二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究

doi:10.3866/PKU.WHXB201705174

物理化学学报 >> 2017, Vol. 33 >> Issue (10): 2022-2028.doi: 10.3866/PKU.WHXB201705174

二维M₂XO_2-2x(OH)_2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究

张绍政¹,刘佳²,谢燕²,陆银稷²,李林¹,吕亮²,杨建辉^1,*(),韦世豪³

¹ 衢州学院教师教育学院,浙江衢州324000
² 衢州学院化学与材料工程学院,浙江衢州324000
³ 宁波大学微电子科学与工程系,浙江宁波315211

收稿日期:2017-04-07 发布日期:2017-07-17
通讯作者: 杨建辉 E-mail:jianhuiyoung@gmail.com
基金资助:
国家自然科学基金(51502154);国家自然科学基金(21271116);国家自然科学基金(21476127);国家自然科学基金(u1607119);衢州学院青年学术骨干培养计划(XNZQN201517)

First-Principle Study of Hydrogen Evolution Activity for Two-dimensional M₂XO_2-2x(OH)_2x (M=Ti, V; X=C, N)

Shao-Zheng ZHANG¹,Jia LIU²,Yan XIE²,Yin-Ji LU²,Lin LI¹,Liang LÜ²,Jian-Hui YANG^1,*(),Shi-Hao WEI³

¹ College of Teacher Education, Quzhou University, Quzhou 324000, Zhejiang Province, P. R. China
² College of Chemical and Material Engineering, Quzhou University, Quzhou 324000, Zhejiang Province, P. R. China
³ Department of Microelectronic Science and Engineering, Ningbo University, Ningbo 315211, Zhejiang Province, P. R. China

Received:2017-04-07 Published:2017-07-17
Contact: Jian-Hui YANG E-mail:jianhuiyoung@gmail.com
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(51502154);the National Natural Science Foundation of China(21271116);the National Natural Science Foundation of China(21476127);the National Natural Science Foundation of China(u1607119);the Young Academic Leading Training Plan, Quzhou University, China(XNZQN201517)

摘要/Abstract

摘要：

MXene是一种新型的二维析氢催化材料，其表面容易被亲水基团O和OH混合覆盖。我们基于第一性原理计算的方法，研究了M₂XO_2-2x（OH）_2x（M=Ti，V；X=C，N）的析氢催化活性。计算结果显示，M₂XO_2-2x（OH）_2x的析氢催化活性与其表面OH覆盖率（x）密切相关。对Ti₂CO_2-2x（OH）_2x来说，OH覆盖率不超过1/3时，具有优异的析氢催化活性。对Ti₂NO_2-2x（OH）_2x、V₂CO_2-2x（OH）_2x和V₂NO_2-2x（OH）_2x来说，OH覆盖率分别达到4/9、1/3和5/9时，才具有最佳的析氢催化活性。接着，电荷分析显示OH覆盖率会显著影响M₂XO_2-2x（OH）_2x活性位点O基团的电荷量。最后，我们从态密度的角度揭示了析氢催化活性变化的原因，即活性位点O基团的氧化性随OH覆盖率的增大而被削弱。因此，本文提出了调节表面OH覆盖率来获取M₂XO_2-2x（OH）_2x最佳析氢催化活性状态的方法，这在工业制氢生产过程中具有重要的应用价值。

关键词: 二维材料, MXene, 第一性原理, 析氢催化, 吸附

Abstract:

MXene is a new group of electrocatalysts for two-dimensional hydrogen evolution reaction (HER). Its surfaces are often covered by hydrophilic O and OH mixed groups. To find the effect of the O and OH mixed groups on HER, we studied the HER activity for M₂XO_2-2x(OH)_2x (M=Ti, V; X=C, N) by first-principle calculations. Results indicate that HER activity is closely related to OH-occupied coverage (x). For Ti₂CO_2-2x(OH)_2x, excellent HER activity could be maintained when the OH-occupied coverage was not larger than 1/3. For Ti₂NO₂-2x(OH)_2x, V₂CO_2-2x(OH)_2x, and V₂NO_2-2x(OH)_2x, high HER activity was obtained when OH-occupied coverage reached 4/9, 1/3, and 5/9, respectively. Next, we analyzed the charge-transfer density and found that the charges on the oxygen groups were strongly affected by the OH-occupied coverage. Finally, we revealed the variation of HER activity that oxidizability of O groups is weakened with increasing OH-occupied coverage. In this paper, we propose a new method to obtain the optimal HER activity for M₂XO_2-2x(OH)_2x by adjusting the OH-occupied coverage of the surfaces, which is useful in industrial hydrogen production.

Key words: Two-dimensional material, MXene, First-principle method, Hydrogen evolution reaction, Adsorption

张绍政,刘佳,谢燕,陆银稷,李林,吕亮,杨建辉,韦世豪. 二维M₂XO_2-2x(OH)_2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(10), 2022-2028. doi: 10.3866/PKU.WHXB201705174

Shao-Zheng ZHANG,Jia LIU,Yan XIE,Yin-Ji LU,Lin LI,Liang LÜ,Jian-Hui YANG,Shi-Hao WEI. First-Principle Study of Hydrogen Evolution Activity for Two-dimensional M₂XO_2-2x(OH)_2x (M=Ti, V; X=C, N)[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2017, 33(10), 2022-2028. doi: 10.3866/PKU.WHXB201705174

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201705174

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I10/2022

参考文献

1	Shafiee S. ; Topal E. Energy Policy 2009, 37, 181.
2	Chu S. ; Majumdar A. Nature 2012, 488, 294.
3	Turner J. A. Science 2004, 305, 972.
4	Jin Z. H. ; Liu B. F. ; Liang J. H. ; Wang N. ; Zhang Q. X. ; Liu C. C. ; Zhao Y. ; Zhang X. D. Acta Phys. Sin. 2016, 65, 118801.
4	晋中华; 刘伯飞; 梁俊辉; 王宁; 张奇星; 刘彩池; 赵颖; 张晓丹. 物理学报, 2016, 65, 118801.
5	Yang J. ; Zhang Q. ; Chen L. ; Wang G. ; Chen X. Adv. Sci. 2016, 3, 1500314.
6	Hinnemann B. ; Moses P. G. ; Bonde J. ; J?rgensen K. P. ; Nielsen J.H. ; Horch S. ; Chorkendorff I. ; N?rskov J. K. J.Am. Chem. Soc. 2005, 127, 5308.
7	Walter M. G. ; Warren E. L. ; McKone J. R. ; Boettcher S. W. ; Mi Q. ; Santori E. A. ; Lewis N. S. Chem. Rev. 2010, 110, 6446.
8	Liu T. ; Ma X. ; Liu D. ; Hao S. ; Du G. ; Ma Y. ; Asiri A. M. ; Sun X. ; Chen L. ACS Catal. 2017, 7, 98.
9	Tang C. ; Gan L. ; Zhang R. ; Lu W. ; Jiang X. ; Asiri A. M. ; Sun X. ; Wang J. ; Chen L. Nano Lett. 2016, 16, 6617.
10	Chung D. Y. ; Park S. K. ; Chung Y. H. ; Yu S. H. ; Lim D.H. ; Jung N. ; Ham H. C. ; Park H. Y. ; Piao Y. ; Yoo S. J. ; Sung Y. E. Nanoscale 2014, 6, 2131.
11	Wu Z. ; Fang B. ; Wang Z. ; Wang C. ; Liu Z. ; Liu F. ; Wang W. ; Alfantazi A. ; Wang D. ; Wilkinson D. P. ACS Catal. 2013, 3, 2101.
12	Chen X. ; Gu Y. ; Tao G. ; Pei Y. ; Wang G. ; Cui N. J.Mater. Chem. A 2015, 3, 18898.
13	Tang H. ; Dou K. ; Kaun C. C. ; Kuang Q. ; Yang S. J.Mater. Chem. A 2014, 2, 360.
14	Barsoum M. W. Prog. Solid Solid State Chem. 2000, 28, 201.
15	Naguib M. ; Kurtoglu M. ; Presser V. ; Lu J. ; Niu J. ; Heon M. ; Hultman L. ; Gogotsi Y. ; Barsoum M. W. Adv. Mater. 2011, 23, 4248.
16	Naguib M. ; Come J. ; Dyatkin B. ; Presser V. ; Taberna P.-L. ; Simon P. ; Barsoum M. W. ; Gogotsi Y. Electrochem. Commun. 2012, 16, 61.
17	Yang J. H. ; Chen Y. X. ; Wu L. H. ; Wei S. H. Acta Phys. Sin. 2014, 63, 237301.
17	杨建辉; 陈言星; 吴丽慧; 韦世豪. 物理学报, 2014, 63, 237301.
18	Hu J. Q. ; Xie M. ; Chen J. L. ; Liu M. M. ; Chen Y. T. ; Wang S. ; Wang S. B. ; Li A. K. Acta Phys. Sin. 2017, 66, 57102.
18	胡洁琼; 谢明; 陈家林; 刘满门; 陈永泰; 王松; 王塞北; 李爱坤. 物理学报, 2017, 66, 57102.
19	Er D. ; Li J. ; Naguib M. ; Gogotsi Y. ; Shenoy V. B. ACS Appl. Mater. Inter. 2014, 6, 11173.
20	Lukatskaya M. R. ; Mashtalir O. ; Ren C. E. ; Dall'Agnese Y. ; Rozier P. ; Taberna P. L. ; Naguib M. ; Simon P. ; Barsoum M.W. ; Gogotsi Y. Science 2013, 341, 1502.
21	Xie Y. ; Naguib M. ; Mochalin V. N. ; Barsoum M. W. ; Gogotsi Y. ; Yu X. ; Nam K. W. ; Yang X. Q. ; Kolesnikov A.I. ; Kent P. R. C. J.Am. Chem. Soc. 2014, 136, 6385.
22	Tang Q. ; Zhou Z. ; Shen P. J.Am. Chem. Soc. 2012, 134, 16909.
23	Peng Q. ; Guo J. ; Zhang Q. ; Xiang J. ; Liu B. ; Zhou A. ; Liu R. ; Tian Y. J.Am. Chem. Soc. 2014, 136, 4113.
24	Guo J. ; Peng Q. ; Fu H. ; Zou G. ; Zhang Q. J.Phys. Chem. C 2015, 119, 20923.
25	Guo X. ; Zhang X. ; Zhao S. ; Huang Q. ; Xue J. Phys. Chem. Chem. Phys. 2016, 18, 228.
26	Guo J. ; Fu H. ; Zou G. ; Zhang Q. ; Zhang Z. ; Peng Q. J.Alloy. Compd. 2016, 684, 504.
27	Hu Q. ; Sun D. ; Wu Q. ; Wang H. ; Wang L. ; Liu B. ; Zhou A. ; He J. J.Phys. Chem. A 2013, 117, 14253.
28	Chen J. ; Chen K. ; Tong D. ; Huang Y. ; Zhang J. ; Xue J. ; Huang Q. ; Chen T. Chem. Commun. 2015, 51, 314.
29	Yu X. F. ; Li Y. C. ; Cheng J. B. ; Liu Z. B. ; Li Q. Z. ; Li W.Z. ; Yang X. ; Xiao B. ACS Appl. Mater. Inter. 2015, 7, 13707.
30	Yang J. ; Luo X. ; Zhang S. ; Chen L. Phys. Chem. Chem. Phys. 2016, 18, 12914.
31	Yang J. ; Zhou X. ; Luo X. ; Zhang S. ; Chen L. Appl. Phys. Lett. 2016, 109, 203109.
32	Wang R. N. ; Zheng X. H. ; Song L. L. ; Zeng Z. J.Chem. Phys. 2011, 135, 044703.
33	Wang R. N. ; Zheng X. H. ; Dai Z. X. ; Hao H. ; Song L. L. ; Zeng Z. Phys. Lett. A 2011, 375, 657.
34	Wang R. N. ; Zheng X. H. ; Lan J. ; Shi X. Q. ; Zeng Z. RSC Adv. 2014, 4, 9172.
35	Zhang H. W. ; Duan G. T. ; Liu G. Q. ; Li Y. ; Xu X. X. ; Dai Z. F. ; Wang J. J. ; Cai W. P. Nanoscale 2013, 5, 2460.
36	Berdiyorov G. R. Euro Phys. Lett. 2015, 111, 67002.
37	Lai S. ; Jeon J. ; Jang S. K. ; Xu J. ; Choi Y. J. ; Park J. H. ; Hwang E. ; Lee S. Nanoscale 2015, 7, 19390.
38	Hope M. A. ; Forse A. C. ; Griffith K. J. ; Lukatskaya M. R. ; Ghidiu M. ; Gogotsi Y. ; Grey C. P. Phys. Chem. Chem. Phys. 2016, 18, 5099.
39	Yang J. H. ; Zhang S. Z. ; Ji J. L. ; Wei S. H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31, 369.
39	杨建辉; 张绍政; 计嘉琳; 韦世豪. 物理化学学报, 2015, 31, 369.
40	Seh Z. W. ; Fredrickson K. D. ; Anasori B. ; Kibsgaard J. ; Strickler A. L. ; Lukatskaya M. R. ; Gogotsi Y. ; Jaramillo T.F. ; Vojvodic A. ACS Energy Lett. 2016, 1, 589.
41	Ling C. ; Shi L. ; Ouyang Y. ; Chen Q. ; Wang J. Adv. Sci. 2016, 3, 1600180.
42	Khazaei M. ; Arai M. ; Sasaki T. ; Chung C. Y. ; Venkataramanan N. S. ; Estili M. ; Sakka Y. ; Kawazoe Y. Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 2185.
43	Kresse G. ; Furthmüller J. Phys. Rev. B 1996, 54, 11169.
44	Kresse G. ; Furthmüller J. Comp. Mater. Sci. 1996, 6, 15.
45	Bl?chl P. E. Phys. Rev. B 1994, 50, 17953.
46	Kresse G. ; Joubert D. Phys. Rev. B 1999, 59, 1758.
47	Perdew J. P. ; Burke K. ; Ernzerhof M. Phys. Rev. Lett. 1996, 77, 3865.
48	Monkhorst H. J. ; Pack J. D. Phys. Rev. B 1976, 13, 5188.
49	Parsons R. Trans. Faraday Soc. 1958, 54, 1053.
50	Greeley J ; Stephens I. E. L. ; Bondarenko A. S. ; Johansson T.P. ; Hansen H. A. ; Jaramillo T. F. ; Rossmeisl J ; Chorkendorff I ; N?rskov J. K. Nat. Chem. 2009, 1, 552.
51	Greeley J. ; Jaramillo T. F. ; Bonde J. ; Chorkendorff I. ; Norskov J. K. Nat. Mater. 2006, 5, 909.

[1]	唐生龙, 王春蕾, 蒲想俊, 顾向奎, 陈重学. 水系锌离子电池嵌入负极材料TiX₂ (X = S, Se)的储锌机制[J]. 物理化学学报, 2023, 39(8): 2212037 -0 .
[2]	刘欢, 马宇, 曹斌, 朱奇珍, 徐斌. MXenes在水系锌离子电池中的应用研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(5): 2210027 -0 .
[3]	林凯风, 钟叮, 邵嘉惠, 刘开辉, 王金焕, 左勇刚, 周旭. 二维材料复合光纤调制器件研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(10): 2306026 - .
[4]	吴明亮, 章烨晖, 付战照, 吕之阳, 李强, 王金兰. 原子尺度钴基氮碳催化剂对析氧反应的构效关系的研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(1): 2207007 -0 .
[5]	曹晓辉, 侯成义, 李耀刚, 李克睿, 张青红, 王宏志. 基于MXenes的功能纤维的制备及其在智能可穿戴领域的应用[J]. 物理化学学报, 2022, 38(9): 2204058 - .
[6]	常明凯, 胡娜, 李遥, 鲜东帆, 周万强, 王静一, 时燕琳, 刘春立. Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003031 - .
[7]	王钰琪, 张缪城, 徐威, 沈心怡, 高斐, 朱家乐, 万相, 连晓娟, 许剑光, 童祎. 新型Ti₃C₂ MXene的化学制备及基于MXene忆阻器特性与机理[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 1907076 - .
[8]	程婷, 孙禄钊, 刘志荣, 丁峰, 刘忠范. 金属衬底在石墨烯化学气相沉积生长中的作用[J]. 物理化学学报, 2022, 38(1): 2012006 - .
[9]	周君慧, 敖志敏, 安太成. 基于密度泛函理论下H₂S在单原子催化剂V/Ti₂CO₂上的分解机理研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2007086 - .
[10]	赵康宁, 李潇, 苏东. 高熵纳米合金在电化学催化中的应用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(7): 2009077 - .
[11]	姜志民, 陈晴, 郑巧清, 沈荣晨, 张鹏, 李鑫. 1D Mn_0.2Cd_0.8S纳米棒/2D Ti₃C₂纳米片肖特基异质结的构建及光催化产氢性能研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(6): 2010059 - .
[12]	李亚文, 那广仁, 罗树林, 贺欣, 张立军. 全无机卤化铅钙钛矿的结构、热力学稳定性和电子性质[J]. 物理化学学报, 2021, 37(4): 2007015 - .
[13]	阙海峰, 江华宁, 王兴国, 翟朋博, 孟令佳, 张鹏, 宫勇吉. 二维材料范德华间隙的利用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(11): 2010051 - .
[14]	叶耀坤, 胡宗祥, 刘佳华, 林伟成, 陈涛文, 郑家新, 潘锋. 锂离子电池正极材料中的极化子现象理论计算研究进展[J]. 物理化学学报, 2021, 37(11): 2011003 - .
[15]	孙建川, 王旭辉, 陈帅奇, 廖艳清, 郜阿旺, 胡雨昊, 杨涛, 徐向宇, 王颖霞, 宋家庆. 由单层薄水铝石制备的活性氧化铝处理水中氟离子[J]. 物理化学学报, 2021, 37(10): 1911009 - .

二维M₂XO_2-2x(OH)_2x(M=Ti, V;X=C, N)析氢催化活性的第一性原理研究

First-Principle Study of Hydrogen Evolution Activity for Two-dimensional M₂XO_2-2x(OH)_2x (M=Ti, V; X=C, N)

RichHTML

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0