K原子掺杂高度面间结晶的g-C3N4光催化剂及其高效H2O2光合成

doi:10.3866/PKU.WHXB202406005

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (11): 2406005.doi: 10.3866/PKU.WHXB202406005

所属专题：太阳燃料制备

K原子掺杂高度面间结晶的g-C₃N₄光催化剂及其高效H₂O₂光合成

钟威†, 郑丹†, 欧远新, 孟爱云*(), 苏耀荣*()

深圳技术大学新材料与新能源学院, 广东深圳 518118

收稿日期:2024-06-05 修回日期:2024-07-16 录用日期:2024-07-17 发布日期:2024-10-14
通讯作者: Email: mengaiyun@sztu.edu.cn (孟爱云)suyaorong@sztu.edu.cn; Tel: +86-755-2325-6080 (苏耀荣)
作者简介:
^†These authors contributed equally to this work.
基金资助:
国家自然科学基金项目(22178224); 国家自然科学基金项目(22272110); 广东省基础与应用基础研究基金(2023A1515110535); 广东省基础与应用基础研究基金(2020A1515110873); 深圳市科技计划资助(RCBS20231211090522041); 深圳技术大学基础科研业务费(20211063010047); 深圳市超金刚石与功能晶体应用技术重点实验室(ZDSYS20230626091303007); 深圳市高校稳定支持项目(20231127203830001)

Simultaneously Improving Inter-Plane Crystallization and Incorporating K Atoms in g-C₃N₄ Photocatalyst for Highly-Efficient H₂O₂ Photosynthesis

Wei Zhong, Dan Zheng, Yuanxin Ou, Aiyun Meng*(), Yaorong Su*()

College of New Materials and New Energies, Shenzhen Technology University, Shenzhen 518118, Guangdong Province, China

Received:2024-06-05 Revised:2024-07-16 Accepted:2024-07-17 Published:2024-10-14
Contact: Email: mengaiyun@sztu.edu.cn (Aiyun Meng)suyaorong@sztu.edu.cn; Tel: +86-755-2325-6080 (Yaorong Su)
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22178224); the National Natural Science Foundation of China(22272110); Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation(2023A1515110535); Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation(2020A1515110873); Shenzhen Science and Technology Program(RCBS20231211090522041); the Fundamental Research Funds for Shenzhen Technology University(20211063010047); Shenzhen Key Laboratory of Applied Technologies of Super-Diamond and Functional Crystals(ZDSYS20230626091303007); Shenzhen Science and Technology Program(20231127203830001)

1. WHXB202406005-SI-7p.pdf(878KB)

摘要/Abstract

摘要：

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在光催化制备过氧化氢(H₂O₂)领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂(CN-K)。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50纳米)。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8 mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

关键词: 光催化产H₂O₂, 氮化碳, 钾掺杂, 高选择性两电子氧还原

Abstract:

Graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) has gained growing attention in hydrogen peroxide (H₂O₂) photosynthesis, but the low activity of two-electron oxygen reduction reaction (2e^--ORR) still restricts its photocatalytic H₂O₂-generation performance. Herein, traditional g-C₃N₄ photocatalysts are recrystallized on KI crystal surfaces by a secondary calcination route to synthesize K incorporated highly-crystalline g-C₃N₄ photocatalysts. The synthesized CN-K photocatalyst exhibits improved inter-plane crystallization, narrowed bandgap structure, and smaller particle size from 20 to 50 nm. Moreover, the incorporated K atoms, as excellent catalytic sites, can enhance O₂ adsorption and stabilize the *OOH intermediates, thus improving the 2e^--ORR activity of the K incorporated high-crystallization g-C₃N₄ photocatalysts. Consequently, the optimized CN-K(1:6) photocatalyst exhibits a remarkably improved H₂O₂-generation rate of 7.8 mmol·L^-1·h^-1 with an AQE value of 5.17% at 420 nm, outperforming the traditional g-C₃N₄ sample by a factor of 220. This work uncovers the roles of heteroatoms in promoting the 2e^--ORR selectivity of the g-C₃N₄ photocatalyst, and offers novel insights to construct highly-active g-C₃N₄-based materials for H₂O₂ photosynthesis.

Key words: Photocatalytic H₂O₂ evolution, Carbon nitride, K incorporation, Highly-selective 2e^--ORR

钟威, 郑丹, 欧远新, 孟爱云, 苏耀荣. K原子掺杂高度面间结晶的g-C₃N₄光催化剂及其高效H₂O₂光合成[J]. 物理化学学报, 2024, 40(11), 2406005. doi: 10.3866/PKU.WHXB202406005

Wei Zhong, Dan Zheng, Yuanxin Ou, Aiyun Meng, Yaorong Su. Simultaneously Improving Inter-Plane Crystallization and Incorporating K Atoms in g-C₃N₄ Photocatalyst for Highly-Efficient H₂O₂ Photosynthesis[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(11), 2406005. doi: 10.3866/PKU.WHXB202406005

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202406005

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2024/V40/I11/2406005

图/表 6

参考文献 62

1	Zhang X. ; Gao D. ; Zhu B. ; Cheng B. ; Yu J. ; Yu H. Nat. Commun. 2024, 15, 3212. doi: 10.1038/s41467-024-47624-7
2	He Q. ; Viengkeo B. ; Zhao X. ; Qin Z. ; Zhang J. ; Yu X. ; Hu Y. ; Huang W. ; Li Y. Nano Res. 2023, 16, 4524. doi: 10.1007/s12274-021-3882-1
3	Zhang K. ; Li Y. ; Yuan S. ; Zhang L. ; Wang Q. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39, 2212010. doi: 10.3866/PKU.WHXB202212010
4	Wang L. ; Sun J. ; Cheng B. ; He R. ; Yu J. J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14, 4803. doi: 10.1021/acs.jpclett.3c00811
5	Li K. ; Mei J. ; Li J. ; Liu Y. ; Wang G. ; Hu D. ; Yan S. ; Wang K. Sci. China Mater. 2024, 67, 484492. doi: 10.1007/s40843-023-2717-0
6	He R. ; Xu D. ; Li X. J. Mater. Sci. Technol. 2023, 138, 256. doi: 10.1016/j.jmst.2022.09.002
7	Jian L. ; Dong Y. ; Zhao H. ; Pan C. ; Wang G. ; Zhu Y. Appl. Catal. B-Environ. 2024, 342, 123340. doi: 10.1016/j.apcatb.2023.123340
8	Yu W. ; Bie C. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40, 2307022. doi: 10.3866/PKU.WHXB202307022
9	Wu Q. ; Cao J. ; Wang X. ; Liu Y. ; Zhao Y. ; Wang H. ; Liu Y. ; Huang H. ; Liao F. ; Shao M. ; et al Nat. Commun. 2021, 12, 483. doi: 10.1038/s41467-020-20823-8
10	Zhang X. ; Yu J. ; Macyk W. ; Wageh S. ; Al-Ghamdi A. A. ; Wang L. Adv. Sustainable Syst. 2023, 7, 2200113. doi: 10.1002/adsu.202200113
11	Wang W. ; Zhang H. ; Chen Y. ; Shi H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2022, 38, 2201008. doi: 10.3866/PKU.WHXB202201008
12	Wu X. ; Tan L. ; Chen G. ; Kang J. ; Wang G. Sci. China Mater. 2024, 67, 444. doi: 10.1007/s40843-023-2755-2
13	Luo C. ; Long Q. ; Cheng B. ; Zhu B. ; Wang L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39, 2212026. doi: 10.3866/PKU.WHXB202212026
14	Wu Y. ; Yang Y. ; Gu M. ; Bie C. ; Tan H. ; Cheng B. ; Xu J. Chin. J. Catal. 2023, 53, 123. doi: 10.1016/S1872-2067(23)64514-0
15	Zan Z. ; Li X. ; Gao X. ; Huang J. ; Luo Y. ; Han L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39, 2209016. doi: 10.3866/PKU.WHXB202209016
16	Jiang Z. ; Long Q. ; Cheng B. ; He R. ; Wang L. J. Mater. Sci. Technol. 2023, 162, 1. doi: 10.1016/j.jmst.2023.03.045
17	Liu W. ; Wang P. F. ; Chen J. ; Gao X. ; Che H. N. ; Liu B. ; Ao Y. Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2205119. doi: 10.1002/adfm.202205119
18	He H. ; Wang Z. ; Zhang J. ; Shao C. ; Dai K. ; Fan K. Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2315426. doi: 10.1002/adfm.202315426
19	He B. ; Wang Z. ; Xiao P. ; Chen T. ; Yu J. ; Zhang L. Adv. Mater. 2022, 34, 2203225. doi: 10.1002/adma.202203225
20	Zhu B. ; Liu J. ; Sun J. ; Xie F. ; T an ; Ha i. ; Cheng B. ; Zhang J. J. Mater. Sci. Technol. 2023, 162, 90. doi: 10.1016/j.jmst.2023.03.054
21	Zhu B. ; Sun J. ; Zhao Y. ; Zhang L. ; Yu J. Adv. Mater. 2024, 36, 2310600. doi: 10.1002/adma.202310600
22	Xie Y. ; Zhang Q. ; Sun H. ; Teng Z. ; Su C. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39, 2301001. doi: 10.3866/PKU.WHXB202301001
23	Li Y. ; Guo Y. ; Luan D. ; Gu X. ; Lou X. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202310847. doi: 10.1002/anie.202310847
24	Zhang H. ; Liu J. ; Zhang Y. ; Cheng B. ; Zhu B. ; Wang L. J. Mater. Sci. Technol. 2023, 166, 241. doi: 10.1016/j.jmst.2023.05.030
25	Du R. ; Xiao K. ; Li B. ; Han X. ; Zhang C. ; Wang X. ; Zuo Y. ; Guardia P. ; Li J. ; Chen J. ; Arbiol J. ; Cabot A. Chem. Eng. J. 2022, 441, 135999. doi: 10.1016/j.cej.2022.135999
26	Feng C. ; Luo J. ; Chen C. ; Zuo S. ; Ren Y. ; Wu Z. ; Hu M. ; Ould-Chikh S. ; Ruiz-Martínez J. ; Han Y. ; Zhang H. Energy Environ. Sci. 2024, 17, 1520. doi: 10.1039/D3EE03032F
27	Chen Z. ; Yao D. ; Chu C. ; Mao S. Chem. Eng. J. 2023, 451, 138489. doi: 10.1016/j.cej.2022.138489
28	Zhou S. ; W en ; D ; Zhong W. ; Zhang J. ; Su Y. ; Meng A. J. Mater. Sci. Technol. 2024, 199, 53. doi: 10.1016/j.jmst.2024.02.048
29	Wang Z. ; Wang J. ; Zhang J. ; Dai K. Acta Phys. -Chim. Sin. 2023, 39, 2209037. doi: 10.3866/PKU.WHXB202209037
30	Wen D. ; Su Y. ; Fang J. ; Zheng D. ; Xu Y. ; Zhou S. ; Meng A. ; Han P. ; Wong C.-P. Nano Energy 2023, 117, 108917. doi: 10.1016/j.nanoen.2023.108917
31	Chen L. ; Chen C. ; Yang Z. ; Li S. ; Chu C. ; Chen B. Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2105731. doi: 10.1002/adfm.202105731
32	Ma L. ; Gao Y. ; Wei B. ; Huang L. ; Zhang N. ; Weng Q. ; Zhang L. ; Liu S. ; Jiang R. ACS Catal. 2024, 14, 2775. doi: 10.1021/acscatal.3c05360
33	Zhou J. ; Shan T. ; Zhang F. ; Boury B. ; Huang L. ; Yang Y. ; Liao G. ; Xiao H. ; Chen L. Adv. Fiber Mater. 2024, 6, 387. doi: 10.1007/s42765-023-00354-9
34	Meng A. ; Ma X. ; Wen D. ; Zhong W. ; Zhou S. ; Su Y. Chin. J. Catal. 2024, 60, 231. doi: 10.1016/S1872‐2067(24)60008‐2
35	Pan Y. ; Liu X. ; Zhang W. ; Shao B. ; Liu Z. ; Liang Q. ; Wu T. ; He Q. ; Huang J. ; Peng Z. ; et al Chem. Eng. J. 2022, 427, 132032. doi: 10.1016/j.cej.2021.132032
36	Zeng S. ; Li L. ; Yang Z. ; Cui J. ; Wang K. ; Hu C. ; Zhao Y. ACS Sustain. Chem. Eng. 2023, 11, 7094. doi: 10.1021/acssuschemeng.3c00230
37	Meng A. ; Zhou S. ; Wen D. ; Han P. ; Su Y. Chin. J. Catal. 2022, 43, 2548. doi: 10.1016/S1872-2067(22)64111-1
38	Yang Y. ; Zeng G. ; Huang D. ; Zhang C. ; He D. ; Zhou C. ; Wang W. ; Xiong W. ; Li X. ; Li B. ; et al Appl. Catal. B-Environ. 2020, 272, 118970. doi: 10.1016/j.apcatb.2020.118970
39	Li D. ; Wen C. ; Huang J. ; Zhong J. ; Chen P. ; Liu H. ; Wang Z. ; Liu Y. ; Lv W. ; Liu G. Appl. Catal. B-Environ. 2022, 307, 121099. doi: 10.1016/j.apcatb.2022.121099
40	Zhang X. ; Ma P. ; Wang C. ; Gan L. ; Chen X. ; Zhang P. ; Wang Y. ; Li H. ; Wang L. ; Zhou X. ; et al Energy Environ. Sci. 2022, 15, 830. doi: 10.1039/d1ee02369a
41	Teng Z. ; Zhang Q. ; Yang H. ; Kato K. ; Yang W. ; Lu Y. ; Liu S. ; Wang C. ; Yamakata A. ; Su C. ; et al Nat. Catal. 2021, 4, 374. doi: 10.1038/s41929-021-00605-1
42	Zhao Y. ; Wang D. ; Che H. ; Liu B. ; Ao Y. Environ. Funct. Mater. 2022, 1, 316. doi: 10.1016/j.efmat.2023.01.001
43	Liang H. ; Wang A. ; Cheng R. ; Tian X. ; Jing S. ; Tsiakaras P. Small 2023, 19, 2303813. doi: 10.1002/smll.202303813
44	Liu L. ; Chen F. ; Wu J. ; Chen J. ; Yu H. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2023, 120, e2215305120. doi: 10.1073/pnas.2215305120
45	Yuan J. ; Tian N. ; Zhu Z. ; Yu W. ; Li M. ; Zhang Y. ; Huang H. Chem. Eng. J. 2023, 467, 143379. doi: 10.1016/j.cej.2023.143379
46	Cao Q. ; Wu X. ; Zhang Y. ; Yang B. ; Ma X. ; Song J. ; Zhang J. J. Catal. 2022, 414, 64. doi: 10.1016/j.jcat.2022.08.030
47	Xu Q. ; Zheng Y. ; Wang S. ; Fu Q. ; Guo X. ; Li Y. ; Ren J. ; Cao Z. ; L i ; R ; Zhao L. ; et al Alloy. Compd. 2023, 947, 169663. doi: 10.1016/j.jallcom.2023.169663
48	Wu S. ; Yu H. ; Chen S. ; Quan X. ACS Catal. 2020, 10, 14380. doi: 10.1021/acscatal.0c03359
49	Che H. ; Gao X. ; Chen J. ; Hou J. ; Ao Y. ; Wang P. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25546. doi: 10.1002/anie.202111769
50	Zheng D. ; Su Y. ; Wen D. ; Zhang Z. ; Yang P. ; Ma X. ; Chen Y. ; Deng L. ; Zhou S. ; Meng A. J. Catal. 2023, 428, 115180. doi: 10.1016/j.jcat.2023.115180
51	Lei Z. ; Ma X. ; Hu X. ; Fan J. ; Liu E. Acta Phys. -Chim. Sin. 2022, 38, 2110049. doi: 10.3866/PKU.WHXB202110049
52	Cao J. ; Wu Q. ; Zhao Y. ; Wei K. ; Li Y. ; Wang X. ; Liao F. ; Huang H. ; Shao M. ; Liu Y. ; et al Appl. Catal. B-Environ. 2021, 285, 119817. doi: 10.1016/j.apcatb.2020.119817
53	Huang Y. ; Mei F. ; Zhang J. ; Dai K. ; Dawson G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2022, 38, 2108028. doi: 10.3866/PKU.WHXB202108028
54	Xu J. ; Zhong W. ; Zhang X. ; Wang X. ; Hong X. ; Yu H. Small 2023, 19, 2303960. doi: 10.1002/smll.202303960
55	Zhong W. ; Xu J. ; Zhang X. ; Zhang J. ; Wang X. ; Yu H. Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2302325. doi: 10.1002/adfm.202302325
56	Zhong W. ; Zhao B. ; Wang X. ; Wang P. ; Yu H. ACS Catal. 2023, 13, 749. doi: 10.1021/acscatal.2c04042
57	Zhang G. ; Zhu J. ; Xu Y. ; Yang C. ; He C. ; Zhang P. ; Li Y. ; Ren X. ; Mi H. ACS Catal. 2022, 12, 4648. doi: 10.1021/acscatal.2c00233
58	Xu Y. ; Fan M. ; Yang W. ; Xiao Y. ; Zeng L. ; Wu X. ; Xu Q. ; Su C. ; He Q. Adv. Mater. 2021, 33, 2101455. doi: 10.1002/adma.202101455
59	Gao D. ; Deng P. ; Zhang J. ; Zhang L. ; Wang X. ; Yu H. ; Yu J. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304559. doi: 10.1002/anie.202304559
60	Li Z. ; Chen T. ; Chen Y. ; Chen X. ; Li L. ; Kuang S. ; Gao J. ; Guo Y. ; Lo T. ; Du J. J. Mater. Chem. A 2023, 11, 5925. doi: 10.1039/D3TA00196B
61	Zhao B. ; Zhong W. ; Chen F. ; Wang P. ; Bie C. ; Yu H. Chin. J. Catal. 2023, 52, 127. doi: 10.1016/s1872-2067(23)64491-2
62	Qiu J. ; Meng K. ; Zhang Y. ; Cheng B. ; Zhang J. ; Wang L. ; Yu J. Adv. Mater. 2024, 36, 2400288. doi: 10.1002/adma.202400288

[1]	樊凡, 修浩, 王宇婷, 崔永朋, 王雅君. NH₂-MIL-125/Na掺杂g-C₃N₄复合S型异质结的构建及其光催化产过氧化氢性能[J]. 物理化学学报, 2026, 42(2): 100143 - .
[2]	陈芸, 邓代洁, 徐丽, 朱兴旺, 李赫楠, 孙成明. 共价键调控电荷转移以实现自供能电化学传感平台对重金属离子的灵敏分析[J]. 物理化学学报, 2026, 42(1): 100144 - .
[3]	孟凡鹏, 赵飞, 林靖恺, 赵金生, 张华阳, 王少彬. 优化氮化碳纳米片/球形共轭聚合物S型异质结界面电场以促进析氢反应[J]. 物理化学学报, 2025, 41(8): 100095 - .
[4]	罗雅丹, 郑浩, 李鑫, 李锋民, 唐华, 佘希林. 调节O, S共掺杂C₃N₄中的活性氧生成以促进光催化降解微塑料[J]. 物理化学学报, 2025, 41(6): 100052 - .
[5]	杨祎, 周欣, 谷苗莉, 程蓓, 吴珍, 张建军. S型ZnO/CdIn₂S₄光催化剂制备H₂O₂偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究[J]. 物理化学学报, 2025, 41(6): 100064 - .
[6]	吴优, 程畅, 戚克振, 程蓓, 张建军, 余家国, 张留洋. ZnO/D-A共轭聚合物S型异质结高效光催化产H₂O₂及其电荷转移动力学研究[J]. 物理化学学报, 2024, 40(11): 2406027 - .
[7]	陈郭强, 郑子璇, 钟威, 王国宏, 吴新鹤. 熔融中间体运输导向合成富氨基g-C₃N₄纳米片用于高效光催化产H₂O₂[J]. 物理化学学报, 2024, 40(11): 2406021 - .
[8]	程敬招, 高诗语, 程蓓, 杨凯, 王往, 曹少文. 4-氨基-1H-咪唑-5-甲腈修饰供体-受体型氮化碳光催化剂的构建及其高效光催化产氢研究[J]. 物理化学学报, 2024, 40(11): 2406026 - .
[9]	罗铖, 龙庆, 程蓓, 朱必成, 王临曦. Pt-C₃N₄/BiOCl S型异质结应用于光催化CO₂还原的理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2212026 - .
[10]	黄悦, 梅飞飞, 张金锋, 代凯, Graham Dawson. 一维/二维W₁₈O₄₉/多孔g-C₃N₄梯形异质结构建及其光催化析氢性能研究[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2108028 - .
[11]	沈荣晨, 郝磊, 陈晴, 郑巧清, 张鹏, 李鑫. 高分散Co_0.2Ni_1.6Fe_0.2P助催化剂改性P掺杂g-C₃N₄纳米片高效光催化析氢的研究[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2110014 - .
[12]	韩高伟, 徐飞燕, 程蓓, 李佑稷, 余家国, 张留洋. 反蛋白石结构ZnO@PDA用于增强光催化产H₂O₂性能[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2112037 - .
[13]	周亮, 李云锋, 张永康, 秋列维, 邢艳. 具有高效界面电荷转移的0D/2D Bi₄V₂O₁₁/g-C₃N₄梯形异质结的设计合成及抗生素降解性能研究[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2112027 - .
[14]	孙志聪, 罗二桂, 孟庆磊, 王显, 葛君杰, 刘长鹏, 邢巍. 采用薄层氮化碳促进的高性能钯基催化剂用于甲酸分解制氢[J]. 物理化学学报, 2022, 38(3): 2003035 - .
[15]	李开宁, 张梦曦, 欧小雨, 李睿娜, 李覃, 范佳杰, 吕康乐. 高活性氮化碳纳米片的制备策略[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2008010 - .

K原子掺杂高度面间结晶的g-C₃N₄光催化剂及其高效H₂O₂光合成

Simultaneously Improving Inter-Plane Crystallization and Incorporating K Atoms in g-C₃N₄ Photocatalyst for Highly-Efficient H₂O₂ Photosynthesis

RichHTML

PDF

赞

补充材料

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 6

参考文献 62

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0