WO3对MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂NH3选择性催化还原NOx性能的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB20100838

物理化学学报 >> 2010, Vol. 26 >> Issue (09): 2449-2454.doi: 10.3866/PKU.WHXB20100838

WO₃对MnO_x-CeO₂/ZrO₂-TiO₂整体式催化剂NH₃选择性催化还原NO_x性能的影响

徐海迪, 邱春天, 张秋林, 林涛, 龚茂初, 陈耀强

四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都610064

收稿日期:2010-02-02 修回日期:2010-03-23 发布日期:2010-09-02
通讯作者: 林涛 E-mail:nic7501@scu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金重点项目(20333030)和国家自然科学基金(20273043)资助

Influence of Tungsten Oxide on Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH₃ over MnO_x -CeO₂ /ZrO₂-TiO₂Monolith Catalyst

XU Hai-Di, QIU Chun-Tian, ZHANG Qiu-Lin, LIN Tao, GONG Mao-Chu, CHEN Yao-Qiang

Key Laboratory of Green Chemistry &Technology of the Ministry of Education, Sichuan University,Chengdu 610064, P. R. China

Received:2010-02-02 Revised:2010-03-23 Published:2010-09-02
Contact: LIN Tao E-mail:nic7501@scu.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the Key Programof the National Natural Science Foundation of China (20333030) and National Natural Science Foundation of China (20273043).

摘要/Abstract

摘要：

以ZrO₂-TiO₂为载体, MnO_x-CeO₂为活性组分, WO₃为助剂制备了MnO_x-CeO₂/WO₃/ZrO₂-TiO₂整体式催化剂, 考察了添加不同质量分数的WO₃对低温氨选择性催化还原(NH₃-SCR)氮氧化物反应性能的影响. 通过低温N₂吸附-脱附, X 射线衍射(XRD), X 射线光电子能谱(XPS), NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)等手段对催化剂进行表征. 实验结果表明, 与未添加WO₃的催化剂相比,含有10.0%(w)WO₃的催化剂具有较好的织构性能,且具有较多的中强酸位, 较好的氧化性能, 表现出良好的NH₃-SCR活性和较宽的活性温度窗口(空速为10000 h^-1时, 在 144-374^oC 之间, NO_x转化率为90%以上),该催化剂在低温净化氮氧化物中具有潜在的应用前景.

关键词: 低温, 选择性催化还原反应, 三氧化钨, 氮氧化物, 整体式催化剂

Abstract:

MnO_x-CeO₂/WO₃/ZrO₂-TiO₂monolithic catalyst was prepared by ZrO₂-TiO₂ as support, MnO_x-CeO₂ as active components and WO₃ as the promoter. The influence of the different mass fractions (w) of WO₃ on the NH₃-selective catalytic reduction (NH₃-SCR) of NO_x performance at low temperature was studied. The catalysts were characterized by N2 adsorption-desorption at low temperature, X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and NH₃ temperature-programmed desorption (NH₃-TPD). The experimental results showed that, compared with the catalyst without WO₃, the catalyst with 10.0% (w)WO₃ had good texture properties, middle strong acid sites, and higher O_xidation performance. The results of activity test showed that the monolith catalyst had not only good catalytic activity at low temperature but also a wide activity temperature window. The NO_x conversion is more than 90%in the temperature range of 144-374^oC at the space velocity of 10000 h^-1. It shows potential application in de-NO_x at low-temperature.

Key words: Low temperature, Selective catalytic reduction, Tungsten trioxide, Nitrogen oxide, Monolithic catalysts

徐海迪, 邱春天, 张秋林, 林涛, 龚茂初, 陈耀强. WO₃对MnO_x-CeO₂/ZrO₂-TiO₂整体式催化剂NH₃选择性催化还原NO_x性能的影响[J]. 物理化学学报, 2010, 26(09), 2449-2454. doi: 10.3866/PKU.WHXB20100838

XU Hai-Di, QIU Chun-Tian, ZHANG Qiu-Lin, LIN Tao,GONG Mao-Chu, CHEN Yao-Qiang. Influence of Tungsten Oxide on Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH₃ over MnO_x -CeO₂ /ZrO₂-TiO₂Monolith Catalyst[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26(09), 2449-2454. doi: 10.3866/PKU.WHXB20100838

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB20100838

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2010/V26/I09/2449

参考文献

1. Rahkamaa-Tolonena, K.; Maunula, T.; Lomma, M.; Huuhtanen, M.; Keiski, R. L. Catal. Today, 2005, 100: 217
2. Bosch, H.; Janssen, F. J. J. G.; van den Kerkhof, F. M. G.; Oldenziel, J.; van Ommen, J. C.; Ross, J. R. H. Appl. Catal., 1986, 25: 239
3. Bosch, H.; Janssen, F. Catal. Today, 1988, 2: 369
4. Kijlstra,W. S.; Brands, D. S.; Smit, H. I.; Poels, E. K.; Bliek, A. J. Catal., 1997, 171: 219
5. Blanco, J.; Avila, P.; Suárez, S.; Martín, J. A.; Knapp, C. Appl. Catal. B-Environ., 2000, 28: 235
6. Qi, G. S.; Yang, R. T. J. Catal., 2003, 217: 434
7. Ramis, G.; Larrubia, M. A. J. Mol. Catal. A-Chem., 2004, 215 (122): 161
8. Chen, L.; Li, J. H.; Ge, M. F. J. Phys. Chem. C, 2009, 113: 21177
9. Ka?par, J.; Fornasiero, P.; Hickey, N. Catal. Today, 2003, 77: 419
10. Tang, X. L.; Hao, J. M.; Xu, W. G.; Li, J. H. Catal. Commun., 2007, 8: 329
11. Donovan, A. P.; Balu, S. U.; Panagiotis, G. S. J. Catal., 2004, 221: 421
12. Li, J. H.; Chen, J.; Ke, R.; Luo, C. K.; Hao, J. M. Catal. Commun., 2007, 8: 1896
13. Qi, G. S.; Yang, R. T.; Chang, R. Appl. Catal. B-Environ., 2004, 51: 93
14. Qi, G. S.; Yang, R. T. J. Phys. Chem. B, 2004, 108: 15738
15. Forzatti, P. Appl. Catal. A-Gen., 2001, 222: 221
16. Apostolescu, N.; Geiger, B.; Hizbullah, K.; Jan, M. T.; Kureti, S.; Reichert, D.; Schott, F.; Weisweiler, W. Appl. Catal. B-Environ., 2006, 62: 104
17. Reddy, B. M.; Khan, A. Catal. Rev., 2005, 47(2) : 257
18. Li, W.; Lin, T.; Zhang, Q. L.; Gong, M. C.; Chen, Y. Q. Chin. J. Catal., 2009, 30(2):104 [李伟,林涛, 张秋林, 龚茂初, 陈耀强.催化学报, 2009, 30(2): 104]
19. Machida, M.; Uto, M.; Kurogi, D.; Kijima, T. Chem. Mater., 2000, 12: 3158
20. Huang, H. Y.; Yang, R. T. Langmuir, 2001, 17: 4997
21. Pena, D. A.; Uphade, B. S.; Smirniotis, P. G. J. Catal., 2004, 221: 421
22. Due-Hansen, J.; Kustov, A. L.; Rasmussen, S. B.; Fehrmann, R.; Christensen, C. H. Appl. Catal. B-Environ., 2006, 66: 161
23. Tang, X. L. The technology and reaction mechanismof low temperature selective catalytic reduction of NOx. Beijing: Metallurgical Industry Press, 2007: 109 [唐晓龙.低温选择性催化还原NOx技术及反应机理.北京:冶金工业出版社, 2007: 109]
24. Juan, P. H.; Rafael, A.; Guillermo, M. Appl. Surf. Sci., 2000, 161 (3-4): 301
25. Falcal, L.; Jerome, P.; Alain, A. Appl. Surf. Sci., 2002, 195: 236
26. Kijlstra, W. S.; Brand, D. S.; Smit, H. I.; Poels, E. K.; Blief, A. J. Catal., 1997, 171: 208
27. Kijlstra, W. S.; Brand, D. S.; Smit, H. I.; Poels, E. K.; Blief, A. J. Catal., 1997, 171: 219
28. Wagner, C. D.; Riggs, W. M.; Davis, L. E.; Moulder, J. F.; Mullenberg, G. E. Handbook of X-ray photoelectron spectroscopy. Eden Prairie: Perking Elmer Corp., 1979
29. Busca, G.; Larrubia, M. A.; Arrighi, L.; Ramis, G. Catal. Today, 2005, 107-108: 139
30. Alemany, L. J.; Lietti, L.; Ferlazzo, N.; Forzatti, P.; Busca, G.; Giamello, E.; Bregani, F. J. Catal., 1995, 155: 117
31. Lietti, L.; Alemany, J. L.; Forzatti, P. Catal. Today, 1996, 29: 143
32. Lietti, L. Appl. Catal. B-Environ., 1996, 10(4): 281
33. Ramis, G.; Cristiani, C.; Elmi, M. S.; Villa, P. L.; Busca, G. J. Mol. Catal., 1990, 61: 319
34. Kobayashi, M.; Miyoshi, K. Appl. Catal. B-Environ., 2007, 72: 253

[1]	于艳科, 耿梦荞, 魏德胜, 何炽. 钾对CuSO₄/TiO₂脱硝催化剂的失活效应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(4): 2206034 -0 .
[2]	徐美佳, 张宇琛, 朱一帆, 李昌林, 吴子昂, 周雄, 吴凯. Pd(100)氧化表面上低温丙烷氧化的活性相研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(10): 2305033 - .
[3]	薄拯, 孔竞, 杨化超, 郑周威, 陈鹏鹏, 严建华, 岑可法. 基于混合溶剂有机电解液的超低温孔洞石墨烯超级电容[J]. 物理化学学报, 2022, 38(4): 2005054 - .
[4]	张帆,任哲,钟生辉,尧命发,彭志军. 低温燃料化学特性对湍流预混火焰传播的影响[J]. 物理化学学报, 2019, 35(2): 158 -166 .
[5]	黄学辉,商晓辉,牛鹏举. SBA-15表面改性及其对介孔La_0.8Sr_0.2CoO₃钙钛矿型催化剂结构和性能的影响[J]. 物理化学学报, 2017, 33(7): 1462 -1473 .
[6]	姚倩,彭莉娟,李泽荣,李象远. 烷烃与氢过氧自由基氢提取反应类反应能垒与速率常数的精确计算[J]. 物理化学学报, 2017, 33(4): 763 -768 .
[7]	郭瑞,张嘉霖,赵宋焘,余小江,钟舒,孙硕,李震宇,陈伟. 基于全氟酞菁铜和碗烯双分子体系在银和石墨表面自组装行为的低温扫描隧道显微镜研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(3): 627 -632 .
[8]	殷金玲,刘佳,温青,王贵领,曹殿学. 磷钼酸作为低温碳燃料电池的碳间接电氧化介质[J]. 物理化学学报, 2017, 33(2): 370 -376 .
[9]	孙梦婷,黄碧纯,马杰文,李时卉,董立夫. 二氧化锰在低温NH₃-SCR催化反应上的形貌效应[J]. 物理化学学报, 2016, 32(6): 1501 -1510 .
[10]	刘小青,李时卉,孙梦婷,喻成龙,黄碧纯. MnO_x/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH₃-SCR活性[J]. 物理化学学报, 2016, 32(5): 1236 -1246 .
[11]	赵淑蘅,郎林,江俊飞,阴秀丽,吴创之. 高硅MFI分子筛膜的合成与低温脱除膜内有机模板剂[J]. 物理化学学报, 2016, 32(2): 519 -526 .
[12]	孙浩宇,濮金欢,唐桂华. 基于纳米有机液体的高性能温差电池[J]. 物理化学学报, 2016, 32(10): 2555 -2562 .
[13]	焦金珍, 李时卉, 黄碧纯. 石墨烯负载MnO_x催化剂的制备及其低温NH₃-SCR活性[J]. 物理化学学报, 2015, 31(7): 1383 -1390 .
[14]	姚小江, 贡营涛, 李红丽, 杨复沫. 铈基催化剂用于NH₃选择性催化还原NO_x的研究进展[J]. 物理化学学报, 2015, 31(5): 817 -828 .
[15]	赵淑蘅, 郎林, 阴秀丽, 杨文申, 吴创之. 低温加氢裂解脱除高硅ZSM-5分子筛内TPAOH模板剂[J]. 物理化学学报, 2015, 31(4): 793 -799 .

WO₃对MnO_x-CeO₂/ZrO₂-TiO₂整体式催化剂NH₃选择性催化还原NO_x性能的影响

Influence of Tungsten Oxide on Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH₃ over MnO_x -CeO₂ /ZrO₂-TiO₂Monolith Catalyst

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0