物理化学学报 >> 2019, Vol. 35 >> Issue (9): 923-939.doi: 10.3866/PKU.WHXB201810002
所属专题: 碳氢键活化
张舒怡1,2,鲍静娴1,3,吴博1,2,钟良枢1,4,*(),孙予罕1,4,*()
收稿日期:
2018-10-08
发布日期:
2018-11-26
通讯作者:
钟良枢,孙予罕
E-mail:zhongls@sari.ac.cn;sunyh@sari.ac.cn
作者简介:
钟良枢,2003年本科毕业于北京化工大学,获应用化学学士学位;2008年6月毕业于中国科学院化学研究所,获物理化学博士学位;2008年7月至2010年6月在德国慕尼黑工业大学化学系进行博士后研究。现任中国科学院上海高等研究院研究员。主要从事C1分子高选择性转化制清洁燃料与高附加值化学品相关的催化研究|孙予罕,1983年毕业于郑州大学化学系,获得学士学位;1983年至1989年在中国科学院山西煤炭化学研究所获博士学位。现任中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室主任。主要从事含碳资源与CO2转化利用中催化和工程研究,以及相关纳米材料及其在绿色化学中的应用研究,包括近期的清洁能源战略与解决方案研究
基金资助:
Shuyi ZHANG1,2,Jingxian BAO1,3,Bo WU1,2,Liangshu ZHONG1,4,*(),Yuhan SUN1,4,*()
Received:
2018-10-08
Published:
2018-11-26
Contact:
Liangshu ZHONG,Yuhan SUN
E-mail:zhongls@sari.ac.cn;sunyh@sari.ac.cn
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摘要:
在能源需求不断上涨及石油供应日益紧张的背景下,开展对煤、天然气或生物质等非油基资源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用显得尤为重要。C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)经催化转化可得到燃料及多种化学品,一直受到学术界及工业界的广泛关注。甲烷/甲醇作为重要的C1平台分子,其催化转化在C1化学中占据重要地位。为了提高目标产物的选择性,需要有效地控制甲烷/甲醇中C―H键的活化。传统热催化作为甲烷/甲醇最常见的转化方法发展已久,但仍然面临着反应条件苛刻、能耗大、产率和选择性低等问题。光催化反应通过引入光能弥补反应中吉布斯自由能的上升,同时具有反应条件温和、操作简单、能耗低等特点,从而为甲烷/甲醇转化提供了新的途径。通过调节光的波长、强度以及催化剂的氧化能力可以实现甲烷/甲醇的选择性转化,减少副产物的生成。此外,光催化能够选择性活化甲醇的C―H键而非O―H键,从而实现甲醇的C―C偶联反应。本文主要围绕甲烷/甲醇的重整、氧化和偶联反应,总结近年来的光催化转化进展,并对进一步提高光催化性能做了展望。
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表1
各类甲烷光催化反应催化性能的汇总"
Entry | Catalyst | Reaction | Reaction conditions | Catalytic performance | Ref. | ||||||
T/℃ | P/MPa | Light source | I/(mW∙cm-2) | Reaction rate | Conv./% | Sel./% | |||||
1 | Rh-Au/SBA-15 | methane to syngas | 500 | 0.1 | LA-251Xe-lamp (HA30 filter) | 280 | 1650–1750 μmolCH4·g-1∙s-1 2150–2200 μmolCO2·g-1∙s-1 | NA | ~100 | ||
2 | Pt/black-TiO2 | methane to syngas | 650 | 0.1 | sunlight | 100 | 129 mmolH2·g-1∙h-1 103 mmolCO·g-1∙h-1 | NA | NA | ||
3 | Ni/SiO2-Im | methane to syngas | 550 | 0.1 | LA-251Xe-lamp (HA30 filter) | 1070 | 1270 μmolH2·g-1 Ni∙min-1 1270 μmolH2·g-1 Ni∙min-1 | NA | ~100 | ||
4 | Pt-Si-CeO2 | methane to syngas | 600 | 0.1 | solar simulator | 3000 | 90 mmolH2·g-1∙h-1 154 mmolCO·g-1∙h-1 | 25 | NA | ||
5 | Ni/Al2O3 | methane to syngas | 550 | 0.1 | LA-251Xe-lamp (HA30 filter) | 1070 | 132 μmolH2·g-1∙h-1 130 μmolCO·g-1∙h-1 | NA | ~100 | ||
6 | Bi-V/BETA | methane to methanol | 70 | 0.1 | Hg lamp | NA | 10.7 μmolCH3OH·g-1∙h-1 | NA | NA | ||
7 | Beta zeolite | methane to methanol | RT | 0.5 | deep-UV (185 nm) | NA | NA | 6.3 | 5.4 | ||
8 | V-MCM-41 | methane to methanol | 300 | 0.1 | Hg lamp UV (> 270 nm) | NA | 9.6 μmolCH3OH·g-1∙h-1 | 7.1 | 88 | ||
9 | n-GaN NWs | methane to benzene | 5 | 0.1 | Xe lamp UV (290–380 nm) | 7.5 | 11.39 ×10 μmolCH4·g-1∙h-1 1.77 × 10-2 μmolC6H6·g-1∙h-1 | NA | 96 | ||
10 | Au/ZnO | methane to ethane | RT | 0.1 | Xe lamp (300–800 nm) | 600 | 11.25 μmolC2H6·g-1∙h-1 10 μmolH2·g-1∙h-1 | NA | NA | ||
11 | (Zn+, Zn2+)/ZSM-5 | methane to ethane | RT | 0.1 | Hg lamp (< 270 nm) | 100 | 9.8 mmolCH4·g-1∙h-1 4.9 mmolH2·g-1∙h-1 | 24 | 99 | ||
12 | Ga3+-EST-10 | methane to ethane | RT | 0.1 | Hg lamp (< 370 nm) | 100 | 29.8 μmolCH4·g-1∙h-1 | 14.9 | NA |
表2
各类甲醇光催化反应催化性能的汇总"
Entry | Catalyst | Reaction | Reaction conditions | Catalytic performance | Ref. | ||||||
T/℃ | P/MPa | Light source | I/(mW∙cm-2) | Reaction rate | Conv./% | Sel./% | |||||
1 | 0.5% Pt/TiO2 | methanol to hydrogen | RT | 0.1 | LED (365 nm) | 3 | 66.75 molH2∙g-1∙min-1 | NA | NA | ||
2 | 1% Pt/TiO2 | methanol to hydrogen | 30 | 0.1 | iron halogenide mercury arc lamp | 1.67 ×10-7 Einsteins-1∙cm-2 | 18.6 mmolH2∙g-1∙h-1 2.88 mmolCO2∙g-1∙h-1 | NA | CO2: 46.4 | ||
3 | MgO | methanol to formaldehyde | RT | 0.1 | mercury lamp UV | 388 | ~55 μmolH2∙g-1∙h-1 | NA | no COx | ||
4 | AgNPs/g-C3N4 aerogel | methanol to formaldehyde | RT | 0.1 | Xe lamp (350–780 nm) | NA | 152.2 μmolH2∙g-1∙h-1 | NA | no COx | ||
5 | Au/WO3 | methanol to formaldehyde | 25 | 0.1 | Xe arc lamp (380–950 nm) | 800 | 120 μmolMeOH∙g-1∙min-1 | NA | 32–40 | ||
6 | Cu/TiO2 | methanol to methyl formate | 15–45 | 0.1 | high pressure mercury lamp UV | 18.6 | 56.4 mmolMF∙g-1∙h-1 | 65-85 | 55–65 | ||
7 | CuO/CuZnAl hydrotalcites-ZnO | methanol to methyl formate | 26–45 | 0.1 | high pressure mercury lamp UV | 25.3 | NA | 84.5 | 59.1 | ||
8 | 3% Ag/SiO2 | methanol to methyl formate | 40 | 0.1 | high pressure mercury lamp UV | NA | 23.46 mmolMF∙g-1∙h-1 | NA | NA | ||
9 | Au-Ag alloy/TiO2 | methanol to methyl formate | 15–45 | 0.1 | UV | ~19 | ~22 mmolMF∙g-1∙h-1 | 90 | 85 | ||
10 | MoS2 foam/CdS | methanol to ethylene glycol | RT | 0.1 | 300-W Xe lamp (420–780 nm) | NA | 11 mmolEG∙g-1∙h-1 12 mmolH2∙g-1∙h-1 | NA | 90 | ||
11 | Pt/TiO2 | methanol to ethylene glycol | 60 | 0.1 | Xe lamp UV light (320–400 nm) | 120 | 16.8umolEG∙g-1∙h-1 | NA | 86.4 | ||
12 | Pt/TiO2 | methanol to aliphatic alcohol | 60 | 0.1 | Xe lamp irradiation (200–400 nm) | 100 | TOF of aliphatic alcohol 0.003 h-1 | 1.3–8.6 | 54–87 |
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