多酸在电催化析氢反应中的应用研究进展

doi:10.3866/PKU.WHXB201906063

Abstract

Abstract:

Hydrogen (H₂), a clean and sustainable energy carrier, is regarded as one of the most promising alternatives to carbon-based fuels. Hydrogen can be generated in a more sustainable way from renewable energy sources via electrocatalytic water splitting. However, the high cost and low abundance of the benchmarking platinum-based hydrogen evolution reaction (HER) catalysts hinder their widespread applications. Thus, developing highly efficient, stable, and low-cost electrocatalysts to replace platinum for HER is imperative, but remains a challenging task. Recently, efforts have been devoted to developing non-noble HER electrocatalysts, including transition metal carbides, oxides, phosphides, and sulfides. However, traditional synthetic strategies cannot effectively control active sites and the catalysts tend to aggregate under high temperature. Recently, polyoxometalates (POMs) have been applied as precursors for the preparation of non-noble HER electrocatalysts as they contain discrete metal-oxygen clusters with well-defined structures. POMs are typically composed of oxygen ligands and high-valent metal ions such as Ⅴ(Ⅴ), Mo(Ⅵ), and W(Ⅵ), which can serve as Ⅴ, Mo, and W sources to produce the corresponding metal carbides, oxides, phosphides, and sulfides by pyrolysis at high temperature. Some POMs may also contain a series of redox-active heteroatoms, which are usually named hetero-polyoxometalates. These can serve as precursors to electrocatalysts with uniform heteroatom doping. Moreover, direct applications of POMs as molecular catalysts in HER have, in recent years, received rapidly growing attention. This is because POMs not only serve as mediators or molecular catalysts to facilitate the HER, but can also be deposited on the electrode surface to catalyze the HER. However, the interpretation that HER catalytic activity enhancement is due to the intrinsic catalytic properties of the electrodeposited polyoxometalate or the deposition of small amounts of platinum has been highly debated. Reviewing these studies may help us understand the intrinsic active sites as well the intrinsic HER mechanism of POMs and POMs-derived catalysts, and thus design more efficient HER catalysts. This review, therefore, focuses on recent progress in the applications of POMs and their derivatives in electrocatalytic HER. Firstly, basic HER mechanisms for common metal catalysts and POMs molecular catalysts are discussed along with challenges in the field of HER. Next, applications of POMs molecular catalysts and POMs-derived catalysts in HER are summarized. Finally, some perspectives of POMs-based catalysts/pre-catalysts for electrocatalytic HER are proposed.

Key words: Polyoxometalate, Redox-active site, Electrocatalysis, Water-splitting, Hydrogen evolution reaction

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Figures/Tables 13

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Catalysts	Tafel slope (mV·dec^-1)	η₁₀^a (mV)	Loading mass(mg·cm^-2)	Ref.
P8W48/rGO	38	28	0.3	129
SiW12-GC	–	170^c	–	121
Co15/GC	45–76	–	–	120
Pd0@POM/GC	52–83	~20	–	131
Pd22Cu2P12	~65	–	2^d	132
SiW11-Pt/GC	32	~65^e	0.05–0.10	133
HUST-200	51	131	–	134
Cu2W6	69	146	–	135
NiMo6O24@Cu/TNA	89.2	~215	–	136
P2W18@rGF_ox	37	35	0.5	138
{LaW11}@rGO	71	140	0.3	139
NENU-500	96	237	–	143
NENU-501	137	392	–	143
Pt@POMOF-1/KB	71.3	23	–	145

Catalysts	Tafel slope (mV·dec^-1)	η10^a(mV)	Mass (mg·cm^-2)	Ref.
Fe₃C/Mo₂C@NPGC	45.2	98	0.14	1
Mo₂C/CNT	55.2	152	2	2
Mo₂C@NPC/NPRGO	33.6	34	0.14	4
Ni@1T-MoS₂/CFP^c	52	46	1.02	21
N@MoPCx-800	86.6	139	0.14	32
Mo-W-P/CC	52	138 b	4	53
Co-Mo-S/CC^c	84	118	1	58
O-CoMoS^c	70	97	~1	60
N@Mo₂C-3/CFP	51	56	2	105
CoMoP@C	41	49.73	0.354	106
MoCx	53	143	0.8	156
np-Mo₂C NWs	53	~130	0.21	157
Mo₂C/CNT-GR	58	~130	~0.65	177
MoO₂@PC-RGO	41	64	0.14	178
Cu-Mo-P/CC	54.1	145.9	1.37	179
MoCx@C-1	56	79	0.354	180
Ni0.6Ir0.4/WO3/NF	34	35	2	189
CQDs/MoP	56	210^d	–	190
MoS2/N-RGO-180	41.3	56	0.14	191

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Recent Advances in Polyoxometalates for Applications in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction

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