CoFe MOF衍生的双金属氢氧化物助催化剂促进稳定的太阳能水分解

doi:10.3866/PKU.WHXB202307040

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (7): 2307040.doi: 10.3866/PKU.WHXB202307040

CoFe MOF衍生的双金属氢氧化物助催化剂促进稳定的太阳能水分解

任世杰†, 高明泽†, 高瑞廷*(), 王蕾*()

内蒙古大学化学化工学院, 能源材料化学研究院, 呼和浩特 010021

收稿日期:2023-07-20 修回日期:2023-08-11 录用日期:2023-08-11 发布日期:2023-12-01
通讯作者: Email: gao-ruiting@imu.edu.cn (高瑞廷)wanglei@imu.edu.cn (王蕾)
作者简介:
^†These authors contributed equally to this paper.
基金资助:
中国国家重点研究发展计划(2022YFA1205200); 国家自然科学基金(21965024); 国家自然科学基金(22269016)

Bimetallic Oxyhydroxide Cocatalyst Derived from CoFe MOF for Stable Solar Water Splitting

Shijie Ren, Mingze Gao, Rui-Ting Gao*(), Lei Wang*()

College of Chemistry and Chemical Engineering, College of Energy Material and Chemistry, Inner Mongolia University, Hohhot 010021, China

Received:2023-07-20 Revised:2023-08-11 Accepted:2023-08-11 Published:2023-12-01
Contact: Email: gao-ruiting@imu.edu.cn (Rui-Ting Gao)wanglei@imu.edu.cn (Lei Wang)
Supported by:
the National Key Research and Development Program of China(2022YFA1205200); the National Natural Science Foundation of China(21965024); the National Natural Science Foundation of China(22269016)

1. WHXB202307040-SI-8p.pdf(1316KB)

摘要/Abstract

摘要：

金属有机骨架(MOFs)作为一种高效的电催化剂，在光电化学中具有广阔的应用前景。在此，我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂(OEC)与半导体相结合的策略，以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO₄光阳极在AM 1.5G照明下，1.23 V (vs. RHE)下表现出4.5 mA·cm^-2的光电流密度，实现了卓越的长期光稳定性。值得注意的是，随着MOF在长期水氧化反应中的重建，BiVO₄表面形成了更稳定的金属氢氧化物，光电极的光电流密度进一步提高到5 mA·cm^-2。根据密度泛函理论计算，光电化学(PEC)性能的提高可归因于Co和Fe之间的耦合效应，降低了自由能垒并加速了反应动力学。本工作的重点是在长期水氧化过程中，将CoFe MOF催化剂重新构建为双金属氢氧化物。本文通过设计MOFs催化剂和构筑高效稳定的光阳极，开发了一种有效且可行的PEC水分解的途径。

关键词: CoFe MOF, 太阳能水分解, 表面改性, 表面重建, BiVO₄

Abstract:

Metal-organic frameworks (MOFs) as efficient electrocatalysts can be employed as the promising cocatalysts in photoelectrochemistry. Herein, a strategy is developed to metal-organic frameworks as oxygen evolution cocatalyst (OEC) combined with semiconductor for improving the charge transport and reducing the bulk/surface carrier recombination. This advanced CoFe MOF/BiVO₄ photoanode exhibits a photocurrent density of 4.5 mA·cm^-2 at 1.23 V (vs. RHE) under AM 1.5G illumination, achieving outstanding long-term photostability. Remarkably, with the reconstruction of MOF in the long-term water oxidation reaction, more stable metal oxyhydroxides are formed on the surface of BiVO₄ and the photocurrent density of the photoelectrode is further enhanced to 5 mA·cm^-2. From density functional theory calculations, the enhanced photoelectrochemical (PEC) performance can be attributed to the coupling effect between Co and Fe decreasing the free energy barriers and accelerating the reaction kinetics. This work focuses on the reconfiguration of CoFe MOF catalyst to bimetallic hydroxide during long-term water oxidation. This work enables us to develop an effective pathway to design and fabricate efficient and stable photoanodes through MOFs catalysts for feasible PEC water splitting.

Key words: CoFe MOF, Solar water splitting, Surface modification, Surface reconstruction, BiVO₄

任世杰, 高明泽, 高瑞廷, 王蕾. CoFe MOF衍生的双金属氢氧化物助催化剂促进稳定的太阳能水分解[J]. 物理化学学报, 2024, 40(7), 2307040. doi: 10.3866/PKU.WHXB202307040

Shijie Ren, Mingze Gao, Rui-Ting Gao, Lei Wang. Bimetallic Oxyhydroxide Cocatalyst Derived from CoFe MOF for Stable Solar Water Splitting[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(7), 2307040. doi: 10.3866/PKU.WHXB202307040

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202307040

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2024/V40/I7/2307040

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