水溶液中银阴极对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸脱氯反应的催化作用

doi:10.3866/PKU.WHXB201604121

物理化学学报 >> 2016, Vol. 32 >> Issue (7): 1715-1721.doi: 10.3866/PKU.WHXB201604121

水溶液中银阴极对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸脱氯反应的催化作用

马红星,葛婷婕,蔡倩倩,徐颖华*(),马淳安*()

浙江工业大学化学工程学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培养基地,杭州310032

收稿日期:2016-03-02 发布日期:2016-07-08
通讯作者: 徐颖华,马淳安 E-mail:xuyh@zjut.edu.cn;science@zjut.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21106133);国家自然科学基金(21576238);浙江省自然科学基金(LY16B060012);国家重点基础研究发展规划项目（973）(2012CB722604)

Catalytic Effect of Silver Cathodes on 3,4,5,6-Tetrachloropicolinic Acid Dechlorination in Aqueous Solutions

Hong-Xing MA,Ting-Jie GE,Qian-Qian CAI,Ying-Hua XU*(),Chun-An MA*()

State Key Laboratory Breeding Base of Green Chemistry-Synthesis Technology, College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310032, P. R. China

Received:2016-03-02 Published:2016-07-08
Contact: Ying-Hua XU,Chun-An MA E-mail:xuyh@zjut.edu.cn;science@zjut.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21106133);National Natural Science Foundation of China(21576238);Natural Science Foundation of Zhejiang Province, China(LY16B060012);National Key Basic Research Program of China (973)(2012CB722604)

摘要/Abstract

摘要：

粗糙银（Ag（r））电极对水溶液中3，4，5，6-四氯吡啶甲酸（TeCP）脱氯反应具有非凡的催化作用，这与非质子溶剂中氯代有机物的电化学还原的报导结论截然相反。为充分认识水溶液中银电极对3，4，5，6-四氯吡啶甲酸的电化学还原反应非凡的催化作用，我们基于表面分析、原位电化学研究和理论计算这三点进行了综合研究。本文首先采用透射电子显微镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）观察了粗糙银的表面结构和化学状态。实验结果表明，氧化还原循环过程中，电极表面会形成银纳米粒子，从而导致表面无序程度的增加。我们还分别做了针对第一个电子转移过程的密度泛函理论（DFT）计算、电化学原位表面增强拉曼光谱（SERS）研究以及加入H+的循环伏安法（CV）实验来表征不同电位区间电极表面的物质变化。实验结果表明银可以催化TeCP脱氯的第一个电子转移步骤。这是因为其自由基中间产物（TeCP^·-）可以比TeCP更强烈地吸附在Ag（r）电极表面。脱氯反应的关键中间体TeCP^·-的存在表明TeCP在银电极上的反应路径不同于在玻碳（GC）电极的外层电子转移还原。

关键词: 3,4,5,6-tetrachloropicolinic acid, Surface-enhanced Raman spectroscopy, Density functional theory, Silver electrode, Electrocatalytic mechanism, Dechlorination, Adsorption, 3,4,5,6-四氯吡啶甲酸, 表面增强拉曼光谱, 密度泛函理论, 银电极, 电催化机理, 脱氯, 吸附

马红星,葛婷婕,蔡倩倩,徐颖华,马淳安. 水溶液中银阴极对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸脱氯反应的催化作用[J]. 物理化学学报, 2016, 32(7), 1715-1721. doi: 10.3866/PKU.WHXB201604121

Hong-Xing MA,Ting-Jie GE,Qian-Qian CAI,Ying-Hua XU,Chun-An MA. Catalytic Effect of Silver Cathodes on 3,4,5,6-Tetrachloropicolinic Acid Dechlorination in Aqueous Solutions[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32(7), 1715-1721. doi: 10.3866/PKU.WHXB201604121

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201604121

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2016/V32/I7/1715

参考文献

1	Isse A. A. ; Durante C. ; Gennaro A. Electrochem. Commun. 2011, 13, 810.
2	Yong B. ; Yu G. ; Huang J. Acta Phys. -Chim. Sin. 2006, 22, 306.
2	杨波; 余刚; 黄俊. 物理化学学报, 2006, 22, 306.
3	Rondinini, S.; Vertova, A. Electroreduction of Halogenated Organic Compounds. In Electrochemistry for the Environment; Comninellis, C., Chen G. Eds.; Springer: New York, 2010; pp 279-284. doi: 10.1007/978-0-387-68318-8
4	Sun Z. R. ; Li B. H. ; Hu X. ; Shi M. ; Ge H. ; Peng Y. Z. J. Chem. Ind. Eng. 2008, 59, 1271.
4	孙治荣; 李保华; 胡翔; 石敏; 葛慧; 彭永臻. 化工学报, 2008, 59, 1271.
5	Scialdone O. ; Guarisco C. ; Galia A. ; Herbois R. J. Electroanal. Chem. 2010, 641, 14.
6	Isse A. A. ; Mussini P. R. ; Gennaro A. J. Phys. Chem. C 2009, 113, 14983.
7	Xu Y. H. ; Ma H. X. ; Cai Q. Q. ; Zhu Y. H. ; Ma C. A. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 973.
7	徐颖华; 马红星; 蔡倩倩; 朱英红; 马淳安. 物理化学学报, 2013, 29, 973.
8	Isse A. A. ; Giusti A. D. ; Gennaro A. ; Falciola L. ; Mussini P. R. Electrochim. Acta 2006, 51, 4956.
9	Andrieux C. P. ; Gorande A. L. ; Savéant J. M. J.Am. Chem. Soc. 1992, 114, 6892.
10	Isse A. A. ; Falciola L. ; Mussini P. R. ; Gennaro A. Chem. Commun. 2006, No. 3, 344.
11	Isse A. A. ; Berzi G. ; Falciola L. ; Rossi M. ; Mussini P. R. ; Gennaro A. J.Appl. Electrochem. 2009, 39, 2217.
12	Isse A. A. ; Gottardello S. ; Durante C. ; Gennaro A. Phys. Chem. Chem. Phys. 2008, 10, 2409.
13	Rondinini S. ; Aricci G. ; Krpetic Z. ; Locatelli C. ; Minguzzi A. ; Porta F. ; Vertova A. Fuel Cells 2009, 9, 253.
14	Ardizzone S. ; Cappelletti G. ; Doubova L. M. ; Mussini P. R. ; Passeri S. M. ; Rondinini S. Electrochim. Acta 2003, 48, 3789.
15	Isse A. A. ; Gottardello S. ; Maccato C. ; Gennaro A. Electrochem. Commun. 2006, 8, 1707.
16	Saez V. ; Esclapez M. D. ; Bonete P. ; Gonzalez-Garcia J. ; Perez J. M. Electrochim. Acta 2008, 53, 3210.
17	Esclapez M. D. ; Diez-Garcia M. I. ; Saez V. ; Tudela I. ; Perez J. M. ; Gonzalez-Garcia J. ; Bonete P. Electrochim. Acta 2011, 56, 8138.
18	Wang A. ; Huang Y. F. ; Sur U. K. ; Wu D. Y. ; Ren B. ; Rondinini S. ; Amatore C. ; Tian Z. Q. J.Am. Chem. Soc. 2010, 132, 9534.
19	Huang Y. F. ; Wu D. Y. ; Wang A. ; Ren B. ; Rondinini S. ; Tian Z. Q. ; Amatore C. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 17199.
20	Sun S. C. ; Bernard I. ; Birke R. L. ; Lombardi J. R. J.Electroanal. Chem. 1985, 196, 359.
21	Wen R. ; Fang Y. Vib. Spectrosc. 2005, 39, 106.
22	Dressler D. H. ; Mastai Y. ; Rosenbluh M. ; Fleger Y. J.Mol. Struct. 2009, 935, 92.
23	Xu Y. H. ; Zhang H. ; Chu C. P. ; Ma C. A. J.Electroanal. Chem. 2012, 664, 39.
24	Xu Y. H. ; Zhu Y. H. ; Zhao F. M. ; Ma C. A. Appl. Catal. A: Gen. 2007, 324, 83.
25	Xu Y. H. ; Ding X. F. ; Ma H. X. ; Chu Y. Q. ; Ma C. A. Electrochim. Acta 2015, 151, 284.
26	Yanai T. ; Tew D. P. ; Handy N. C. Chem. Phys. Lett. 2004, 393, 51.
27	Krishnan R. ; Binkley J. S. ; Seeger R. ; Pople J. A. J.Chem. Phys. 1980, 72, 650.
28	McLean A. D. ; Chandler G. S. J.Chem. Phys. 1980, 72, 5639.
29	Frisch, M. J.; Trucks, G.W.; Schlegel, H. B.; et al. Gaussian 03, Revision C.01; Gaussian Inc.: Pittsburgh, PA, 2003.
30	Lopez-Salido I. ; Lim D. C. ; Kim Y. D. Surf. Sci. 2005, 588, 6.
31	Minguzzi A. ; Lugaresi O. ; Aricci G. ; Rondinini S. ; Vertova A. Electrochem. Commun. 2012, 22, 25.
32	Lugaresi O. ; Perales-Rondón J. V. ; Minguzzi A. ; Solla-Gullón J. ; Rondinini S. ; Feliu J. M. ; Sánchez-Sánchez C. M. Appl. Catal. B: Environ. 2015, 163, 554.
33	Cardinale A. ; Isse A. A. ; Gennaro A. ; Robert M. ; Savéant J. M. J.Am. Chem. Soc. 2002, 124, 13533.
34	Isse A. A. ; Gennaro A. J.Phys. Chem. A 2004, 108, 4180.
35	Savéant J. M. Chem. Rev. 2008, 108, 2348.
36	Costentin C. ; Louault C. ; Robert M. ; Teillout A. L. J.Phys. Chem. A 2005, 109, 2984.
37	Bard, A. J.; Faulkner, L. R. Electrochemical Methods: Fundamentals and Applications, 2nd ed.; Wiley: New York, 2001; pp 595-601.
38	Ma C. A. ; Ma H. ; Xu Y. H. ; Chu Y. Q. ; Zhao F. M. Electrochem. Commun. 2009, 11, 2133.
39	Bode D. D. ; Andersen J. T. N. ; Eyring H. J.Phys. Chem. 1967, 71, 792.
40	Durante C. ; Isse A. A. ; Sandonà G. ; Gennaro A. Appl. Catal. B: Environ. 2009, 88, 479.

[1]	徐涵煜, 宋雪旦, 张青, 于畅, 邱介山. 理论研究Cu@C₂N催化剂表面上水分子对电催化CO₂还原反应机理的影响[J]. 物理化学学报, 2024, 40(1): 2303040 - .
[2]	王鹤然, 陈凯, 伏硕, 王晧暄, 袁加轩, 胡星奕, 许文娟, 密保秀. 三种同分异构的双苯并吩噻嗪材料的合成、理论计算及光物理性质[J]. 物理化学学报, 2024, 40(1): 2303047 - .
[3]	罗铖, 龙庆, 程蓓, 朱必成, 王临曦. Pt-C₃N₄/BiOCl S型异质结应用于光催化CO₂还原的理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2212026 - .
[4]	李若宁, 张雪, 薛娜, 李杰, 吴天昊, 徐榛, 王一帆, 李娜, 唐浩, 侯士敏, 王永锋. Ag(111)表面Ag配位结构的分等级组装[J]. 物理化学学报, 2022, 38(8): 2011060 - .
[5]	卢浩然, 魏雅清, 龙闰. 纳米孔缺陷导致单层黑磷电荷局域极大抑制非辐射电子-空穴复合的时域模拟[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2006064 - .
[6]	杨贻顺, 周敏, 邢燕霞. 基于γ-石墨炔分子磁隧道结对称性依赖的输运性质[J]. 物理化学学报, 2022, 38(4): 2003004 - .
[7]	常明凯, 胡娜, 李遥, 鲜东帆, 周万强, 王静一, 时燕琳, 刘春立. Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003031 - .
[8]	张月皎, 朱越洲, 李剑锋. 拉曼光谱在燃料电池领域的应用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(9): 2004052 - .
[9]	李孟婷, 郑星群, 李莉, 魏子栋. 碱性介质中氢氧化和析氢反应机理研究现状[J]. 物理化学学报, 2021, 37(9): 2007054 - .
[10]	周君慧, 敖志敏, 安太成. 基于密度泛函理论下H₂S在单原子催化剂V/Ti₂CO₂上的分解机理研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2007086 - .
[11]	赵康宁, 李潇, 苏东. 高熵纳米合金在电化学催化中的应用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(7): 2009077 - .
[12]	王云飞, 刘建华, 于美, 钟锦岩, 周琪森, 邱俊明, 张晓亮. SnO₂表面卤化提高钙钛矿太阳能电池光伏性能[J]. 物理化学学报, 2021, 37(3): 2006030 - .
[13]	孙建川, 王旭辉, 陈帅奇, 廖艳清, 郜阿旺, 胡雨昊, 杨涛, 徐向宇, 王颖霞, 宋家庆. 由单层薄水铝石制备的活性氧化铝处理水中氟离子[J]. 物理化学学报, 2021, 37(10): 1911009 - .
[14]	施俊杰, 胡子琦, 杨逸豪, 步宇翔, 施祖进. 内嵌金属碳氮化物团簇富勒烯的稳定性与生成机理[J]. 物理化学学报, 2021, 37(10): 1907077 - .
[15]	王文元, 张杰夫, 李喆, 邵翔. 单原子分散的Au/Cu(111)表面合金的表面结构与吸附性质[J]. 物理化学学报, 2020, 36(8): 1911035 - .

水溶液中银阴极对3,4,5,6-四氯吡啶甲酸脱氯反应的催化作用

Catalytic Effect of Silver Cathodes on 3,4,5,6-Tetrachloropicolinic Acid Dechlorination in Aqueous Solutions

RichHTML

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0