水化介孔氧化硅表面酸碱平衡常数的测定

doi:10.3866/PKU.WHXB20100801

物理化学学报 >> 2010, Vol. 26 >> Issue (08): 2109-2114.doi: 10.3866/PKU.WHXB20100801

水化介孔氧化硅表面酸碱平衡常数的测定

张卫民, 杨振东, 刘嘉, 孙中溪

济南大学化学化工学院, 济南 250022

收稿日期:2010-03-10 修回日期:2010-04-16 发布日期:2010-07-23
通讯作者: 孙中溪 E-mail:sunzx@ujn.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(20677022)资助项目

Determination of Acid-Base Equilibrium Constants on Aqueous Mesoporous Silica Surfaces

ZHANG Wei-Min, YANG Zhen-Dong, LIU Jia, SUN Zhong-Xi

School of Chemistry & Chemical Engineering, University of Jinan, Jinan 250022, P. R. China

Received:2010-03-10 Revised:2010-04-16 Published:2010-07-23
Contact: SUN Zhong-Xi E-mail:sunzx@ujn.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (20677022).

摘要/Abstract

摘要：

采用自动电位酸碱滴定技术研究了水化介孔氧化硅的表面脱质子反应. 基于悬浮液的酸碱滴定数据, 用Gran图法计算得到了介孔氧化硅表面氢离子键位点浓度. 利用FITEQL 4.0软件, 采用双电层恒电容模型计算得到了相应的表面酸碱平衡常数. 结果表明, 与无定形氧化硅不同, 介孔氧化硅表面存在对应于双齿表面硅羟基≡Si₂OH和单齿表面硅羟基≡SiOH的两个脱质子常数, 分别为pK_a1＝6.78±0.15, pK_a2＝10.25±0.22. 根据测定得出的介孔氧化硅表面脱质子常数, 构建了不同pH条件下, 介孔氧化硅表面优势组分分布图, 并讨论了表面电容预赋值对氧化硅表面组分分布的影响.

关键词: 平衡常数, 介孔氧化硅, 表面, 酸碱反应, 恒电容模型

Abstract:

We used the potentiometric titration technique to study the deprotonation reactions at aqueous mesoporous silica surfaces. The concentration of surface proton binding sites was obtained by the Gran plot method using the acid-base titration data. The relevant equilibrium constants of the surfaces in terms of the constant capacitance model (CCM) were determined based on the experimental results using the FITEQL 4.0 program. The results indicate that the surface deprotonation behavior of the mesoporous silica suspensions is significantly different from that of amorphous silica. This behavior can be described by two surface reactions with surface bidentate and monodentate deprotonation constants of pK_a1=6.78±0.15 and pK_a2=10.25±0.22, respectively. Using these deprotonation constants, we established a surface speciation diagram for mesoporous silica in aqueous suspensions as a function of pH and discussed the effect of surface capacitance on surface speciation.

Key words: Equilibrium constant, Mesoporous silica, Surface, Acid-base reaction, Constant capacitance

张卫民, 杨振东, 刘嘉, 孙中溪. 水化介孔氧化硅表面酸碱平衡常数的测定[J]. 物理化学学报, 2010, 26(08), 2109-2114. doi: 10.3866/PKU.WHXB20100801

ZHANG Wei-Min, YANG Zhen-Dong, LIU Jia, SUN Zhong-Xi. Determination of Acid-Base Equilibrium Constants on Aqueous Mesoporous Silica Surfaces[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26(08), 2109-2114. doi: 10.3866/PKU.WHXB20100801

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB20100801

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2010/V26/I08/2109

参考文献

[1]. Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J. S. Nature, 1992, 359: 710
[2]. Zhang, D. Q.; Wan, Y.; Li, H. X. Acta Chim. Sin., 2006, 64: 894 [张蝶青, 万颖, 李和兴. 化学学报, 2006, 64: 894]
[3]. Li, J. S.; Gu, J.; Xia, M. Y.; Yuan, J. F.; Sun, X. Y.; Wang, L. J. Acta Chim. Sin., 2008, 66:2305. [李健生, 顾娟, 夏敏亚, 袁金芳, 孙秀云, 王连军. 化学学报, 2008, 66: 2305]
[4]. Zhang, H.; Wu, J.; Zhou, L.; Zhang, D.; Qi, L. Langmuir, 2007, 23: 1107
[5]. Schindler, P. W.; Kamber, H. R. Helv. Chim. Acta, 1968, 51: 1781
[6]. Du, Q.; Sun, Z.; Willis, F.; Tang, H. X. J. Colloid Interface Sci., 1997, 187: 221
[7]. Wang, Y.; Du, B.; Dou, X.; Liu, J; Shi, B.; Wang, D.; Tang, H. Colloids and Surface A, 2007, 307: 16
[8]. Shen, Z.; Zhou, S.; Pei, S. Estuarine, Coastal and Shelf Science, 2008, 78: 481
[9]. Herbelin, A.; Westall, J. C. FITEQL ver 4.0. Corvallis, OR: Department of Chemistry, Oregon State, 1999
[10]. Pan, J.; Liu, R.; Tang, H. J. Environmental Sci., 2007, 19: 403
[11]. Sun, Z. X.; Guo, S. Y. Chem. J. Chin. Univ., 2006, 27:1351. [孙中溪, 郭淑云. 高等学校化学学报, 2006, 27: 1351]
[12]. Huang, C.; Stumm, W. J. Colloid Interface Sci., 1973, 43: 409
[13]. Schindler, P. W.; Fürst, B.; Dick, R.; Wolf, P. U. J. Colloid Interface Sci., 1976, 55: 469
[14]. Davydov, V. Y.; Kiselev, A. V.; Zhuravlev, L. T. Trans. Faraday Soc., 1964, 60: 2254
[15]. Lützenkirchen, J.; Boily, J. F.; Lovgren, L.; Sjoberg, S. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2002, 66: 3389
[16]. Charlet, I.; Schindler, P. W.; Spadini, L.; Furrer, G.; Zysset, M. Aquatic Science, 1993, 55: 291
[17]. Jordan, N.; Marmier, N.; Lomenech, C.; Giffaut, E.; Ehrhardt, J. J. J. Colloid Interface Sci., 2007, 312: 224
[18]. Puigdomenech, I. MEDUSA ver 2.0. Stockholm, Sweden: Royal Institute of Technology, 1999
[19]. Lützenkirchen, J. J. Colloid Interface Sci., 1999, 210: 384
[20]. Lagerstrom, G. Acta Chem. Scand., 1959, 13: 722

水化介孔氧化硅表面酸碱平衡常数的测定

Determination of Acid-Base Equilibrium Constants on Aqueous Mesoporous Silica Surfaces

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0

[1]	高凤雨, 刘恒恒, 姚小龙, Sani Zaharaddeen, 唐晓龙, 罗宁, 易红宏, 赵顺征, 于庆君, 周远松. 球形表面富锰Mn_xCo_3−xO_4−ƞ尖晶石型催化剂选择性催化还原NO_x研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212003 -0 .
[2]	卢尔君, 陶俊乾, 阳灿, 侯乙东, 张金水, 王心晨, 付贤智. 碳包覆Pd/TiO₂光催化产氢协同胺类选择性氧化合成亚胺[J]. 物理化学学报, 2023, 39(4): 2211029 -0 .
[3]	江吉周, 余良浪, 李方轶, 邓文明, 潘聪, 王海涛, 邹菁, 丁耀彬, 邓凤霞, 黄佳. 水蒸汽浴FeS₂高效Fenton降解甲草胺[J]. 物理化学学报, 2023, 39(3): 2209033 -0 .
[4]	张明旭, 周琪森, 梅馨怡, 陈婧萱, 邱俊明, 李修志, 李霜, 于牧冰, 秦朝朝, 张晓亮. 贫PbI₂基体的胶体量子点固体用于高效红外太阳能电池[J]. 物理化学学报, 2023, 39(3): 2210002 -0 .
[5]	董少明, 普颖慧, 牛一鸣, 张蕾, 王永钊, 张炳森. 间隙碳调控Ni实现1,3-丁二烯高效加氢[J]. 物理化学学报, 2023, 39(11): 2301012 - .
[6]	孙轲, 赵永青, 殷杰, 靳晶, 刘翰文, 席聘贤. 有机配体表面改性NiCo₂O₄纳米线用于水全分解[J]. 物理化学学报, 2022, 38(6): 2107005 - .
[7]	殷宇豪, 沈阳, 王虎, 陈肖, 邵林, 华文宇, 王娟, 崔义. TiN/Hf_xZr_1-xO₂/TiN铁电电容器的原位生长与表征[J]. 物理化学学报, 2022, 38(5): 2006016 - .
[8]	常明凯, 胡娜, 李遥, 鲜东帆, 周万强, 王静一, 时燕琳, 刘春立. Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003031 - .
[9]	姜美慧, 盛利志, 王超, 江丽丽, 范壮军. 超级电容器用石墨烯薄膜：制备、基元结构及表面调控[J]. 物理化学学报, 2022, 38(2): 2012085 - .
[10]	杨健, 雷辰, 刘祥, 张建, 孙玉蝶, 张铖, 叶明富, 张奎. 碳量子点阳离子表面活性剂的多功能性[J]. 物理化学学报, 2022, 38(12): 2111030 - .
[11]	杨艳, 何博文, 马华隆, 杨森, 任州宏, 秦天, 卢发贵, 任力闻, 张熠霄, 王天富, 刘晰, 陈立桅. PtRuAgCoNi高熵合金纳米颗粒高效电催化氧化5-羟甲基糠醛[J]. 物理化学学报, 2022, 38(12): 2201050 - .
[12]	曹冲, 张裴, 曹立冬, 刘铭鑫, 宋玉莹, 陈鹏, 黄啟良, 韩布兴. 液滴在超疏水植物叶面的沉积：实验和分子动力学模拟[J]. 物理化学学报, 2022, 38(12): 2207006 - .
[13]	刘晓婷, 张金灿, 陈恒, 刘忠范. 超洁净石墨烯薄膜的制备方法[J]. 物理化学学报, 2022, 38(1): 2012047 - .
[14]	张月皎, 朱越洲, 李剑锋. 拉曼光谱在燃料电池领域的应用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(9): 2004052 - .
[15]	陈鹏, 周莹, 董帆. 二维光催化材料电子结构和性能调控策略研究进展[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2010010 - .