物理化学学报 >> 2022, Vol. 38 >> Issue (11): 2205005.doi: 10.3866/PKU.WHXB202205005
所属专题: 新锐科学家专刊
何子旭, 陈亚威, 黄凡洋, 揭育林, 李新鹏, 曹瑞国, 焦淑红()
收稿日期:
2022-05-03
录用日期:
2022-05-27
发布日期:
2022-06-06
通讯作者:
焦淑红
E-mail:jiaosh@ustc.edu.cn
作者简介:
第一联系人:†These authors contributed equally to this work.
基金资助:
Zixu He, Yawei Chen, Fanyang Huang, Yulin Jie, Xinpeng Li, Ruiguo Cao, Shuhong Jiao()
Received:
2022-05-03
Accepted:
2022-05-27
Published:
2022-06-06
Contact:
Shuhong Jiao
E-mail:jiaosh@ustc.edu.cn
About author:
Shuhong Jiao, Email: jiaosh@ustc.edu.cn; Tel.: +86-551-63607418Supported by:
摘要:
近年来,锂金属电池由于具有较高的能量密度而成为储能领域的研究热点。电解液作为锂金属电池的“血液”发挥着至关重要的作用。在传统锂离子电池电解液中,锂金属负极与电解液之间的界面副反应严重并伴随着锂枝晶生长,从而导致安全隐患以及循环寿命缩短等问题。在解决锂金属负极问题上,电解液调控策略具有易操作性和有效性,因而在推动锂金属电池发展方面具有举足轻重的地位。氟代电解液是目前重要的研究方向,氟代电解液在循环过程中能够在电极表面形成富含LiF的固体电解质界面膜(SEI);该界面膜不仅可以有效抑制负极锂枝晶的形成,并且在正极方面能够大幅提高电解液的氧化稳定性,从而提升高电压正极的适配性和锂金属电池的循环稳定性。氟代电解液中氟代溶剂/氟代锂盐的分子结构对电解液的溶剂化结构有重要影响。当氟代溶剂分子中氟原子的位置与数量不同时,氟代溶剂的物理化学性质也会随之发生变化,进而改变了电解液与电极的界面反应性。因此,氟代溶剂能够起到调制SEI膜成分和结构的作用,是决定电池性能的关键因素。本文总结了应用于锂金属电池的主要氟代溶剂,尤其是近几年来发展的新型氟代溶剂;着重介绍了高度氟代的溶剂分子作为局域超浓电解液的稀释剂,以及对溶剂进行精准分子设计得到的部分氟代溶剂等。此外,本文还分析探讨了氟代溶剂分子与电池性能之间的构效关系,展望了构建新型氟代溶剂分子的策略,希望能对电解液溶剂分子的结构设计以及构效关系的评估有一定的启发意义。
何子旭, 陈亚威, 黄凡洋, 揭育林, 李新鹏, 曹瑞国, 焦淑红. 氟代溶剂在锂金属电池中的应用[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2205005.
Zixu He, Yawei Chen, Fanyang Huang, Yulin Jie, Xinpeng Li, Ruiguo Cao, Shuhong Jiao. Fluorinated Solvents for Lithium Metal Batteries[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2022, 38(11): 2205005.
表1
局域超浓电解液配方与性能"
Electrolyte Formula | Coulombic Efficiency | Cell Configuration | Protocol | Discharge Capacity | Ref. |
3 mol?L?1 LiFSI/DME/TTE (8:2 by vol.) + 1% (w) FEC | 500 cycles, 99.3% | 100 μm Li||NMC811 | 0.9 mA?cm?2, 1/2C | 197.4 mAh?g?1 | |
20 μm Li||NMC811 | 0.9 mA?cm?2, 1/2C | 119 cycles, 84.2% | |||
LiFSI/DME/TTE (1 : 1.2 : 3 by mol) | 300 cycles, 99.3% | 450 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 250 cycles, 82% | |
50 μm Li||NMC811 | 0.42 mA?cm?2, 1/10C | 155 cycles, 80% | |||
Li||NMC811 anode free | 0.42 mA?cm?2, 1/10C | 70 cycles, 77% | |||
LiFSI/DMC/TTE (1 : 1.2 : 3 by mol) | 99.3% | Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles, 56% | |
LiFSI/TMS/TTE (1 : 3 : 3 by mol) | 99.2% | Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles, 13% | |
LiFSI/TEP/TTE (1 : 1.4 : 3 by mol) | 99.1% | Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles, 85% | |
LiFSI/DME/TTE (1:1:3 by mol) | 99.5% | Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles, 90% | |
2 mol?L?1 LiFSI/DMC/1, 2dfBen (3 : 7 by vol.) | 288 cycles, > 90% | 40 μm Li ||NMC523 | 1.5 mA?cm?2, 1/2C | 80 cycles | |
2 mol?L?1 LiFSI/DMC/BTFE (3 : 7 by vol.) | 159 cycles, > 90% | 40 μm Li ||NMC523 | 1.5 mA?cm?2, 1/2C | 70 cycles, 111 mAh·g-1 | |
1.28 mol?L?1 LiFSI/FEMC/FEC in D2 | 100 cycles, 99.4% | Li||NMA | 0.4 mA?cm?2, 1/3C | 450 cycles, 150 mAh?g?1 | |
1.2 mol?L?1 LiFSI/DMC/BTFE (0.75 : 1 : 3 by mol) | 99.2% | Li||NMC622 | 1.6 mA?cm?2, 1C | 600 cycles, 97% | |
LiFSI/TMS/TTE (1 : 3 : 3 by mol) | 150 cycles, 98.8% | 450 μm Li||NMC333 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles | |
1 mol?L?1 LiFSI/DME/TFEO (1.2 : 3 by mol) | 99.5% | 50 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 300 cycles, 80% | |
LiFSI/DMC/TTE (1 : 1.5 : 1.5 by mol) | 400 cycles, 98.6% | Li||NMC622 | 0.5 mA?cm?2, 1/2C | 100 cycles, 93.5% | |
1.2 mol?L?1 LiFSI/DMC/BTFE (1 : 2 by mol) | 99.3% | Li||NMC333 | 2 mA?cm?2, 1C | 300 cycles, 95% | |
LiFSI/DME/BTFE (1 : 1.2 : 3 by mol) | 99.4% | 450 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 162 cycles, 80% | |
LiFSI/DME/TTE (1 : 1.2 : 3 by mol) | 99.5% | 450 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 262 cycles, 80% | |
LiFSI/DME/BTFEC (1 : 1.2 : 3 by mol) | 96.8% | 450 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 50 cycles, 80% | |
LiFSI/DME/TFEB (1 : 1.4 : 3 by mol) | 95.4% | 450 μm Li||NMC811 | 0.5 mA?cm?2, 1/3C | 32 cycles, 80% |
表2
部分氟代溶剂电解液配方及其电池性能"
Electrolyte Formula | Coulombic Efficiency | Cell Configuration | Protocol | Discharge Capacity | Ref. |
1 mol?L?1 LiFSI/FDMB | 99.52% | 50 μm Li||NMC532 | 3.0–4.2 V, N/P ~6, E/C ~30 g?Ah?1, 1/3C | 420 cycles, 90% | |
20 μm Li||NMC532 | 2.7–4.2 V, N/P ~2.5, E/C ~6 g?Ah?1, 1/3C | 210 cycles, 100% | |||
Li||NMC532 anode free | 2.8–4.4 V, E/C ~2 g?Ah?1, 1/5C–1/3C | 100 cycles, 80% | |||
1 mol?L?1 LiFSI/FDMH/DME | 99.5% | 20 μm Li||NMC532 | 3.0–4.2 V, N/P ~1.6, 1/3C | 250 cycles, 84% | |
20 μm Li||NMC532 | 2.8–4.4 V, N/P ~2, 1/2C | 250 cycles, 76% | |||
Li||NMC811 anode free | 2.8–4.2 V, 40–50 mA | 120 cycles, 75% | |||
4 mol?L?1 LiFSI/DME | 99.04% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, 0.8–1.3 mA?cm?2 | 94 cycles, 80% | |
4 mol?L?1 LiFSI/DEE | 99.38% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, 0.8–1.3 mA?cm?2 | 182 cycles, 80% | |
1.2 mol?L?1 LiFSI/F3DEE | 99.3% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, E/C ~8 g?Ah?1, 1/5C–1/3C | 120 cycles, 80% | |
1.2 mol?L?1 LiFSI/F6DEE | 99.3% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, E/C ~8 g?Ah?1, 1/5C–1/3C | 120 cycles, 80% | |
1.2 mol?L?1 LiFSI/F4DEE | 99.5% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, E/C ~8 g?Ah?1, 1/5C–1/3C | 170 cycles, 80% | |
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C ~2.4 g?Ah?1, 1/5C–2C | 110 cycles, 80% | |||
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C ~2.4 g?Ah?1, 1/2C–2C | 110 cycles, 80% | |||
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C ~2.4·g?Ah?1, 1C–2C | 80–90 cycles | |||
1.2 mol?L?1 LiFSI/F5DEE | 99.5% | 50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, E/C ~8 g?Ah?1, 1/5C–1/3C | 200 cycles, 80% | |
50 μm Li||NMC811 | 2.8–4.4 V, E/C ~8 g?Ah?1, 1/10C–1/3C | 270 cycles, 80% | |||
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C ~2.4 g?Ah?1, 1/5C–2C | 140 cycles, 80% | |||
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C~2.4 g?Ah?1, 1/2C–2C | 110 cycles, 80% | |||
Cu||LFP | 2.5–3.84 V, E/C~2.4 g?Ah?1, 1C–2C | 80-90 cycles |
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