单原子催化剂在电催化CO2还原中的应用进展

doi:10.3866/PKU.WHXB202305005

Abstract

Abstract:

Converting CO₂ into valuable carbon products can effectively address the current energy crisis and environmental issues. Electrocatalytic CO₂ reduction (ECR), powered by sustainable electricity, is an ideal approach to reduce carbon emissions and promote the carbon cycle. Electrocatalytic CO₂ reduction, powered by sustainable electricity, is an ideal approach to reduce carbon emissions and promote the carbon cycle. However, CO₂ is a thermodynamically inert molecule, making it challenging to obtain the desired products through ECR. Additionally, ECR involves a complex process of multi-electron and proton transfer, requiring different amounts of electrons and protons to gradually form various reduction products. This complexity highlights the urgent need to develop advanced catalysts to overcome the slow reaction kinetics and intricate coupling pathways associated with ECR. Single-atom catalysts (SACs) have emerged as a cutting-edge frontier in heterogeneous catalysis and find extensive application in ECR due to their high atom utilization, excellent activity, and selectivity. SACs defy the traditional design concept of nanoparticle catalysts and exhibit catalytic activity at the atomic level, maximizing their efficiency. Another advantage of SACs lies in their ability to tune the electronic structure of the active central atom through ligand atoms. However, while SACs provide separate metal active sites with no crosstalk between adjacent metal atoms, they do form strong chemical bonding interactions with the support. Currently, SACs for ECR still face challenges such as low selectivity and the goal of achieving high-value product generation. Therefore, optimizing the performance of SACs is of paramount importance. Considering the extensive exploration and application of SACs in the field of ECR, this review aims to summarize the research progress in SAC applications for ECR. It also addresses the challenges and prospects associated with SACs in ECR applications. Specifically, the review covers: (1) the introduction of the ECR reaction mechanism, (2) common preparation strategies for SACs, and (3) the application of SACs in novel devices based on Zn-CO₂ batteries. Finally, the review discusses the challenges and opportunities that SACs present in the context of ECR.

Key words: Single-atom catalyst, Electrocatalytic CO₂ reduction, Reaction mechanism, Performance optimization, Zn-CO₂ battery

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Catalyst	Active site	Product	FE	Ref.
In_A/NC	InN₄	CO	97.2%	9
Sn-C₂O₂F	Sn-C₂O₂F	CO	95.2	10
CuSAs/TCNFs	Cu-N4	Methanol	44%	14
Sn-N-C	Sn-N₄	HCOOH	89.4%	31
Bi-MOF	Bi-N₄	CO	97%	33
Fe-N₄	Fe-N₄	CO	94%	77
Cu-SA/NPC	Cu-N₄	Acetone	36.7%	80
Ni/HMCS-3-800	Ni-N₄	CO	95%	84
In Sas/NC	In^δ+-N₄	CO	96%	17
Bi-SAs-NS/C	BiN₃S/C	CO	88%	18
ZnCoNC	Zn/Co-N-C	CO	93.2%	22
Zn/NC NSs	Zn-N₃₊₁	CO	95%	23
Fe-n-f-CNTs	Fe-(O)₃	Ethanol	45%	25
Ga SACs	Ga-N₃S-PC	CO	92%	26
Ni-HPNCFs	NiN₃	CO	97%	27
CoPc/H₂PcCO	CoN₄	CO	97%	96
Ni-C-N	NiN₃	CO	90%	69
Ni-N-C	Ni-N₂	CO	97%	105
Ni-N-C	Ni-N	CO	90%	110
Fe-N-C-Si	Fe-N-C-Si	CO	90%	42
Ni-N₄-O	Ni-N4-O	CO	97.2%	55
ZnIn₂S₄	ZnIn₂S₄	Formate	99.3%	88
Fe-SAC/NPC	FeN₄OCP₃	CO	97%	107
Fe-N₂₊₂-C₈	Fe-N₂₊₂-C₈	CO	93%	116
CoCu DASC	Co/Cu-N, Co-Cu	CO	95%	125
CuNi-DSA/CNFs	CuN₄-NiN₄	CO	99.6%	127

Catalyst	Product	FE	OCV	Power density (mW∙cm⁻²)	Stability	Ref.
Fe1N-C/S1	CO	96%	0.727	0.6	25 h	135
CoPc@DNHCS-8	CO	94%	0.747	1.02	40 h	136
Zn/NC NSs	CO	95%	0.757	1.8	100 cycles	23
NiFeDASC	CO	94.5%	0.89	1.36	180 cycles	137
Fe₁-Ni₁-N-C	CO	93.4%	–	–	15 h	138

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