石墨烯纤维材料是以石墨烯为主要结构基元沿某一特定方向组装而成或由石墨烯包覆纤维状基元形成的宏观一维材料。根据组成基元的不同可将石墨烯纤维材料分为石墨烯纤维和石墨烯包覆复合纤维。石墨烯纤维材料在一维方向上充分发挥了石墨烯高强度、高导电、高导热等特点，在智能纤维与织物、柔性储能器件、便携式电子器件等领域具有广阔的应用前景。随着化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition，CVD)制备石墨烯薄膜技术的发展，CVD技术也逐渐应用于石墨烯纤维材料的制备。利用CVD法制备石墨烯纤维可避免传统纺丝工艺中繁琐的氧化石墨烯(Graphene Oxide，GO)还原过程。同时，通过CVD法直接将石墨烯沉积至纤维表面可以保证石墨烯与纤维基底之间强的粘附作用，提高复合纤维的稳定性，同时可实现对石墨烯质量的有效调控。本文综述了石墨烯纤维材料的CVD制备方法，石墨烯纤维材料优异的力学、电学、光学性质及其在智能传感、光电器件、柔性电极等领域的应用，并展望了CVD法制备石墨烯纤维材料未来的发展方向。

石墨烯晶圆是引领未来的战略材料，在集成电路、微机电系统和传感器等领域具有广阔的应用前景。实现石墨烯晶圆广泛应用的前提是高品质材料的规模化制备。可控性高、工艺兼容性强、成本低的化学气相沉积(chemical vapor deposition，CVD)法，是高品质石墨烯晶圆规模化制备的首选方法。本文将综述石墨烯晶圆的CVD制备进展：首先探讨石墨烯晶圆的制备需求，从实用牵引和应用场景出发，提出石墨烯晶圆的制备品质等级；随后重点介绍石墨烯的晶圆级制备方法和石墨烯晶圆材料的规模化制备技术；最后，对石墨烯晶圆可行的制备路线进行总结，并展望未来可能的发展方向。

石墨烯纤维是一种由石墨烯片层紧密有序排列而成的一维宏观组装材料。通过合理的结构设计和可控制备，石墨烯纤维能够将石墨烯在微观尺度的优异性能有效传递至宏观尺度，展现出优异的力学、电学、热学等性能，从而应用于功能织物、传感、能源等领域。目前，石墨烯纤维主要通过湿法纺丝、限域水热组装等方法制备得到，其性能可以通过对材料体系和制备工艺的优化而进一步提升。本文首先介绍了石墨烯纤维的制备方法，然后详细阐述了石墨烯纤维的性能，讨论了其性能提升策略，并总结了石墨烯纤维的应用，最后对石墨烯纤维的未来发展、挑战和前景进行了展望。

将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源危机和控制温室气体排放的有效策略之一，但此法受限于缺乏高活性与高选择性的电催化剂。因此，我们通过热解含镍金属有机框架结构(MOF)和二氰二胺制得负载高含量镍单原子(7.77% (w))的超薄氮掺杂二维碳纳米片用于电催化还原CO₂生成CO。研究发现高温热解能将MOF中Ni²⁺转化为Ni⁺-N-C和Ni²⁺-N-C结构，且Ni⁺-N-C含量依赖于热解温度——其含量随热解温度增加呈现火山型变化。800 ℃下，Ni²⁺到Ni⁺-N-C的转化和石墨化的C生成达到最优水平。Ni⁺-N-C结构有适宜的*CO中间体结合能，能有效地抑制析氢反应的同时还能促进CO生成。因此，800 ℃热处理制得的材料(Ni-N-C-800)催化CO₂生成CO效率最高。调节电解液浓度，能进一步优化电催化性能。当电解液(碳酸氢钾)浓度为0.5 mol·L^-1时，Ni-N-C-800的CO生成选择性在较宽电压窗口内(-0.77到-1.07 V vs. RHE)都高于90%，且具有优良的稳定性。这些结果表明，选择合适的前躯体通过调控热解温度以及氮掺杂可以有效提高镍基MOF衍生催化剂的二氧化碳电催化性能。

大批量石墨烯可控制备技术的逐渐成熟为实现其宏观组装和应用提供了基础。在众多的组装策略中，调节石墨烯层间的界面相互作用可以直接影响组装体的力学、电学、热学以及渗透等性质，具有重要的意义。石墨烯片层间以共价键连接的层间共价石墨烯材料以其可调的层间距、较强的层间作用力、丰富的功能化、以及可能的原子构型重排等特性，受到了广泛的关注和深入的研究。相比于其他非共价的键合手段，共价连接是一种更为牢固的枢纽。本文中我们将总结讨论层间共价石墨烯材料的构筑方法、性能以及应用。在构筑方法中，依据石墨烯本身的制备方法分为氧化还原法以及化学气相沉积法，而在氧化还原法中，以其宏观材料的形貌分为纸状和纤维状来讨论。接着，我们重点介绍了层间共价对其力学和电学性能的影响，并概述了此类宏观组装体材料的应用。层间共价石墨烯材料继承了石墨烯自身优异的特性，同时也具有宏观组装所赋予的性能，有望在多个领域得到广泛的应用。

以过渡金属为催化衬底的化学气相沉积法(Chemical Vapor Deposition，CVD)已经可以制备与机械剥离样品相媲美的石墨烯，是实现石墨烯工业应用的关键技术之一。原子尺度理论研究能够帮助我们深刻理解石墨烯生长机理，为实验现象提供合理的解释，并有可能成为将来实验设计的理论指导。本文从理论计算的角度，总结了各种金属衬底在石墨烯CVD生长过程中的各种作用与相应的机理，包括在催化碳源裂解、降低石墨烯成核密度等，催化加快石墨烯快速生长，修复石墨烯生长过程中产生的缺陷，控制外延生长石墨烯的晶格取向，以及在降温过程中石墨烯褶皱与金属表面台阶束的形成过程等。在本文最后，我们对当前石墨烯生长领域中亟需解决的理论问题进行了深入探讨与展望。

化学气相沉积(Chemical vapor deposition，CVD)法制备的石墨烯薄膜具有质量高、可控性好、可放大等优点，近年来受到了学术界和工业界的广泛关注。然而，近期研究结果表明，在高温CVD生长石墨烯的过程中，伴随着许多副反应，这些副反应会导致石墨烯薄膜表面沉积大量的无定形碳污染物，造成石墨烯薄膜的“本征污染”现象。同时，这些污染物的存在会导致转移后的石墨烯薄膜表面更脏，对石墨烯材料和器件的性能带来严重影响。这也是CVD石墨烯薄膜的性能一直无法媲美机械剥离石墨烯的重要原因之一。事实上，超洁净生长方法制备得到的超洁净石墨烯薄膜在诸多指标上都给出了目前文献报道的最好结果，代表着石墨烯薄膜材料制备技术的发展前沿。本文首先对CVD法制备石墨烯过程中表面污染物的形成机理进行分析，然后综述了超洁净石墨烯薄膜的制备方法，并列举了超洁净石墨烯薄膜的优异性质。最后，总结并展望了超洁净石墨烯未来可能的发展方向和规模化制备面临的机遇与挑战。

石墨烯薄膜是一种以石墨烯纳米片为基元结构的宏观体，通过合理的结构设计和表面修饰使其具有优异的电学、力学和热学性能，将在电化学储能、电子器件、健康和环保等领域具有潜在的应用。本文主要综述了从石墨烯基元调控到二维宏观膜组装以及石墨烯薄膜在超级电容器应用中的研究进展。主要介绍了石墨烯薄膜的简易制备方法，并详细介绍了通过对石墨烯基元的结构调控和表面修饰来优化石墨烯薄膜电化学性能的两大策略，最后对石墨烯薄膜应用所面临的挑战和未来的发展进行了总结与展望。

随着现代社会智能化的加速发展，传感系统中传感器的数量、密度和分布范围不断增加，传统的供能方式难以满足如此复杂多变的传感器供能需求，从周围环境中收集能量并转化为电能的自供能传感器件是解决这一难题的有效途径。石墨烯不仅具有优异的传感性能，而且在各种能源器件中有广泛的应用，这为基于石墨烯的自供能传感器件设计提供了便利。近年来，人们已经研究和发展了多种多样的石墨烯自供能传感器件。本文基于自供能器件的基本能量供给原理，包括电化学供能、光伏供能、摩擦电供能、水伏供能以及热电、压电、热释电等其它供能，分别介绍了石墨烯在自供能传感器件中的应用，并展望了基于石墨烯的自供能传感器件的未来发展、挑战和前景。

钾在石墨中嵌入电位较低，因此石墨负极可使钾离子电池具有较高的能量密度，是一种理想的钾离子电池负极材料。然而，石墨嵌钾后的体积膨胀率高达60%，导致钾离子电池的循环稳定性较差。此外，钾嵌入石墨层间的动力学过程缓慢，制约了钾离子电池倍率性能的提升。在本工作中，我们用还原氧化石墨烯(rGO)包覆剥离石墨(EG)，得到一种具有协同效应的层状复合材料。一方面，以少层的EG代替石墨可以减少由于钾的嵌入/脱嵌所引起的体积膨胀和内部应力；另一方面，外层rGO可以避免EG的堆叠，这有利于加速动力学过程并在钾化/去钾化过程中稳定结构。当复合材料所用EG和GO的质量比为1 : 1时，其性能达到最优，在50 mA·g^-1的电流密度下能够提供443 mAh·g^-1的比容量；在电流密度为800 mA·g^-1时，比容量为190 mAh·g^-1，保持率为42.9%。相同测试条件下，纯EG和rGO的容量保持率仅为14.2%和27.2%。测试结果说明EG-1/rGO-1复合材料在比容量和倍率性能两个方面得到了提升。

表面电荷转移掺杂是调制石墨烯电学特性的重要手段。发展高效、稳定的表面电荷转移掺杂剂对于提高石墨烯的电学和光电性能、从而推动其在电子和光电领域中的应用具有重要意义。本文围绕高效与稳定两个方面综述了近年来石墨烯表面电荷转移掺杂剂的研究现状以及掺杂石墨烯在光电器件应用方面的进展。根据掺杂剂的类型，着重介绍了最新发展的高效p型和n型掺杂剂，并概述了稳定掺杂方面的重要研究工作。此外，专门介绍了基于掺杂石墨烯透明电极的高性能光电器件。最后，根据表面电荷转移掺杂研究面临的主要挑战，对其未来的发展方向进行了展望。

锂硫电池因其超高的理论能量密度以及硫资源丰富、成本低廉、无毒的优点，被认为是极具发展潜力与应用前景的新一代储能设备。然而，硫正极导电性差、体积膨胀以及穿梭效应严重等问题严重制约了其商业化应用。石墨烯具有高比表面积、高导电性和高柔韧性，并且易于进行表面化学修饰及组装，是一种理想的硫载体材料。本文主要综述了近年来三维石墨烯、表面化学修饰的石墨烯、石墨烯基复合材料以及石墨烯基柔性材料在锂硫电池正极中的研究现状，并展望了石墨烯作为硫载体在锂硫电池正极中的发展趋势。

我们通过包覆炭化的方法制备得到了石墨烯包覆的天然球形石墨(G/SG)材料，并使用扫描电子显微镜、X射线衍射仪以及多种电化学测试手段考察了不同石墨烯含量的复合材料的形貌结构及电化学性能。我们发现，在不添加乙炔黑(AB)的情况下，G/SG复合材料表现出较高的首次库伦效率，很好的循环稳定性和高倍率性能。当石墨烯包覆量为1%时，材料50次循环后的可逆容量可与添加10%AB的天然石墨电极(SG)等同；当石墨烯包覆量为2.5%时，材料的比容量完全高于添加10%AB的石墨电极。材料电化学性能的改善归因于石墨烯的包覆。一方面，石墨烯的柔软可变性可以保证天然石墨颗粒在充放电过程中的结构完整性，从而有效改善材料的循环稳定性；另一方面，石墨烯的存在提高了电极的导电性，促进更好导电网络的形成。因此，石墨烯包覆天然球形石墨材料中，石墨烯不仅是活性物质，也发挥导电剂的作用。当添加5%的乙炔黑时，在50 mA·g^-1电流循环50次后，5%G/SG电极的可逆容量从381.1 mAh·g^-1提高到404.5 mAh·g^-1，在1 A·g^-1电流时可逆容量从82.5 mAh·g^-1提高到101.9 mAh·g^-1，这表明G/SG电极仍然需要乙炔黑导电剂。乙炔黑颗粒填充在复合材料的空隙中，通过点接触的形式连接到G/SG颗粒，与石墨烯协同作用形成了更加有效的导电网络。尽管石墨烯包覆和乙炔黑添加对天然石墨电极具有积极的影响，例如增加了天然石墨电极的导电性和储锂性能(包括可逆容量，倍率性能和循环性能)，但随着石墨烯或乙炔黑的增加，电极密度通常会降低。因此，在实际应用中应考虑石墨负极材料的质量和体积容量的平衡。这些结果对天然石墨的进一步商业应用具有重要意义。我们的工作为天然石墨电极在锂电池中的电化学行为提供了一种新的认识，并且有助于制备更高性能的负极材料。

石墨烯具有目前已知材料中最高的热导率，在电子器件、信息技术、国防军工等领域具有良好的应用前景。石墨烯导热的理论和实验研究具有重要意义，在最近十年间取得了长足的发展。本文综述了石墨烯本征热导率的研究进展及应用现状。首先介绍应用于石墨烯热导率测量的微纳尺度传热技术，包括拉曼光谱法、悬空热桥法和时域热反射法。然后展示了石墨烯热导率的理论研究成果，并总结了石墨烯本征热导率的影响因素。随后介绍石墨烯在导热材料中的应用，包括高导热石墨烯膜、石墨烯纤维及石墨烯在热界面材料中的应用。最后对石墨烯导热研究的成果进行总结，提出目前石墨烯热传导研究中存在的机遇与挑战，并展望未来可能的发展方向。

由于能源消费需求的持续增长和传统化学燃料的日益枯竭，对可再生能源的需求日益迫切。以地热能、太阳能为代表的可再生能源脱颖而出。然而，这些能源的应用易受到天气、季节、地点和时间的影响，具有不稳定性、随机性、波动性和间歇性。储能技术是解决上述问题的有效途径，它可以在需要的时候储存或释放能量。在各种储能技术可选材料中，相变材料(PCMs)是智能热能管理和便携式热能领域的有力候选者。大多数相变材料都存在导热系数低、环境污染、熔点泄漏等问题，因此有必要将相变材料封装到支撑骨架材料中。事实上，支撑材料在应用中仍面临着一些重大挑战。首先，骨架材料应能抵抗相变材料在相变过程中的体积变化，即具有良好的结构稳定性。其次，还应具有较高的导热系数和较低的泄漏率。石墨烯气凝胶(GA)已被证明是提高相变材料形状稳定性的有效支撑骨架，但相变引起的泄漏和网络结构的脆性是制约其应用的关键问题。在此，我们提出了一种双脉冲电镀的强化策略，用于制备铜@石墨烯气凝胶(Cu@GA)作为相变储能骨架材料。这一结构设计中，石墨烯气凝胶上的石墨烯片层上均匀地镀上了铜层，且不同片之间被铜镀层所连接。这种铜增强石墨烯气凝胶网络结构赋予复合材料良好的导热性和坚固的骨架稳定性，有利于增强相变换热和抑制相变过程中的泄漏。此外，通过真空浸渍法将十八胺(ODA)封装在Cu@GA骨架中，获得了结构稳定性高、泄漏率低的复合相变材料(Cu@GA/ODA)，保证了ODA在Cu@GA骨架材料中的均匀分散和填充。通过比较复合相变材料的重量变化，研究了不同骨架对复合相变材料泄漏率的影响。优化后的复合相变材料(CPCM)Cu@GA/ODA经20次储热、放热循环后，泄漏率降低至19.82% (w，质量分数)，而GA/ODA和GOA/ODA为骨架的复合相变材料的泄漏率分别为80.31% (w)和72.99% (w)。为了探讨这种影响的原因，用扫描电子显微镜(SEM)观察了循环后骨架的形貌。铜/石墨烯气凝胶(Cu@GA)骨架材料没有明显的收缩或坍塌，仍可以保持完整的三维网络结构，而氧化石墨烯气凝胶(GOA)和石墨烯气凝胶(GA)的骨架材料三维结构不复存在，且在氧化石墨烯/石墨烯片能够观察到明显的裂隙。铜涂层可以提高骨架的微观结构稳定性，有利于提高结构稳定性，降低复合材料的泄漏率。同时，该研究为构建理想的金属增强石墨烯气凝胶复合骨架材料铺平了新的道路，该复合材料具有优异的综合性能，可用于未来的相变储能、多孔微波吸收和储能应用。

利用电催化技术将CO₂转化为小分子燃料或高值化学品是实现原子经济、构建人工碳循环的绿色能源技术之一。电催化还原CO₂ (ECR)的反应条件温和、产物多样(C₁、C₂和C₂₊)，有极大的发展潜力。然而，ECR技术面临一些需要解决的挑战性问题，包括电极过电势高、C₂及C₂₊产物选择性低、伴随析氢反应等。解决这些问题的关键在于创制低成本、高性能电催化剂。近年来，石墨烯基电催化剂的研究成为ECR领域的热点之一，原因包括：1)在电化学环境中稳定性好；2)表面原子、电子结构可调，进而实现材料催化活性的调控；3)维度可调，易暴露较大的比表面积和形成层次孔结构；4)耦合石墨烯的高导电性与特定材料的高活性，可协同提升ECR催化性能。本文评述了石墨烯基材料在ECR中的研究进展，详述了石墨烯基电催化剂的构筑方法，探讨并梳理了石墨烯的点/线缺陷、表面官能团、掺杂原子构型、金属单原子种类、材料表界面性质等与ECR性能之间的本征构效关系。最后展望了石墨烯基催化剂在ECR领域中的挑战和未来发展。

化学气相沉积法(CVD)制备的石墨烯薄膜具有质量高、均匀性好、层数可控且可放大等优点，近年来受到了学术界和工业界的广泛关注。在高温CVD生长过程中，除衬底表面的反应外，气相反应同样会影响石墨烯的生长行为和薄膜质量。本文将综述气相反应对CVD生长石墨烯的影响：首先对CVD体系内的气相传质过程和气相反应进行了详细讨论；随后系统介绍了基于气相调控提高石墨烯的结晶性、洁净度、畴区尺寸、层数和生长速度的相关策略及其机理；最后对气相反应影响CVD生长石墨烯的规律进行总结，并展望了未来可能的发展方向。

自2004年被成功制备后，石墨烯因其独特迷人的性质在近十几年来备受关注，同时也引发了二维纳米材料的研究热潮。单原子层厚度的二维结构赋予石墨烯非同寻常的光学、电子学、磁学及力学等性质，使得石墨烯在生物学、医学、化学、物理学和环境科学等多个领域展现出极大的应用潜力。制得注意的是，石墨烯在应用时通常需要进行功能化，调节其组成、大小、形状和结构等，以便于加工处理或满足不同的应用需求。石墨烯功能化方法多样，功能化产物也是种类繁多。然而，到目前为止，石墨烯功能化产物并没有系统全面的分类和精确的定义。因此，本文在系统总结现有石墨烯功能化研究的基础上，给出了石墨烯功能化产物的系统分类、各类的精确定义和相应的制备策略，并通过典型示例进行了详细地阐述。石墨烯功能化的产物统称为“功能化石墨烯材料”，分为两类：“功能化石墨烯”和“功能化石墨烯复合材料”。功能化石墨烯材料的制备可由“自上而下”和“自下而上”两种策略实现。制备策略的选择取决于应用需求。系统分类、精确命名和制备策略的归纳必将有助于功能化石墨烯材料的进一步发展。

水资源短缺是世界长期面临的问题，当前全球80多个国家的约15亿人口面临淡水不足，其中26个国家的3亿人口完全生活在缺水状态。近年来，人们开发了新型太阳能界面水蒸发材料和技术，能够利用高效光热材料吸收太阳能转化为热能，实现大量的、快速的水蒸发，冷凝后收集便得到洁净水，是一种高效、绿色、低成本水处理和解决水资源短缺的方法。石墨烯三维组装体材料的物理和化学性质优异，光热转化效率高，同时其太阳光吸收率高，内部微纳孔道丰富，具有良好的水传输通道，表面水蒸发面积大，在太阳光照射下能够实现超高的水蒸发速率，在光热水处理方面展现了巨大的科学研究意义和实用价值。本文将综述石墨烯三维组装体的制备及光热水处理方面的研究进展，包括石墨烯三维结构组装体制备方法，其光热水蒸发性能，总结了石墨烯三维结构组装体在光热水蒸发及水处理方面的应用，最后分析了石墨烯三维结构组装体光热水处理面临的问题及展望。