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO₂RR测试，结果显示Pd_0.7Cu_40.0Ag_59.7PHNs在C₂₊产物选择性（69.5%）和C₂₊分电流密度（-349.1 mA·cm^-2）方面表现出最佳性能。密度泛函理论（DFT）模拟表明，PdAgCu表面具有独特的电子性质，降低了C-C偶联反应的能垒，凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO₂还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳米结构提供了一种直观方法，并验证了其在电催化方面的结构优势，为高效的CO₂RR催化剂的合理设计提供了依据。

为了将可再生太阳能转化为化学物质，探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员，铬酸铋(Bi₂CrO₆)的带隙约为1.9 eV，在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而，Bi₂CrO₆较差的电荷分离性能限制了其在光催化中的应用。本文采用微波辅助水热合成方法制备了具有规则形貌的Bi₂CrO₆晶体，该晶体具有结晶度高、形貌均匀的优点。与传统制备方法相比，微波辐照实现了体系的快速加热，极大地加速了成核和生长的化学反应，从而在几分钟内形成了Bi₂CrO₆晶体。微波辅助合成的Bi₂CrO₆晶体在光催化和光电化学测试中表现出更好的光生电荷分离以及水氧化活性。此外实验中观察到光生电子和空穴在Bi₂CrO₆晶体的不同晶面之间发生空间分离，通过进一步在不同晶面上光沉积选择性负载还原和氧化助催化剂，显著增强了光催化活性。这项工作为制备高效太阳能转换的半导体光催化剂提供了一种可行的解决方案。

碘铅甲眯（FAPbI₃）钙钛矿太阳能电池因其优异的光伏性能而受到广泛关注，但器件的长期稳定性仍然是FAPbI₃太阳能电池的关键问题。FAPbI₃黑色钙钛矿相在室温下会相变为黄色非钙钛矿相，且水分会加速这一相变。界面工程是提高钙钛矿太阳能电池稳定性的常用方法之一。作为绿色溶剂，离子液体被认为是有毒界面修饰剂的潜在替代品，这也提高了它们的商业可行性，并加速了它们在可再生能源市场的应用。本研究利用具有低挥发性、低毒性、高导电性和高热稳定性的离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（EMIM[BF₄]）来修饰钙钛矿太阳能电池的电子传输层和钙钛矿层之间的界面。离子液体的引入不仅减少了界面缺陷，而且提高了钙钛矿薄膜的质量。密度泛函理论计算表明，离子液体与钙钛矿表面之间存在较强的界面相互作用，有利于降低钙钛矿表面缺陷态密度，稳定钙钛矿晶格。除钙钛矿薄膜缺陷外，溶液处理的SnO₂也存在表面缺陷。在SnO₂表面的缺陷产生缺陷态，也会导致能带对准问题和稳定性问题。密度泛函理论计算表明，有离子液体的表面间隙态比没有离子液体的表面间隙态小，这种减弱的表面间隙态表明表面区域载流子复合减少，有利于提高器件性能。因此，我们实现了功率转换效率大于22%的离子液体修饰的FAPbI₃钙钛矿太阳能电池（对照21%）。在相对湿度~20%的干箱中存放1800 h以上后，冠军器件保留了初始状态的~90%，而控制器件降解为非钙钛矿黄色六方相（δ-FAPbI₃）。

长期以来，氢燃料一直被认为是一种有前途和可行的传统化石燃料的替代品，可以支撑我们未来的能源格局。电催化水分解是一种可用于大规模高效生产高纯度氢气的可持续和环保的技术。该技术的工业化需要我们不断地提高两个电极上的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的反应动力学。此外，催化剂催化活性和结构稳定性的持续优化对于该技术的实际实施同样关键。因此，合适的催化剂的选取是影响电催化水分解的关键因素之一。二维(2D)纳米材料由于其独特的物理化学性质和丰富的活性位点成为了电解水领域的热点。此外，2D材料独特的物理化学特性能与外加物理场之间高度契合，可以产生一些独特的效果来增强电催化性能。因此，近些年，外加物理场在辅助改善HER和OER方面的作用和机制越来越受到关注。外加物理场，如电场，磁场，应变，光，温度和超声波，可以应用于催化剂合成和电催化过程。本文首先总结了物理场辅助电解水催化剂合成的研究。随后，根据外场在电催化过程中作用机制的不同，对外场辅助HER和OER的研究进行了分类。最后，本文指出了本领域快速发展所面临的主要挑战和前景。

硫化物固体电解质具有接近甚至超过液态有机电解质的高室温离子电导率和较好的机械延展性，是一种极具应用潜力的固体电解质。其制备方式主要分为固相烧结法、高能球磨法和液相法三类。其中，固相烧结法和高能球磨法耗时长，能耗高，且合成的电解质颗粒尺寸较大。相比之下，液相法以有机溶剂为介质，可以合成颗粒较小的硫化物固体电解质，工艺简单省时，更适用于规模化生产。有鉴于此，本文总结了近年来液相法制备硫化物固体电解质的研究进展，基于原料在溶剂中的溶解状态，分析了悬浮型、溶液型和混合型三种反应类型的反应机理，并进一步探讨了溶剂对电解质纯度、形貌及结晶性的影响。同时，概述了液相法制备的硫化物固体电解质在全固态锂电池中的应用。最后，对硫化物固体电解质液相法合成的优势与局限性进行了全面的分析，以期为该领域的研究提供方向。

有机分子功能化是一种有前景的策略，用于调控电化学CO₂还原反应(eCO₂RR)的C₂₊产物选择性和活性。然而，我们对于电化学CO₂还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中，我们成功制备了铜纳米颗粒，并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化，以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO₂RR选择性和活性的影响。结果表明，HDA的功能化可以将C₂产物和C₂H₄的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%，并且在−0.9 V vs. RHE (可逆氢电极)电位下，C₂产物的分电流密度为131.4 mA·cm⁻²。理论研究发现，HDA通过与CO₂和eCO₂RR中间体之间的氢键相互作用，富集了*CO₂、*CO和其他反应中间体，降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒，从而促进了eCO₂RR向C₂产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后，氢键相互作用减弱，竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合，而不是通过Cu―N键，导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示，在Cu-HDA表面，CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上，与在Cu表面上的桥式吸附不同，这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO₂电池在放电电流密度为16 mA∙cm^–2时，最大功率密度为6.48 mW∙cm^–2，并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO₂RR活性和选择性，促进CO₂-C₂的转化，这可能为提高C₂产物的产率提供新的见解。

亲核氧化反应在可持续生产增值化学品中扮演着重要角色。电催化甘油氧化反应作为亲核氧化反应的一种重要类型，可以制得包括甲酸在内的C₁至C₃衍生产物。非贵金属氢氧化物/羟基氧化物被广泛应用于甘油氧化反应，但在中等电位下难以达到工业级电流密度(大于300 mA·cm^-2)。研究表明，氢氧化物/羟基氧化物催化的甘油氧化反应通过间接氧化机理进行, 即通过电生成的含有亲电吸附氧的羟基氧化物氧化亲核试剂(甘油)。因此，理解甘油氧化反应中电催化剂的演变至关重要。在本文中，通过循环伏安法活化钼酸镍(NiMoO₄)，开发了一种钼掺杂的羟基氧化镍(Mo-NiOOH)催化剂。通过多种表征方法对Mo-NiOOH进行了系统表征，结果显示，Mo-NiOOH继承了NiMoO₄前驱体的纳米片阵列形貌，但Mo含量降低，证明循环伏安法活化后实现了从氧化物到羟基氧化物的相重构。此外，Mo-NiOOH中Ni³⁺/Ni²⁺的比例高于循环伏安法活化制备的NiOOH。在活化过程中，Mo物种从NiMoO₄中浸出，制备得到的Mo-NiOOH保留了NiMoO₄前驱体的纳米片阵列形貌。与氢氧化镍(Ni(OH)₂)经循环伏安法活化合成的NiOOH相比，Mo-NiOOH具有更高的Ni³⁺/Ni²⁺比例以及更高的电化学比表面积(ECSAs)，且促进了Ni²⁺氧化为Ni³⁺。因此，Mo-NiOOH达到高电流密度(400 mA·cm^-2)的电位(1.51 V vs. RHE)低于NiOOH (1.84 V vs. RHE)。此外，Mo-NiOOH表现出高于NiOOH的甲酸盐法拉第效率(84.7% vs. 59.6%)，表明钼掺杂加速了碳―碳键断裂。多电位阶跃实验显示，NiOOH和Mo-NiOOH催化的甘油电氧化通过类似的羟基氧化物介导的间接氧化机理进行。原位电化学阻抗谱和原位拉曼光谱证实，Mo掺杂促进了甘油氧化反应动力学以及Ni²⁺氧化为Ni³⁺的过程，导致Mo-NiOOH比NiOOH具有更高的活性和甲酸选择性。本研究通过可溶性阴离子浸出策略来调节羟基氧化物表面结构，为设计高性能亲核氧化反应电催化剂提供了指导。

随着基础理论与计算机领域的发展，诸多相对于实验方法具有明显优势的数理模拟被应用于电容去离子(Capacitive deionization，CDI)技术研究。多角度数理模拟在CDI电极离子动力学、结构-性能构效关系、工艺参数优化及经济技术性分析发挥着重要作用，有力推动了CDI电极材料开发及装置构型设计的发展。目前关于CDI领域的综述集中在CDI电极材料开发和装置构型设计，缺乏关于CDI领域的前沿模拟研究现状及进展的全面综述。本文从最早用于描述CDI动力学过程的连续尺度模型出发，系统地归纳与梳理了CDI中多角度数理模拟的分类，总结了不同数理模拟方法(连续/孔隙尺度模型、分子动力学与密度泛函理论、仿真与机器学习、技术经济性分析)的优势与缺点，并对未来发展方向进行了展望。本文是首篇关于CDI领域多角度数理模拟的前沿进展综述和展望，可为CDI研究新范式提供理论基础和研究思路。

由于钠资源丰富，钠离子电池在大规模储能方面显示出巨大的潜力。随着近年来研究的深入，在正极材料中引入适量的阴离子氧化还原可以有效地提升钠离子电池的能量密度，同时减少高成本过渡金属元素如V、Co和Ni等的用量。有研究表明，材料循环过程中不可逆的氧损失以及Mn⁴⁺/Mn³⁺氧化还原的激活，导致了层状氧化物正极材料持续的电压衰减。本工作通过在Na_x[Li，Ni，Mn]O₂基钠离子电池正极材料中引入Ni³⁺作为Mn⁴⁺/Mn³⁺氧化还原屏障，利用Ni³⁺/Ni²⁺的氧化还原代替Mn⁴⁺/Mn³⁺的氧化还原，成功抑制了材料的电压衰减。电化学测试结果显示，改性材料在不损失容量的前提下，循环稳定性得到明显提升。X射线光电子能谱结果也验证了Ni³⁺的引入有利于维持材料多周循环后Mn价态的稳定。

通过光催化水裂解制氢来生产可再生燃料具有巨大的潜力。然而，缓慢的析氢动力学和较差的水吸附对光催化剂构成了重大挑战。在这项研究中，我们开发了一种简单的水热法，用于从金属有机框架(MOF)中合成Bi₂O₃ (BO)，并将其负载到花状ZnIn₂S₄ (ZIS)上。该方法显著增强了水吸附和表面催化反应，从而显著提高了光催化活性。以三乙醇胺(TEOA)作为牺牲剂，在BO上负载15% (质量分数) ZIS时，析氢速率达到了1610 μmol∙h⁻¹∙g⁻¹，是纯BO的6.34倍。此外，利用密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)计算，我们确定了ZIS/BO S型异质结界面上的反应，包括水吸附和催化反应的活性位点。这项工作将为开发具有特定电子性能和润湿性的高性能复合光催化材料提供有价值的见解。

CO₂加氢对于CO₂转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO₂加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO₂直接费托合成等。碳化钼，尤其是其二维材料，由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO₂加氢反应中，由于碳的渗入，导致晶格膨胀以及价电子增加，碳化钼基催化剂展现出了类似于贵金属催化剂的性质。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法以及溶液相合成法等来制备。到目前为止，学者已经对基于碳化钼的材料的CO₂转化进行大量研究，这些材料具有良好的CO₂转化活性和对目标产物的选择性。碳化钼材料的催化性能可以通过调节碳化钼中的C/Mo比、在碳化钼与负载金属之间建立强的金属-载体相互作用以及调整材料的界面结构来实现。然而，基于碳化钼的热催化CO₂转化仍处于初级阶段。本文综述基于碳化钼的热催化CO₂加氢制备高附加值化学品和燃料的研究进展，并分析其面临的挑战和机遇。

抗生素在自然水体中的含量不断升高，引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术，在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C₃N₅是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而，该催化剂的应用面临着一些挑战，比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明，构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此，通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅ S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力，能够在太阳光的激发下有效产生大量的·OH和·O₂^-自由基。因此，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅表现出卓越的光催化性能，对左氧氟沙星（LEV）的降解速率常数高达0.0362 min^-1，比C₃N₅、Ag₃PO₄和Ag₃PO₄/C₃N₅分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C₃N₅基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。

多层陶瓷电容器(Multilayer ceramic capacitors，MLCC)作为市场占有率最高的无源电子元器件，是基础电子元件产业中需要突破关键技术的重点产品之一，在汽车电子、5G通讯、电网调频、航空航天等领域有广泛的应用。在小型化、薄层化发展趋势下，MLCC的介质层厚度不断降低，单层介质在相同电压下的电场显著增大，尤其是中高压超薄层MLCC。因此，MLCC的可靠性愈发成为一项关键的产品质量指标。本文结合加速老化测试、高温阻抗谱、漏电流测试，系统研究超薄层MLCC的劣化机理，揭示抑制氧空位的迁移与富集是保证超薄层MLCC可靠性的重中之重。为此，应减小介质层内部的氧空位浓度，增大其迁移所需的激活能，提高界面肖特基势垒，从而提升超薄层MLCC的可靠性。本文的研究成果为超薄层MLCC介质材料的设计提供了有力指导。

随着经济的快速增长，环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源，受到了许多研究人员的关注，最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知，光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能，为环境污染提供解决方案。因此，半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的最环保的技术之一。铋基半导体材料由于合适的能带结构、丰富的种类、无毒性和低成本，在光催化领域受到欢迎。然而，纯Bi基光催化剂存在光激发电子-空穴对复合效率高、量子产率低和光吸收能力有限的问题，导致光催化性能低。为了克服这些限制，人们设计了各种策略，比如金属或非金属掺杂、金属沉积、异质结构建和诱导缺陷生成来提高它们的光催化活性。在这些策略中，元素掺杂或金属沉积被认为是调整铋基材料能带结构和物化性质的有效方法。这个方法拓宽了光响应范围和提高了光催化性能。这篇综述总结了金属掺杂、非金属掺杂、金属和非金属共掺杂以及金属沉积改性铋基材料的最新研究进展。它也探索了它们在光催化降解污染物和重金属离子、氮气还原、二氧化碳还原、光催化抗菌等各个领域的应用。关于金属掺杂，我们将其分为三类：碱金属或碱土金属掺杂、过渡金属掺杂和稀土金属掺杂，并详细介绍了每种掺杂的优缺点。非金属掺杂则被分为卤素掺杂和非卤素掺杂，并重点研究非金属掺杂对铋基材料的影响。此外，我们还纵向比较了每个元素的优点。结合最近的研究进展，简要介绍了结合金属和非金属元素优点的共掺杂。对于金属沉积，我们主要从肖特基势垒和局域表面等离子体共振(LSPR)效应两个方面介绍了对Bi基材料的影响。最后，我们也呈现了金属或非金属改性Bi基光催化剂目前面临的挑战和前景。

目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一，是描述体系无序程度的物理量，其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值，我们通常将材料分为低熵材料(∆S_mix < 1R)、中熵材料(1R ≤ ∆S_mix ≥ 1.5R)和高熵材料(∆S_mix > 1.5R)。随着熵值的增加，材料本征的物理与化学性质也会随之发生相应的变化。得益于不同金属元素的共存，在界面处原子级的多组分排列，所产生的协同性高熵效应能够有效地提升电催化反应的活性，因此在电催化领域中得到了广泛的研究关注。本综述对高熵电催化剂的基本概念、合成路线(“自上而下”与“自下而上”)以及在不同电催化反应类型中的高熵材料结构与性能之间的构效关系进行了系统总结，主要包括析氢(HER)、析氧(OER)、氧还原(ORR)、醇氧化(AOR)、氮还原(NRR)和二氧化碳还原反应(CO₂RR)等，从而阐明熵增工程对高性能电催化剂设计与应用的优势与潜力。同时，针对目前高熵催化剂研究所面临的主要问题与挑战，对未来基于熵增工程的高熵电催化剂的设计思路与合成方法进行展望。

氢气是缓解环境污染和能源短缺的零污染绿色能源，利用太阳能诱导半导体裂解水制氢是最环保的方法之一。本文以MOFs衍生的Ni-CNT(Ni修饰的碳纳米管)作为非贵金属助催化剂，通过简单的油浴法原位生长ZnIn₂S₄纳米片合成了Ni-CNT/ZnIn₂S₄。在Ni-CNT/ZnIn₂S₄中，Ni纳米颗粒包裹在CNT的顶部和横截面上，有效地阻止了Ni纳米颗粒的团聚。Ni-CNT/ZnIn₂S₄异质结构具有紧密的接触界面，有利于电荷转移，可作为高效的析氢光催化剂。38Ni-CNT/ZnIn₂S₄样品具有最佳的产氢性能(12267 μmol·h⁻¹·g⁻¹)，约为纯ZnIn₂S₄的6.4倍，且在420 nm单色光下其表观量子效率达到11.3%。X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)结果证实了Ni-CNT/ZnIn₂S₄异质结构的存在。电化学测试表明，Ni-CNT与ZnIn₂S₄的结合促进了光生电荷的转移，有效地阻止了光生载流子的快速复合，从而增强了ZnIn₂S₄的析氢性能。电子自旋共振(ESR)结果进一步证明了Ni-CNT助催化剂的存在延长了ZnIn₂S₄光生电荷的寿命，促进了光生电荷和空穴的分离效率。通过密度泛函理论计算探索并确定了异质结界面中的电荷转移途径。Ni、CNT和ZnIn₂S₄费米能级的差异导致界面处电荷发生迁移从而形成内嵌电场，ZnIn₂S₄的能带向下弯曲，促进光生电子从ZnIn₂S₄流向Ni-CNT电子受体。平面平均电子密度差结果证实了热电子从Ni转移至CNT再转移至ZnIn₂S₄，表明光生电子转移途径为ZnIn₂S₄ → CNT → Ni。此外，吸附H*吉布斯自由能(ΔG_H*)和晶体轨道哈密顿布居(COHP)结果表明Ni纳米颗粒可作为析氢反应的活性位点，促进了产氢效率。本工作将为开发低成本、高效的非贵金属光催化制氢催化剂提供新的策略。

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率，在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应，在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中，Zn_0.5Cd_0.5S是一种带隙较窄、导带位置较高、耐光腐蚀的还原型光催化剂；然而，单一Zn_0.5Cd_0.5S中光生电子和空穴的复合率较高，只有少部分光生载流子参与光催化反应，导致量子效率较低而无法达到实际需求。WO₃是一种典型的氧化型光催化剂，具有较低的价带位置和较强的氧化能力，是与Zn_0.5Cd_0.5S耦合构建S型异质结的理想半导体。基于此，本文通过静电纺丝和水热方法将Zn_0.5Cd_0.5S纳米片垂直生长在WO₃纳米纤维上，制备了具有核壳结构的WO₃/Zn_0.5Cd_0.5S异质结。功函数的差异驱动Zn_0.5Cd_0.5S的电子转移到WO₃上，在界面处形成内建电场并使能带弯曲。通过原位光照X射线光电子能谱、电子顺磁共振和时间分辨荧光光谱分析，发现在内建电场、弯曲能带和库仑吸引力的作用下，WO₃导带上的光生电子迁移到Zn_0.5Cd_0.5S价带上并与其光生空穴复合，表明WO₃和Zn_0.5Cd_0.5S之间形成了S型异质结，实现了具有强氧化还原能力的载流子的高效分离。得益于独特的S型光催化机制以及反应物在催化剂表面的有效吸附与活化，没有贵金属助催化剂的情况下，WO₃/Zn_0.5Cd_0.5S异质结在产氢(715 μmol·g^-1·h^-1)和乳酸转化为丙酮酸方面表现出增强的光催化活性，实现了光生电子和空穴的高效利用。原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算揭示了光催化产氢和有机物转化的反应机理。本工作为设计和研究新型S型异质结光催化剂、实现高效产氢耦合有机物转化提供了新的见解。

电催化CO₂还原反应(CO₂RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移，在水溶剂条件下，质子的来源是水分子，考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型，与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比，研究水分子在CO₂RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论，系统地研究了铜原子嵌入C₂N单层催化剂(Cu@C₂N)和石墨烯作为衬底的Cu@C₂N/石墨烯复合催化剂(Cu@C₂N/G)表面上不同加氢模型的CO₂RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中，氢原子与水分子结合形成水合质子，水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体，增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外，在Cu@C₂N/G催化剂中，石墨烯将电子转移到表面的Cu@C₂N上，提高了催化剂的CO₂RR催化活性。进一步，计算了Cu@C₂N和Cu@C₂N/G催化剂上CO₂RR和析氢反应的极限电位，讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO₂在低电位下容易生成HCOOH，施加高电位时可以生成CO、CH₃OH和CH₄并伴随着H₂的生成。

电催化CO₂还原(ECR)是减少碳排放和促进碳循环的理想方法之一。单原子催化剂(SACs)由于其最大的原子利用率、优异的活性和选择性，已成为多相催化领域的前沿之一进以得到广泛应用。鉴于SACs在ECR领域的探索和应用，本文综述了基于SACs在ECR中应用的研究进展，并提出了SACs在ECR中应用的挑战和前景。具体介绍：(1)介绍了ECR的反应机理，(2) SACs的常用制备策略，(3) SACs在新型Zn-CO₂电池中的应用。最后，提出了SACs在ECR中所面临的挑战和机遇。

高效、高选择性的单原子催化剂（SACs）在电催化硝酸盐还原制氨过程中具有重要作用。然而，由于中间体、金属活性中心和配位环境之间复杂的竞争性电子相互作用，仍然面临挑战。本研究采用密度泛函理论（DFT）计算，对27种SACs以及双层SACs （BSACs）进行了系统研究，通过轴向d–d轨道杂化提高了从SACs到BSACs的电催化硝酸盐还原反应（NO₃RR）的活性和选择性。考虑到可能的O端、N端、NO端和NO二聚体途径，计算结果显示，在单层SACs中，Ti-Pc和V-Pc分别具有优异的极限电位（U_L），分别为-0.24和-0.48 V。形成能、溶解势以及从头算分子动力学结果表明，在反应条件下，这些催化剂非常稳定。在这些单层TM-Pc中，它们的d带能级和占据数受到d_xz/d_yz和p_z轨道杂化的影响。其轴向d_z²轨道的可用性通过形成d_z²–d_z²相互作用来进一步调整d带和反应性。在此基础上，以Ti-Pc和V-Pc为底物，通过形成轴向d–d轨道杂化来构建BSACs，为调节NO₃RR催化性能提供了一种独特的新途径。重要的是，我们发现d带中心（ε_d）、d_xz+d_yz轨道的占据数和U_L之间存在二维火山关系，用于描述它们的NO₃RR催化性能。最佳的BSACs应该同时具备适当的ε_d和d_xz+d_yz占用数。Ti-Mo和Ti-Ta被确定为出色的NO₃RR催化剂，其U_L均降低至-0.13 V。而d_z²–d_z²轨道之间的杂化则增强了双层金属之间的电荷转移和结构稳定性。缺乏相邻的金属位点将导致生成NO₂、NO和N₂的能垒较高，从而抑制副产物生成。最终，本研究揭示了在SACs和BSACs上对硝酸盐还原进行合理优化的方法，可为改进电催化剂的设计提供指导。

固体电解质界面层(SEI)对锂离子电池的电化学性能有着重要影响，理想的SEI层应同时具备良好的电子绝缘性、较高的离子电导率，以及一定的界面机械强度来承受锂沉积/剥离行为所伴随的体积变化和抑制锂枝晶形成。构筑LiF基人工SEI层已被证明是保护固态锂离子电池负极界面的有效策略。本工作通过材料数据库挖掘技术、高通量第一性原理计算和从头算分子动力学模拟对若干锂合金进行相图计算、扩散能垒计算，以评估其热力学稳定性和锂离子扩散能力，最终筛选出27种可用于LiF基人工SEI层锂离子导电相的锂合金材料。同时，对若干锂合金的晶体结构-扩散性质进行构效关系分析发现，锂合金晶体结构类型对锂离子扩散能力的影响比其元素组分更加显著，即I43d和Fm3m族群结构的锂合金具备非常优异的锂离子输运性能，而Pm3m和F43m族群结构的锂合金扩散通道狭窄，锂离子输运性能差。此外，本计算工作发现锂离子在LiF晶体中扩散迁移是极其困难的，而在LiF晶界和LiF/LiM合金界面迁移扩散阻力极小，藉此获得人工SEI界面层中锂离子输运的物理图像。

传统甾醇中间体氧化采用重金属铬作为氧化剂，存在毒性大和环境污染等问题。电催化氧化(ECO)以其高效、环保、可控的优点备受青睐，被认为是一种可替代传统工艺的方法。然而，目前ECO面临低电流密度和低时空产率的挑战。本研究采用一步溶剂热法在石墨毡上制备自支撑NiFe-MOF纳米片电催化剂，并耦合NiFe-MOF与氮氧自由基(4-乙酰氨-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧)协同电催化策略以提高ECO性能。研究发现碱性电解液可重构NiFe-MOF催化剂，从而提高催化活性。此外，连续流动强化传质，成功实现以100 mA·cm^-2的大电流密度对19-羟基-4-雄甾烯-3,17-二酮(1a)的选择性电催化氧化，且选择性高达98%，时空产率可达15.88 kg·m^-3·h^-1，是间歇电反应器的35倍。寿命测试发现经10次循环反应后，NiFe-MOF/ACT协同体系对ECO仍具有较高的转化率。通过增大NiFe-MOF面积，将其组装至连续流动式电反应器并进行ECO恒电流电解，可达到12.99 kg·m^-3·h^-1的时空产率。该工作提出一种NiFe-MOF/ACT协同电催化氧化策略，为实现甾醇选择性氧化提供新的见解。

卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点，展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力。然而，钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键因素，从而限制了其商业化进程。近年来，科学家们对钙钛矿中离子迁移条件和抑制离子迁移的方法进行了广泛的研究。本文从能量势垒角度创新性地探讨离子迁移问题，全面综述了钙钛矿材料中不可逆的单向离子迁移和可逆的双向离子迁移的基本概念和形成机制。随后，分析了不可逆的单向离子迁移导致钙钛矿降解的机理。进一步解析了在外加力、电场、光场和热场等外场作用下的双向可逆离子迁移现象，并探讨了调控离子迁移的策略。最后，从能级的角度揭示了不同元素的离子迁移作用，并利用有效调控离子迁移的方式优化钙钛矿器件的光电转换性能，以促进其商业化应用。

超级电容器由于充放电速度快、循环寿命长、成本低、环境友好等特性在众多储能器件中脱颖而出。在各类电极材料中，碳化硅(SiC)纳米材料及其衍生碳因其高稳定性、优异的导电性等优势被认为是极具应用前景的超级电容器电极材料。本文首先系统地阐述了SiC纳米材料及其衍生碳的常用制备方法；然后，详细综述了SiC纳米材料及其衍生碳在超级电容器应用中的研究进展，总结“高导电碳材料复合”、“杂原子掺杂”、“赝电容材料复合”、“多级孔结构的设计”、“化学活化”等电化学性能的提升策略；最后，对SiC纳米材料及其衍生碳在超级电容器储能领域中应用存在的挑战和机遇进行展望。

废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水，既可以有效处理废水，实现氮循环，又能将肼和尿素作为新型燃料，有助于新能源的发展。然而，目前实现肼氧化（HzOR）和尿素氧化（UOR）的电化学技术仍存在挑战。因此，开发低成本、高效且稳定性好的电催化剂是实现这一技术的先决条件。在本文中，我们采用水热-碱刻蚀-磷化的三步方法，制备了一种富含阳离子缺陷的双金属磷化物Ni₂P/CoP₃催化剂（简称Ni₂P/CoP₃-Zn^vac），并将其应用于肼氧化和尿素氧化。该催化剂由贫磷的Ni₂P和富磷的CoP₃两种不同性质的磷化物组成。CoP₃中富集的磷含有大量的负电荷，有利于吸附带正电荷的中间物种；而Ni₂P中磷含量较少，金属含量高，具有良好的导电性，可以确保快速的反应动力学。通过物理表征和电化学测试，证实了Ni₂P/CoP₃的成功合成和其独特的电子结构。电子顺磁测试（EPR）证明了阳离子空位的存在，大量的阳离子空位缺陷有助于增加活性位点的数量，从而提升催化性能。因此，该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面表现出色。仅需-47 mV （HzOR）和1.311 V （UOR）的电位即可产生10 mA·cm^-2的电流密度。Tafel斜率分别为54.3 mV·dec^-1（HzOR）和37.24 mV·dec^-1（UOR）。Ni₂P/CoP₃-Zn^vac在HzOR和UOR方面的性能远优于单独的Ni₂P和CoP₃，也优于未经碱刻蚀的镍钴磷化物。基于以上的测试结果，我们将Ni₂P/CoP₃-Zn^vac催化剂应用于直接肼燃料电池（DHzFC）和直接尿素-双氧水燃料电池（DUHPFC）的阳极，测试表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分别为229.01和16.22 mW·cm^-2。更为重要的是，DHzFC和DUHPFC能够稳定工作24 h，性能几乎不衰退。此外，Ni₂P/CoP₃-Zn^vac材料还可应用于自制的锌-肼燃料电池，并展示出良好的实际应用潜力。综上所述，本研究通过一系列方法制备了Ni₂P/CoP₃-Zn^vac催化剂，该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面具有优异性能。这项工作为设计高效且稳定性好的肼氧化和尿素氧化电催化剂提供了新的思路。

锂金属电池的循环稳定性和倍率能力受制于多个因素，如阳极/阴极电解液界面的品质和电解液溶剂化特性。在该工作中，我们提出了阴离子受体电解液添加剂策略，通过六氟苯添加剂对Li⁺溶剂化结构进行调控，实现了PF₆^-的稳定性并提高了电解液的导电性，优化了阳极/阴极电解液界面中间相的组分/结构特征，有效抑制了锂枝晶的生长和提升了阴极表面的Li⁺传输，Li||Li对称电池在1 mA·cm^-2的电流密度下实现超过400 h的稳定循环，并且Li||NCM811电池在200 mA·g^-1的电流密度下经过100次循环后的容量保持率达到75%。

可逆锌-空气电池因其高功率密度和环境友好性而得到了广泛研究。然而，氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学限制了其实际应用。迄今为止，二氧化铱和二氧化钌被认为是氧还原反应的最佳电催化剂，同时铂碳被认为是最有效的氧还原反应的电催化剂。然而，由于Pt、Ir和Ru的天然丰度低、成本高的原因，它们在ZABs中的实际应用严格受限。因此，探索低成本和高性能的双功能催化剂对促进可充电锌-空气电池的发展至关重要。具有高导电性、低氧还原反应能垒的过渡金属合金可作为有潜力的氧还原电催化剂。然而，为提高过渡金属合金催化剂的双功能催化活性，可构筑过渡金属合金@过渡金属氮化物的核壳结构。在此，我们设计了一种氮掺杂碳纳米管包覆Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN核壳结构(Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN/NCNT)的双功能电催化剂，其具有高效的双功能催化活性。核壳结构可以为ORR/OER产生更多的活性点。Fe_0.64Ni_0.36核具有高导电性，有助于电荷转移。Fe₃NiN壳有助于提升催化剂的OER性能。氮掺杂碳纳米管不仅能够有效增强传质效应和内部电荷传递，还可以提升其电化学活性表面积。此外，具有高抗腐蚀性能的Fe₃NiN外壳可以有效地保护Fe_0.64Ni_0.36内核，从而提高了电化学过程中催化剂的稳定性。氮掺杂碳纳米管对Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN核壳结构也具有一定的保护作用，因此Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN/NCNT表现出优异的稳定性。Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN/NCNT催化剂表现出优异的双功能氧电催化性能，ORR的半波电位为0.88 V，在10 mA∙cm^-2时的OER过电位为380 mV，以及高电化学稳定性(8 h后电流密度剩余92.8%)。此外，与基于Pt/C + IrO₂ (155 mW∙cm^-2)和Fe_0.64Ni_0.36/NCNT (89 mW∙cm^-2)的锌-空气电池相比，基于Fe_0.64Ni_0.36@Fe₃NiN/NCNT的锌-空气电池展现出更高的功率密度(214 mW∙cm^-2)，提供781 mAh∙g^-1的高容量，并展现出了超长的循环稳定性(循环寿命超过1100 h)。我们相信这项工作将对于新型催化剂设计有所启发，从而实现高度稳定和高效的锌-空气电池。

GABA_A受体主要介导哺乳动物中枢神经系统的抑制性信号传递，是镇静催眠药的关键靶点。在寻找具有新母核的镇静催眠药的过程中，计算机辅助药物设计(CADD)方法显示出巨大的优势。在这项研究中，首先，我们通过机器学习模型、分子对接模型和分子力学广义玻恩比表面积(MMGBSA)方法筛选了来自于商业数据库中的41112种化合物。经过筛选，我们得到了16个化合物，然后我们通过全细胞膜片钳电生理学实验验证了4个结构新颖的化合物确实为有效的GABA_A受体正性变构调节剂。其中，化合物GPR120在细胞水平和动物水平都得到了实验验证。在重组表达α1β2γ2型受体的皮层神经元中，在10和50 µmol∙L⁻¹浓度下，GPR120可将GABA EC_3-10电流分别增强71.5%和163.8%。通过全分解贡献分析和点突变实验，我们发现GPR120与GABA_A受体结合的关键位点是H102，与阳性药物地西泮相似。为了进一步验证GPR120在动物水平上的功能，我们进行了运动活动测试和翻正反射消失(LORR)实验。GPR120对小鼠的运动活动有抑制作用，6 h后可恢复，说明GPR120是一种中度镇静剂。在戊巴比妥钠(PB)诱导的翻正反射消失实验中，与生理盐水组相比，GPR120 (20 mg∙kg⁻¹)可显著缩短开始LORR的时间并延长LORR的持续时间。综上所述，通过联用多种虚拟筛选方法，我们发现了GPR120是一种具有新型母核的中度强度镇静剂。

析氧反应(OER)催化剂在催化反应过程中不可避免地会发生表面重构，这一过程使得设计、构筑高性能和高稳定性的OER电催化剂充满挑战。在此，我们采用双金属浸出诱导表面重构的策略，构建了高活性和高稳定性的水氧化电催化剂。在该策略中，通过水热、离子交换和后续的退火工艺处理，将由α-CoMoO₄、K₂Co₂(MoO₄)₃、Co₃O₄和CoFe₂O₄四种氧化物晶相组成的材料阵列转换为OER预催化剂。原位电化学拉曼光谱和非原位X射线衍射(XRD)分析表明，其中的不稳定成分K₂Co₂(MoO₄)₃的快速溶解引发了Mo和K的适度浸出，从而在低电压下加速了表面富集的α-Co(OH)₂向CoOOH活性相的转化。此外，CoFe₂O₄相耦合重构产生新相CoO与无定形层CoOOH，从而形成了CoFe₂O₄@CoO@CoOOH紧密的多相结构，起到了“纳米栅栏”的作用，可有效防止催化剂的过度重构，从而赋予重构后的催化剂优异的催化活性和稳定性。本工作为设计高电流密度下具有优异活性和稳定性的OER催化剂提供了新的思路。

吩噻嗪及其衍生物材料是一类重要的多环芳烃材料，在光电子领域有着广泛的应用。其中，基于苯并噻嗪材料的研究相对较少。在本文中，我们分别在吩噻嗪的1, 2-、2, 3-和3, 4-位引入苯基，制备了三种同分异构的双苯并吩噻嗪化合物D-PTZa、D-PTZb和D-PTZc，研究了它们的构效关系，并与双吩噻嗪化合物(D-PTZ)进行了对比。研究发现，D-PTZb和D-PTZc的HOMO和LUMO分布与D-PTZ的类似；对于D-PTZa，其1, 2-位引入的苯基与中间的苯环空间张力较大，造成空间结构极度扭曲，性质比较特殊。并苯的引入可以有效增加分子的共轭长度，使得最大吸收波长发生红移；在2, 3-位引入苯基可以有效地稳定HOMO能级，使基于π → π*跃迁的能隙稍有增大，呈现蓝光发射，溶液的荧光量子产率为1.7%；而在3, 4-位引入苯基使LUMO分布更加趋向于线型，从而使LUMO更加稳定，使基于π → π*跃迁的能隙降低，其最大发射峰位于520 nm处，呈现黄绿光发射，溶液荧光量子产率为13%。此外并入苯环之后，空间张力增大，化合物的分解温度降低。我们的分子设计和结构–性质关系的研究可以为设计新的吩噻嗪材料提供基础指导。

二氧化碳是无毒、储量丰富、廉价易得的可再生能源，以二氧化碳作为碳源，将其催化转化为高附加值的化学品比如羧酸化合物，对实现碳循环可持续利用具有重要的意义。由于二氧化碳的热力学稳定性和动力学惰性，传统的二氧化碳参与的羧化反应通常需要苛刻的反应条件。与经典的有机合成方法相比，有机电化学合成利用电能驱动反应，不需要额外的化学氧化剂或还原剂，是更安全、可持续和环保经济的有机合成方法。其中，碳卤键或碳杂键与二氧化碳的电化学还原羧化反应可高效获得高附加值羧酸化合物。磷酸酯作为一种良好的离去基团广泛应用于众多有机合成反应。本文发展了在牺牲阳极及非牺牲阳极两种体系中磷酸苄酯和亚磷酸苄酯衍生物与二氧化碳的电化学羧化反应高效合成重要的芳基乙酸类化合物。该反应表现出优异的官能团耐受性，高效且容易放大，为布洛芬、非诺洛芬等芳基乙酸类药物分子提供了一种高效经济绿色的合成方法。通过循环伏安实验和多组对照实验证实磷酸苄酯和亚磷酸苄酯底物在阴极还原生成的苄基自由基和碳负离子是反应关键中间体，同时也不能排除二氧化碳在阴极还原生成CO₂^•−的可能性。

高效、经济和环保是电化学水分解制氢电催化剂的关键要素。二维(2D) MXene材料因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。虽然有许多不同种类的MXene材料，但只有少数具有本征析氢反应(HER)催化活性。然而，MXene材料具有很多优点，如较大的比表面积、高电导率和丰富的表面官能团，因此可以作为与其他物质复合的理想平台。本研究首先通过密度泛函理论(DFT)预测了CoP与Ti₃C₂T_x MXene (其中T_x =―F和―OH官能团)具有低的氢吸附自由能(ΔG_H*)。接着，我们合成了CoP-Ti₃C₂T_x MXene纳米复合材料，并在0.5 mol∙L⁻¹ H₂SO₄中测试了其电催化HER性能。该材料在电流密度为10 mA∙cm⁻²时表现出了低的过电位(135 mV)和Tafel斜率为48 mV∙dec⁻¹。理论计算表明，CoP-Ti₃C₂T_x MXene纳米复合材料的优异电催化性能源于Ti₃C₂T_x的高金属导电性、良好的界面电荷转移、快速的氢吸附/解吸过程以及优化的电子结构。

作为一种清洁的太阳能转换技术，半导体光催化为应对世界能源危机和环境污染治理提供了重要技术途径。而在不同类型的光催化剂中，铋基材料凭借其特有的晶体结构、可调的能带宽度、多样的化学组成，以及在光催化领域所具有的广泛前景而备受关注。尽管如此，当前关于铋基光催化剂的开发还不够完善，仍需要大量研究和讨论。为了提高铋基材料的催化性能，并克服目前低光利用效率、选择性差和成本高的挑战，对其结构、合成和结构调控方法的全面理解必不可少。因此本文系统论述了在太阳能应用领域，铋基光催化剂的合理设计与最新进展。这篇文章首先概述了多种铋基光催化剂的近期科研动态，包括层状铋化合物、铋元素、BiVO₄、Bi₂S₂和Bi₂O₃等材料。其次，归纳了铋基光催化剂的主要合成方案，并介绍了提高催化活性的结构调控方法。接着，强调了铋基材料在CO₂还原、光解水、N₂固定、NO_X去除、H₂O₂生产以及选择性有机反应等多种领域潜力巨大。此外，文章还深入探讨了用于铋基光催化剂的先进原位分析手段。最后，本综述明确了现存的发展障碍，并预测了铋基光催化剂的未来发展前景。本综述有望为深入理解和合理设计高性能铋基材料提供全面指导，推动环境与能源领域的创新应用，助力实现双碳目标和可持续发展。

Bi₂Te₃钾离子电池负极存在结构不稳定性和电化学反应动力学缓慢问题。本研究在手风琴状MXene基底上生长棒状Bi₂Te₃，随后利用P掺杂制备了高性能P-Bi₂Te₃/MXene超结构。这种新型负极具有丰富的Te空位和良好的自适应特性，展现出优异的循环稳定性(在0.2 A∙g^-1电流密度下200次循环后可逆容量为323.1 mAh∙g^-1)和出色的倍率能力(20 A∙g^-1时可逆容量为67.1 mAh∙g^-1)。动力学分析和非原位表征表明，该超结构具有优异的赝电容特性、出色的K⁺离子扩散能力以及可逆的嵌入反应和转化反应机理。

在CO₂加氢领域，MoS₂催化剂表现出独特的潜力。然而MoS₂的边缘S空位对CH₄的生成更有利，这限制了目标产物甲醇的选择性。本工作中，我们发现，通过掺杂K助剂可以显著提高MoS₂催化CO₂选择性加氢制甲醇的性能，而未修饰的MoS₂主要产生CH₄。通过一系列的表征研究，我们发现，K原子更倾向于稳定在MoS₂的边缘位点上，并向MoS₂转移电子，从而增强了MoS₂边缘位点的碱性。这有助于CO₂的吸附活化，并以较低的能垒解离为CO。此外，K助剂还有助于调控CO中间体定向转化为甲醇而非CH₄。这一发现拓展了MoS₂材料在CO₂合成甲醇中的应用。通过掺杂K助剂，我们能够更高效地利用MoS₂催化CO₂转化为甲醇，对于减缓气候变化和开发清洁能源具有重要意义。

水系钠离子电池电容器具有成本低、功率大、安全性好等优点，是下一代大规模储能系统的理想选择之一。本文采用Na_0.44MnO₂正极、活性炭(AC)负极、6 mol∙L^-1 NaOH电解液和廉价的不锈钢集流体构建了可充电碱性钠离子电池电容器。由于Na_0.44MnO₂正极在碱性电解液中具有较高的过充耐受性，通过首次充电时的原位过充预活化过程可以解决半钠化Na_0.44MnO₂正极和AC负极初始库伦效率低的缺点。因此，AC||Na_0.44MnO₂可充电碱性钠离子电池电容器具有优异的电化学性能，在功率密度为85 W∙kg^-1时，能量密度达26.6 Wh∙kg^-1，循环10000次后容量保持率为89%。同时，在50 ℃的高温和-20 ℃的低温也具有良好的电化学性能。这些结果表明AC||Na_0.44MnO₂可充电碱性钠离子电池电容器具备应用于大规模储能的潜力。

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C₃N₄存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷，产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物，成功实现硫物种对g-C₃N₄氮位点的原位取代，开发出一种高效的硫掺杂g-C₃N₄ (S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(~0.26 eV)，揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明，S-g-CN具有超薄的纳米片状结构，其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明，S掺杂不仅可显著增大g-C₃N₄比表面积，而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性，S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol·g^-1·h^-1，是原始g-C₃N₄的28倍，超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C₃N₄光催化剂。而且，S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂，还将为高性能g-C₃N₄基催化剂的设计提供有益借鉴。

钼基MXenes在电化学生物分子传感、电催化和能源储存等领域具有重要应用潜力。然而，制备钼基MXenes的传统方法是使用强腐蚀性HF溶液刻蚀Mo基MAX相(三元层状碳化物)制得，实验危险性高且制备周期长。本文提出通过路易斯酸熔盐法选择性刻蚀Mo₂Ga₂C前驱体制备Mo₂CT_x MXene，降低危险性并大幅提升制备效率，并研究了刻蚀温度和保温时间对Mo₂CT_x MXene物相和微观结构的影响。研究表明，使用HF无法完全刻蚀Mo₂Ga₂C前驱体制得高纯度Mo₂CT_x MXene，而熔融盐法在600 °C下仅需30 min即实现完全刻蚀。此外，熔融盐法制备的Mo₂CT_x MXene在碱性电解液中具有优异的电催化析氢(HER)电催化活能，并具有长期稳定性，在10 mA∙cm⁻²的电流密度下有着较低的过电位和Tafel斜率，分别为114 mV和124 mV∙dec⁻¹。

全固态薄膜锂离子电池具有易微型化与集成化等优点，因此，非常适合为微系统供电。负极对全固态薄膜锂离子电池的性能有重要影响。现有电池通常采用金属锂作为负极，然而其枝晶生长问题及低的热稳定性限制了相应电池在工业、军事等高温、高安全场合应用。为此，本文系统研究了LiNbO₃薄膜的电化学性能，结果表明：LiNbO₃薄膜呈现高比容量(410.2 mAh∙g^-1)、高倍率(30C时比容量80.9 mAh∙g^-1)和长循环性能(2000圈循环后的容量保持率为100%)，以及高的室温离子电导率(4.5×10^-8 S∙cm^-1)。在此基础上，基于LiNbO₃薄膜构建出全固态薄膜锂离子电池Pt|NCM523|LiPON|LiNbO₃|Pt，其展现出较高的面容量(16.3 μAh∙cm^-2)、良好的倍率(30 μA∙cm^-2下比容量1.9 μAh∙cm^-2)及长循环稳定性(300圈循环后的容量保持率为86.4%)。此外，该电池表现出优秀的高温性能，连续在100℃下工作近200 h的容量保持率高达95.6%。研究表明：LiPON|LiNbO₃界面不论在充放电循环还是高温下均非常稳定，这有助与提升全电池综合性能。

锂离子电池因其高能量密度、长循环寿命、优异的倍率性能和热稳定性而备受青睐，成为从便携式电子产品到电动汽车等实际应用中的最佳电源。在这种背景下，同轴静电纺丝技术因可制造适用于锂离子电池的独特纳米纤维材料而备受关注。尤其纤维材料具有高比表面积、高孔隙率、较大的长径比和易表面改性的优点，近年来在锂离子电池领域被广泛研究。这篇综述全面总结了同轴静电纺丝的基本原理、正极、负极和隔膜等锂离子电池关键材料的制备、实际应用和最新进展，并讨论了同轴静电纺纤维材料的纳米/微米结构决定其电化学性能的规律。此外，该综述分析了同轴静电纺丝未来的发展方向，强调了未来拓展同轴静电纺丝技术在锂离子电池领域的应用所面临的挑战。

固体氧化物电解池（SOEC）中阳极析氧反应动力学较为迟缓，限制了SOEC器件电催化转化能力，因此针对阳极材料的改性研究对于进一步提升SOEC电化学性能十分关键。高熵钙钛矿（HEP）在许多反应中表现出良好的催化活性，但在SOEC中的应用鲜有研究。本文通过在双钙钛矿的A位或A'位分别掺杂不同的稀土金属、碱土金属或碱金属离子，合成了（Pr_0.2La_0.2Sm_0.2Nd_0.2Gd_0.2） BaCo₂O_6-δ（A-HEP）和Pr （Ba_0.2Sr_0.2Ca_0.2Na_0.2K_0.2） Co₂O_6-δ（A'-HEP）两种高熵钙钛矿材料。由于掺杂离子平均半径和氧化态的差异，A-HEP保持四方双钙钛矿相结构而A'-HEP则转变为正交单钙钛矿相。物理化学表征结果表明，A-HEP中Co平均价态更高，Co 2p-O 1s杂化更强，从而增加了电子转移路径并降低了转移能垒。同时，A-HEP中表面氧空位浓度更高，可为阳极析氧反应提供更多的活性位点。因此，在具有A-HEP阳极的SOEC中，与氧输运、电子传输和表界面反应过程相关的阳极极化电阻显著降低，并在800℃下实现最高1.76 A·cm^-2的电流密度和200 h的稳定性。本工作为高熵钙钛矿材料在SOEC阳极中的应用提供了新的策略。

随着化石能源的使用日益增加，大气中CO₂的浓度不断上升，给环境带来了挑战。通过催化将CO₂转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会，并为燃料合成开辟了一条新的途径，最终有助于减少CO₂排放并实现碳中和。在众多的方法中，利用可再生清洁能源进行CO₂电还原反应(CO₂RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下，咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO₂RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO₂有很强的亲和力，并且在CO₂RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO₂，有效地抑制析氢副反应(HER)，并提高CO₂RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO₂分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO₂RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中，Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂，可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性，从而促进CO₂RR。值得注意的是，Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO₂RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO₂相互作用的活性形式之一，表现出优异的CO₂RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中，可以稳定金属纳米颗粒，提高捕获CO₂的能力，从而提高CO₂RR活性。总之，在CO₂RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO₂转化，实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

梯形共轭聚合物(CLPs)因其独特的光电性质而受到广泛关注。绝大多数CLPs是通过溶液方法合成的，但近年来，在超高真空环境中进行的表面原位合成策略逐渐崭露头角，成为CPL合成的新方法。表面原位合成方法能够克服传统溶液合成的限制，如随着聚合度增加而受限的溶解度和结构稳定性，从而实现复杂共轭结构的精确合成。Azulene衍生物是在表面合成非苯型CLPs的有吸引力的前体。与传统的只含六元环的CLPs相比，使用烷基取代的azulene作为前体分子，有望获得具有复杂骨架结构的CLPs，从而调控其电子性质，但目前很少有人探索这种策略。本文报道了3,3'-二溴-2,2’-二甲基-1,1’-联薁(DBMA)在Au(111)表面上的热化学反应。在室温的Au(111)衬底上，我们发现沉积的分子在重构表面的fcc (面心立方堆积)区域形成无定型的聚集体，并在100 ℃以下保持形貌不变。当退火温度高于150 ℃后，DBMA发生脱溴反应并与金原子络合形成具有复杂空间立体结构的2,2’-二甲基-1,1’-联薁有机金属聚合物，并展现出迥异的图像特征。随后在更高温度下退火，有机金属聚合物脱去金属原子并经历碳碳偶联反应。该过程伴随着甲基与相邻薁单元之间的分子内环化反应，形成了含有benzo[a]azulene单元的梯形共轭聚合物。有趣的是，我们发现当一侧甲基参与反应并在聚合物中形成六元环时，会显著地弯折聚合物链，使得另一侧甲基与薁单元之间的距离增加，并抑制预期的环化过程。我们通过键分辨扫描探针显微镜对反应过程中的相关结构进行了研究，发现反应结果与反应中间结构的应力关联紧密。我们的结果表明，烷基取代的azulene前体可应用于非苯型碳纳米结构的表面合成，并有望实现扩展的非苯型二维碳纳米结构。

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb₂O₆纳米片上原位生长C₃N₅纳米棒，设计一种具有强内建电场（IEF）和偶极场（DF）的新型2D/1D SnNb₂O₆/富氮C₃N₅ S型异质结。通过构筑S型异质结，在界面处产生IEF，促进电荷从SnNb₂O₆向C₃N₅的定向迁移。与此同时，C₃N₅中的DF提供一种驱动力，将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结实现了快速的定向电子转移，从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol·g^-1·h^-1 （反应过程中持续释放H₂气泡），分别是SnNb₂O₆和C₃N₅的38.8和10.7倍。此外，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr（Ⅵ）方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振（EPR）、时间分辨光致发光光谱（TPRL）和密度泛函理论（DFT）计算，本文系统探讨了SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展，传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战，许多高比能电池被提出和研发。其中，锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注，但其可逆性较差问题严重限制了锂氧电池的进一步发展。在锂氧电池中，电解液是一个重要的组成部分，其组分和配比对电池的放电容量、倍率性能和负极稳定性等方面具有至关重要的影响。本文以电解液的组分为线索，对锂氧电池有机电解液的发展历程以及最新研究成果进行了梳理和总结。同时，对于降低过电势和抑制电解液分解的展望，也为锂氧电池的未来发展指明了方向。

为了提高碳材料作为锂离子电池负极材料的比容量，将氮掺杂的碳纤维与高容量的Sn进行复合。通过静电纺丝及低温碳化制备了均匀镶嵌Sn纳米颗粒的氮掺杂碳纳米纤维(C-Sn)复合膜。该复合膜直接用作自支撑锂离子电池负极时表现出较好的电化学性能，Sn的引入显著提高了碳纳米纤维膜的电化学性能。碳均匀包覆Sn后形成的纤维结构可以促进离子电子的传导，并能有效缓冲Sn纳米粒子在循环过程中的体积变化，从而有效抑制粉化与团聚。Sn含量约为25.6%的C-Sn-2电极具有最高的比容量和更优异的倍率性能。电化学测试结果表明，在2 A·g^-1的电流密度下，充放电循环1000圈后充电(放电)比容量为412.7 (413.5) mAh·g^-1。密度泛函理论(DFT)计算结果表明，N掺杂非晶碳与锂具有良好的亲和性，有利于将合金化反应之后形成的Sn_xLi_y合金锚定在碳表面，进而缓解了充放电过程中的Sn的体积变化。本文为高性能储锂材料的设计提供了一种切实可行的策略。

金纳米棒在光学、电学、信息学和生物医学等领域具有广泛的应用。然而，一些具有特殊要求的金纳米棒还不能通过常规的方法制备。在本研究中，我们创新地将十二醇(LA)分子引入到传统种子生长方法中，成功实现了具有固定宽度的不同长径比(AR)金纳米棒(FW-Au NR)的按需制备。此外，通过合理地选择相应的反应条件(如氯金酸和硝酸银的浓度)，可以在130–38.4，109–26.4和16–46 nm范围之间分别调节FW²³-Au NRs，FW¹⁴-Au NRs和FW^6.5-Au NRs (右上角的标注数字表示金纳米棒的宽度)的长度。即，可在一个较大的长度范围内调节具有固定宽度的金纳米棒的长径比。并且，在合适浓度的十二醇，0.24–0.30 mmol·L^-1范围内调节硝酸银浓度，可以使这些金纳米棒的宽度固定在6.5–23 nm之间。另外，实现FW-Au NRs制备的关键是银离子和十二醇分子对分布在金种子晶面上的CTA-Br-Ag⁺化合物的密度的协同影响。

卤化物钙钛矿在热电应用中表现出了巨大的潜力。准确了解卤化物钙钛矿的热电传输性质对于进一步提高热电设备的应用效率至关重要。本研究采用了Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)和修正的Becke Johnson (mBJ)交换关联泛函探究了卤化物双钙钛矿Rb₂SnI₆、Rb₂PdI₆和Cs₂PtI₆的弹性和热电性质。通过对这些材料的力学稳定性、有效质量、塞贝克系数、功率因子和热电品质因数的研究，我们发现，这三种化合物都是力学稳定的，并且具有可塑性。这些化合物是窄带隙半导体，具有简并的带边结构，结合低的载流子有效质量使得它们具有热电应用潜力。Cs₂PtI₆在空穴掺杂在500 K温度下可以达到0.76 mV·K⁻¹的高塞贝克系数。由于高塞贝克系数和最大功率因子，Rb₂SnI₆、Rb₂PdI₆和Cs₂PtI₆在p型掺杂下具有高的热电品质因数，分别为0.91、0.96和0.98。总体而言，我们的研究为卤化物钙钛矿的热电性能提供了新的见解，为这些化合物的实验合成提供了有价值的参考。

一锅同时获得单个金属原子掺杂的纳米团簇与母体团簇富有挑战性。这样的合成可排除微量杂质的影响，使得掺杂和未掺杂纳米团簇的性质对比更加合理可靠。在此，我们首次实现了这种合成，得到了长期追寻的纳米团簇Au₂₃(S-Adm)₁₆和其单镉掺杂的Au₂₂Cd₁(S-Adm)₁₆纳米团簇，并通过单晶X射线晶体学解析了其结构。令人惊讶的是，与以前的报道结果相反，Au₂₃(S-Adm)₁₆比Au₂₂Cd₁(S-Adm)₁₆更稳定。另一方面，由于掺入镉原子后，内核Au―Au键长度增加，光激发电子转移阻力增加，导致Au₂₂Cd₁(S-Adm)₁₆吸收和发射强度明显下降。因而，不仅团簇的稳定性，而且团簇的吸收和发射强度也与内核Au―Au键的长度关联。这项工作表明了两种团簇结构上的微小差异就可导致光学、热稳定性等方面的显著区别，也为研究金属纳米团簇的构效关系提供了良好的借鉴。

CuBi₂O₄作为最有前景的光阴极材料之一，其理论光电流密度可达20 mA∙cm^-2。然而，在实际光电化学反应中，由于光生载流子复合严重，实际的光电流密度相较于理论值仍然存在显著差异。一般而言，光电化学性能在很大程度上依赖于光生载流子的高效分离和传输，以及快速的反应动力学。本文中，我们提出了一种多金属氧酸盐(多酸)修饰的CuBi₂O₄/Mg-CuBi₂O₄同质结光阴极。系统考虑了光阴极体相和界面的载流子传输：首先，通过CuBi₂O₄/Mg-CuBi₂O₄同质结中所构造的内建电场实现光生电子和空穴的定向转移；另外，多酸助催化剂Ag₆[P₂W₁₈O₆₂](AgP₂W₁₈)在反应过程中可被还原，进而可被用作质子存储载体，可在抑制载流子复合的同时促进界面光电化学反应。这种协同作用可在促进体相-界面载流子传输的同时解决界面缓慢反应动力学这一瓶颈。结果表明，本文所提出的光阴极实现了出色的光电化学性能，在0.3 V vs. RHE时，光电流密度达-0.64 mA∙cm^-2；而在使用H₂O₂电子牺牲剂后，相同电位下的光电流密度进一步提升到-3 mA∙cm^-2。本文所提出的光阴极与已有研究工作中报道的最佳结果相比，具有相当的光电化学活性，证明了其在实际应用中的巨大潜力。

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而，普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定，在酸性电解质中容易被腐蚀。因此，在目前的研究中，设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此，我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn₁O)，它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后，由于局部晶体结构的改变，产生了大量的缺陷。此外，随着锰含量的增加，可以观察到Co 2p光谱的红移，这表明Co的总价逐渐增加，形成了更稳定的Co―O键。此外，当Mn与Co的比例达到1(CoMn₁O)时，目标催化剂表现出良好的OER活性，在10和50 mA·cm^-2时，过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明，CoMn₁O比不含锰的Co₃O₄(CoMn₀O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O，从而形成更稳定的Co―O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化，并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn₁O和CoMn₀O的电子结构。与CoMn₀O相比，CoMn₁O中Co 3d的d带中心(ε_d)向费米能级(E_F)移动。这表明CoMn₁O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。

采用有机法和水热法合成了Cu-石墨炔和CoNiWO₄并构建Cu-石墨炔/CoNiWO₄ S型异质结。在保留催化剂强氧化还原能力的同时，通过内建电场和能带弯曲的协同作用促进了光生载流子的高效分离和转移。Cu-石墨炔的引入有效提高了复合催化剂的光吸收能力和导电性，抑制了光生载流子的复合。同时，Cu-石墨炔独特的二维平面网络结构提供了丰富的活性位点，从而促进了光催化反应的进行。密度泛函理论（DFT）计算表明，Cu的表面等离子体共振效应产生的热电子转移到石墨炔上，促进氢气的析出。本研究为Cu-石墨炔和镍钴基催化剂在光催化制氢领域提供了新的参考。

二氧化碳(CO₂)是大气中主要的温室气体，同时也是一种丰富、无毒和可再生的碳一资源。因此，将CO₂转化为有价值的化学品对实现可持续发展具有重要意义。然而，由于CO₂的热力学稳定性和动力学惰性，其活化转化非常具有挑战性。氨基甲酸酯是一类具有生物活性的重要化合物，广泛存在于天然产物、农用化学品和医药相关分子中，同时也是重要的有机合成中间体。近年来，利用CO₂作为光气的替代品用于合成氨基甲酸酯吸引了广泛的关注。本文主要综述了CO₂和胺在不同的催化体系下合成氨基甲酸酯的最新研究进展，主要分为无过渡金属催化、过渡金属催化、电催化、光催化四种反应体系来归纳总结，并对CO₂转化为氨基甲酸酯的未来研究方向进行了展望。

胆甾相液晶微球是空间结构高度对称的三维光子晶体，能够全方位地选择性反射特定波长的圆偏振光，具有无角度依赖性的光子禁带，作为一种新兴的光学材料在全向激光器、反射式显示和微传感器等领域展现出广阔的应用前景。近年来，毛细管微流控技术的蓬勃发展为连续、可控、高通量地制备结构复杂且分子规则取向的单分散胆甾相液晶微球提供了强有力的支持。本综述重点关注利用毛细管微流控技术制备胆甾相液晶微球的相关研究工作，首先分析了毛细管微流控装置在设计微球结构中的决定性作用，阐明了溶液体系的选择与液晶分子取向间的关系以及边界效应对微球尺寸的影响；随后，从胆甾相液晶微球的光学特性切入，介绍了利用温度、溶剂和光等外界刺激调控螺旋结构自组装的原理和策略以及微球之间独有的“光子交叉通讯”现象；最后，总结了现阶段胆甾相液晶微球的潜在应用方向并讨论了该材料体系未来面临的挑战。

近中性锌-空气电池具有对锌负极良好的沉积/剥离相容性和对空气中二氧化碳的化学稳定性，在长循环方面展现出极高的应用前景。然而，液态电解质固有的水分挥发问题和可穿戴设备所需的柔性等需求，限制了这一体系的实际应用。本研究复合了具有高离子电导率和机械强度的聚丙烯酰胺聚合物骨架、具有丰富硅羟基的保水添加剂气相SiO₂和对二氧化碳稳定的近中性电解液，制备了气相SiO₂复合水凝胶聚合物电解质(SiO₂-HPE)。所合成的SiO₂-HPE聚合程度高，表面孔道丰富且元素分布均匀。SiO₂表面丰富的硅羟基通过改变HPE中的氢键网络，加强了对水分子的束缚，SiO₂-HPE因此展现出了良好的保水性、优异的机械性能和较高的离子电导率，是一种理想的柔性锌-空气电池电解质。基于SiO₂-HPE组装的近中性锌-空气电池，在相对湿度为30%的条件下，循环寿命可达200 h。此外，基于SiO₂-HPE的柔性近中性锌-空气电池器件在弯曲和剪切等特殊条件下都展现出优异的性能，并且可作为电源为不同的用电器供电，是一种极具潜力的下一代电化学储能器件。

金属有机骨架(MOFs)作为一种高效的电催化剂，在光电化学中具有广阔的应用前景。在此，我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂(OEC)与半导体相结合的策略，以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO₄光阳极在AM 1.5G照明下，1.23 V (vs. RHE)下表现出4.5 mA·cm^-2的光电流密度，实现了卓越的长期光稳定性。值得注意的是，随着MOF在长期水氧化反应中的重建，BiVO₄表面形成了更稳定的金属氢氧化物，光电极的光电流密度进一步提高到5 mA·cm^-2。根据密度泛函理论计算，光电化学(PEC)性能的提高可归因于Co和Fe之间的耦合效应，降低了自由能垒并加速了反应动力学。本工作的重点是在长期水氧化过程中，将CoFe MOF催化剂重新构建为双金属氢氧化物。本文通过设计MOFs催化剂和构筑高效稳定的光阳极，开发了一种有效且可行的PEC水分解的途径。

尿素电解对于发展可持续、清洁的能源转化技术，以应对全球能源短缺和环境问题的挑战具有重要意义。因此，设计有效的尿素氧化电催化剂，深入了解中心金属离子的电子环境，对实现高性能的尿素基能量转换技术具有重要意义。在本文中，我们成功合成了分层结构的Ni₂P纳米片@纳米棒，简称P-Ni₂P HNNs，作为能够提高尿素氧化反应效率的高效电催化剂。这一催化剂的设计采用了水解共沉淀-氧化工艺和磷取代法。X射线吸收精细结构谱分析表明，P-Ni₂P HNNs具有较高的尿素氧化电化学活性，其中Niⁿ⁺金属的电子结构能够增强Ni―O―O键的耦合，从而提高了尿素氧化反应的动力学性能。由于Niⁿ⁺金属活性中心以及结构的巧妙设计，P-Ni₂P HNNs表现出卓越的尿素氧化反应活性和稳定性。在10 mA∙cm⁻²时，其过电位低至132 mV，Tafel斜率为33.7 mV∙dec⁻¹，同时在10 mA∙cm⁻²时的稳定性可达6 h。此外，采用P-Ni₂P HNNs-2/NF作为阳极组装成尿素电解电池。该装置在10 mA∙cm⁻²时获得1.411 V的低电位，在1.595 V时可达100 mA∙cm⁻²的高电流密度。本研究提供了一种有效可行的方法，用于设计高效的镍基磷化催化剂，有望推动磷化物在各种能源相关应用方面的进一步研究。

探索高效水分解光催化剂具有获得氢能源的巨大潜力。调控异质结界面可以有效地促进电荷载流子的分离和太阳能的利用，从而提高光催化活性。本工作使用了一种机械混合辅助自组装方法来构建NiPS₃(NPS)纳米片(NSs)/C₃N₅ (CN) NSs (NPS/CN)异质结，即在二维(2D) CN NSs表面紧密沉积2D NPS NSs以形成2D/2D异质结构。在可见光下，通过在去离子水和海水中分解水生成氢气来评价样品的光催化性能。与CN NSs和NPS NSs相比，NPS/CN复合材料显示出较高的光催化产氢(PHE)活性，这是由于光捕获能力增加和异质结形成的协同作用所致。然而，过量的NPS NSs沉积在CN NSs表面会降低NPS/CN中CN NSs组分的光吸收，从而降低NPS/CN复合材料的PHE活性。这表明，NPS/CN复合材料要获得良好的光催化活性，需要两个组分之间适当的质量比。优化后的光催化剂(3-NPS/CN)具有良好的结构稳定性，在可见光下PHE效率最高，为47.71 μmol·h^-1，是CN NSs的2385.50倍。此外，3-NPS/CN在海水中也表现出良好的PHE活性，反应速率为8.99 μmol·h^-1。采用光电化学、稳态光致发光(PL)、时间分辨光致发光(TR-PL)、稳态表面光电压(SPV)和时间分辨表面光电压(TPV)技术研究了不同光催化剂上的电荷分离和迁移。根据表征结果提出了一种可能的PHE机理。在NPS/CN光催化剂中，由于CN NSs和NPS NSs之间的电位差和强的界面电子耦合，光生电子从CN NSs的导带迅速迁移到NPS NSs的导带。然后，聚积在NPS NSs组份导带上的光生电子可以有效地还原质子生成氢气分子。同时，在三乙醇胺(TEOA)分子存在下，CN NSs和NPS NSs的价带上的光生空穴被消耗。本研究提供了一种简单的2D/2D异质结构光催化剂制备方法，该方法对于构建高效二维异质结光催化剂在能源领域中的应用具有重要价值。

电池内部不可控的枝晶生长问题严重地影响着电池的循环性能和安全性能，这对于锂金属电池的实际应用是一个严峻的挑战。尽管已有较多的实验和理论研究工作聚焦于电极间锂离子各向异性输运特性对枝晶形貌的影响，但仍有一些开放性的问题有待进一步研究，例如，如何将枝晶生长的动态演变与电解液性质、电势分布或隔膜多孔结构诱导的锂离子各向异性输运关联起来。我们通过将锂离子在电解液中的扩散系数(D_L)表示为二阶张量的形式并进行相场模拟，发现D_yy: D_xx比值的增加，以及电势诱导的电极/电解液界面锂离子快速扩散层均可以降低界面处锂离子浓度梯度和电势梯度，从而减弱枝晶生长的驱动力。我们还发现隔膜基体与y方向之间夹角的增大也会显著促进电解质中的锂离子各向异性输运特性，以利于抑制枝晶生长。籍此本文提出设计D_yy: D_xx = 10: 1的电解液和基体倾斜角为arctan (0.5)的隔膜用于锂金属电池。该相场研究有望为设计具有抑制枝晶能力的电解质或隔膜提供指导。

利用两电子路径的电化学氧还原反应来合成过氧化氢已成为一种极具潜力和低碳新型化工技术。过去的研究和成果主要致力于开发新型的碳基电催化剂。然而，碳基催化材料的合成过程复杂、高电位选择性不稳定且活性位点不明确等问题一直被广泛诟病。基于此，催化稳定性较高且材料微结构调控性较好的过渡金属氧化物和硫属化合物在两电子氧还原上的应用开始加速涌现。因此，本综述对此类材料用于氧气-过氧化氢电化学转换的金属氧化物和硫属化合物发展进行前瞻性讨论。首先，针对其多样性和催化活性，从实验合成和理论模拟的角度进行综述。同时，根据其形貌、相组成、掺杂和缺陷调控，对氧化物和硫属化合物的拓扑结构和化学特性与两电子选择性的潜在关系进行剖析。进而，对金属氧化物和硫属化合物的活性位点和反应机理等相关研究进展进行了讨论和总结。最后，对过渡金属氧化物和硫属化合物在两电子氧还原制取过氧化氢上的应用挑战和前景进行了分析，并提出了相关的建议。本综述提供了金属氧化物/硫属化合物在两电子氧还原上的基础研究及分析，以推动其在能源相关产业上的实际应用。

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料，由于其高丰度、低成本和低电位的优势，在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而，K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm)，会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里，我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面。微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基，这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实。石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃，还可以加速电子传输以提高倍率性能。石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 mAh∙g^-1的超级循环稳定性。与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 mA∙g^-1的电流密度下容量为161.2 mAh∙g^-1)。相反，在相同的电流密度下，石墨的容量在150次循环后衰减到小于150 mAh∙g^-1。进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明，与石墨相比，GCG表现出更快的电导率和离子扩散。循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性。这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望。

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗，不仅导致不可再生能源逐渐枯竭，还使大气中的CO₂浓度显著上升，引发严重的能源危机和气候问题。因此，我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术，以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。受到自然界光合作用的启发，光催化CO₂转化利用太阳能驱动，可以将CO₂和水转化为高附加值的化学品。经过多年的发展，人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法，有望助力实现国家的碳中和发展目标。然而，现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题，从而导致CO₂光还原效率较低。为了应对这些科学问题，研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结，可以产生内建电场，有助于光生电子和空穴的分离。因此，本研究通过溶剂热法在BiOCl纳米片表面负载Bi纳米粒子，构建了Bi/BiOCl欧姆结光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)分析了光催化剂的成分和微观结构。利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)研究了催化剂的光吸收性能。通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱(EIS)和电子自旋共振谱(ESR)研究了光生电子和空穴的分离能力。由于Bi纳米粒子与BiOCl的功函数不同，二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性，可以显著提高光生载流子的利用效率。此外，Bi纳米粒子还可以作为助催化剂，促进惰性CO₂分子的活化。光催化测试结果显示，经过300 W氙灯照射4 h后，具有最佳活性的复合材料(Bi/BiOCl-2)将CO₂还原为CO (34.31 µmol·g^-1)和CH₄ (1.57 µmol·g^-1)的速率分别是BiOCl纳米片的2.55倍和4.76倍。同位素示踪实验证实，产物是CO₂和水分子经过光催化反应得到的。此外，根据原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIR)结果，发现在CO₂还原过程中形成了*CHO、*CH₃O、b-CO₃^2-、m-CO₃^2-、HCO^-₃、HCOOH、*COOH和HCOO^-等中间体，并进一步提出了可能的光催化CO₂还原机制。经过25 h的CO₂光还原反应后，CO和CH₄产量持续增加，同时结合XRD、XPS和TEM结果表明，制备的Bi/BiOCl-2材料具有良好的结构稳定性。这项研究为高效CO₂光还原催化剂的构建提供了有益的参考。

Li/CrO_x电池具有高能量密度和优异的倍率性能，成为高性能一次锂电池的研究热点。而基于发展具有宽温域和高介电常数的碳酸丙烯酯(PC)电解液体系，对于开发功率高和环境耐受性强的锂一次电池具有重要的应用价值。在本工作中，我们研究了CrO_x在PC基电解液中的放电行为，筛选了适配于大电流放电的电解液体系：1 mol∙L⁻¹ LiTFSI PC : DOL (1,3-二氧环戊烷) = 1 : 2；并揭示了在PC基电解液中影响CrO_x大电流放电的规律：Li⁺溶剂化鞘层中溶剂分子配位数以及参与配位的粒子类型，会极大地影响Li/CrO_x电池体系的倍率放电性能。低的配位数以及阴离子参与的溶剂化鞘层结构更加适配Li/CrO_x电池体系，能够实现大电流放电。这些规律的认识对于推动PC基电解液应用于大倍率Li/CrO_x电池体系具有重要指导意义。

内建电场被认为是促进电荷迁移和分离，以提高光催化性能的有效驱动因素。本工作通过一步溶剂热法合成了间隙氯和取代氯共掺杂的一维纳米棒Mn_0.2Cd_0.8S (MCS)。间隙氯和取代氯的掺杂导致MCS纳米棒中的电荷分布不平衡，形成内建电场，有利于提高光生载流子动力学。通过密度泛函理论计算，本研究直观地描述了间隙氯和取代氯的掺杂对MCS活性的影响，包括电子结构、电荷分布和H₂吸附/解吸平衡的差异。有趣的是，MCS能带结构的调制主要源于间隙氯的贡献，而取代氯无贡献。同时，取代氯可以进一步促进间隙氯对MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能的优化。最终，0.9 Cl-MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能更有利于H₂的产生(1.14 vs. 0.17 eV)，光催化H₂的产生活性提高了9倍。本研究为在双金属硫化物光催化剂中构建内建电场提供了有价值的途径。

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点，被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中，电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应(Oxygen Evolution Reaction，OER)的限制，因此这种方法的大规模应用面临重大挑战。克服这一难题的一个有前途的解决方法是在阳极上使用电催化甘油氧化反应(Glycerol Oxidation Reaction，GOR)代替OER，这种替代反应可以实现节能降耗的同时提高电解水制氢的效率，进一步推动氢气作为清洁能源的发展。然而，这一目标的实现需要高效、低成本且高选择性的GOR电催化剂。在这篇文章中，我们报告了一种新型的酸碱双电解质流电解器(AADEF-electrolyzer)，用于在碱性阳极GOR耦合酸性阴极析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction，HER)。我们通过一种简单的水热煅烧方法制备了一种在镍泡沫(NF)上原位生长的自支撑的NiCo₂O₄纳米针电极材料(NiCo₂O₄/NF)。该电极在GOR中表现出优异的电催化性能，在低电位下实现了高的电解电流密度，对甲酸盐的生产表现出优异的选择性，法拉第效率超过85%。密度泛函理论计算表明，NiCo₂O₄对GOR具有较低的反应能垒，Ni的存在有利于降低Co的电子态密度，从而实现NiCo₂O₄与中间体的高效解离，促进甲酸的生成。基于NiCo₂O₄/NF出色的GOR性能和电化学中和能(ENE)理论，我们构建了一个新型的AADEF-electrolyzer，利用NiCo₂O₄/NF作为GOR的阳极，配合酸性阴极进行析氢反应(HER)。实验结果表明，AADEF-electrolyzer对GOR具有低过电位和高选择性产甲酸的优异性能，仅需0.36 V的电压即可实现10 mA·cm^-2的电流密度，平均产甲酸的法拉第效率为85%。同时该电解槽表现出良好的长期稳定性和辅助产氢性能，阴极产氢的法拉第效率接近100%。这种低成本、易于制备的自支撑电极材料和新型酸碱双电解质流动电解器为促进化学品的增值转化和开发新型混合电解系统或其他相关电化学反应的混合电解装置提供了创新策略。

提高电池隔膜的热稳定性、化学稳定性和力学强度，可以避免电池发生热失控等安全事故，对于提高电池的安全性能具有至关重要的作用。聚酰亚胺(Polyimide，PI)热稳定性优异、化学稳定性好、力学强度高，是电池隔膜材料的理想选择之一。本文研究了一种具有高温自闭孔性质的热塑性PI多孔薄膜的制备方法，通过将聚酰胺酸与有机碱三乙胺(Triethylamine，TEA)成盐，经热酰亚胺化后释放出TEA，原位成孔制备出具有高强度的PI多孔薄膜。通过红外，扫描电镜，力学性能表征等手段研究了PI多孔薄膜的成孔机理，微观形貌及影响因素，受热自闭孔历程，构效关系。研究结果表明：PI薄膜在热酰亚胺化过程中TEA脱除原位形成孔洞结构，孔洞的尺寸可以通过TEA的含量进行调控。该PI多孔薄膜具有热闭孔特性，且在闭孔前、后均呈现出优异的力学强度(~120 MPa)。本文采用原位成孔法构筑了具有优异热稳定性、高力学强度的PI多孔薄膜，该PI多孔薄膜在高温时可自闭孔，隔绝物质、热量的传输，有望为电池提供更有力的安全保障。