利用改性g-C3N4光催化还原CO2

doi:10.3866/PKU.WHXB202408005

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (12): 2408005.doi: 10.3866/PKU.WHXB202408005

利用改性g-C₃N₄光催化还原CO₂

王雪娇¹, 董隋颖¹, 戚克振¹^,*(), PopkovVadim²^,*(), 项祥林³^,*()

¹ 大理大学, 药学院, 云南大理 671000
² Hydrogen Energy Laboratory, Ioffe Institute, Saint Petersburg 194021, Russia
³ 昆明理工大学, 材料科学与工程学院, 昆明 650093

收稿日期:2024-08-04 修回日期:2024-09-12 录用日期:2024-09-12 发布日期:2024-11-09
通讯作者: Email: qkzh2003@aliyun.com (戚克振)vadim.i.popkov@gmail.com (Vadim Popkov)xiangxianglin@kust.edu.cn (项祥林)
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Photocatalytic CO₂ Reduction by Modified g-C₃N₄

Xuejiao Wang¹, Suiying Dong¹, Kezhen Qi¹^,*(), Vadim Popkov²^,*(), Xianglin Xiang³^,*()

¹ College of Pharmacy, Dali University, Dali 671000, Yunnan Province, China
² Hydrogen Energy Laboratory, Ioffe Institute, Saint Petersburg 194021, Russia
³ Faculty of Materials Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China

Received:2024-08-04 Revised:2024-09-12 Accepted:2024-09-12 Published:2024-11-09
Contact: Email: qkzh2003@aliyun.com (Kezhen Qi)vadim.i.popkov@gmail.com (Vadim Popkov )xiangxianglin@kust.edu.cn (Xianglin Xiang)
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摘要/Abstract

摘要：

化石燃料的燃烧导致CO₂排放量显著增大，对环境构成严重威胁。光催化CO₂还原是减少全球变暖的重要手段，本文探讨了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在此领域中的潜在应用。然而，光生载流子的复合较快、可见光吸收能力差以及缺乏活性位点等关键因素限制了g-C₃N₄的光催化CO₂还原活性。为了解决这些问题，人们采用了多种改性策略，包括调整g-C₃N₄的形貌(如量子点、纳米棒、纳米管、纳米片、空心球等)，掺杂不同类型原子，以及与其他半导体复合形成异质结。g-C₃N₄作为光催化剂已展现出光催化还原CO₂的潜力，但仍需进一步研究和创新，本文重点讨论了S型异质结在提高g-C₃N₄光催化CO₂还原性能方面的作用，以克服其当前催化剂开发及应用的局限性。

关键词: g-C₃N₄, 光催化, CO₂还原, 改性, S型异质结

Abstract:

The use of carbon-based fuels causes a significant increase in CO₂ emissions, posing a serious threat to the environment. This review explores the potential application of graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) in photocatalytic CO₂ reduction as a strategy to mitigate global warming. The effectiveness of g-C₃N₄ (gCN) in this process is hindered by several factors, including rapid exciton recombination, limited solar light absorption, and a lack of active sites for conducting the reduction. To address these challenges, various amendment techniques have been executed, such as adjusting the morphology of g-C₃N₄, doping it with different atoms, and forming heterojunctions with other semiconductors. This review highlights the role of S-scheme heterojunctions in expanding the photocatalytic activity of g‑C₃N₄ and emphasizes that, despite its potential as a photocatalyst for CO₂ reduction, further research and innovation are essential to overcome its current limitations.

Key words: g-C₃N₄, Photocatalysis, CO₂ reduction, Modification, S-scheme heterojunction

王雪娇, 董隋颖, 戚克振, PopkovVadim, 项祥林. 利用改性g-C₃N₄光催化还原CO₂[J]. 物理化学学报, 2024, 40(12), 2408005. doi: 10.3866/PKU.WHXB202408005

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链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202408005

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2024/V40/I12/2408005

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Precursor	Methods	Reaction condition	BET surface area (m²·g⁻¹)	E_g/(eV)	Morphology	Ref. ^a
Melamine	Thermal polymerization	8 ℃∙min⁻¹, 550 ℃ (4 h)	3.4	2.80	Bulky	44
Ammonium thiocyanate	Thermal polymerization	6 K∙min⁻¹, 600 ℃ (2 h)	16	2.71	Lamellar	45
Cyanamide	Thermal polymerization	2.3 ℃∙min⁻¹，550 ℃ (4 h)	9.8	2.79	Mesoporous	46
Guanidine Hydrochloride	Thermal polymerization	2 ℃ min⁻¹，550 ℃ (2 h)	41.5	2.77	Nanosheets	47
Dicyandiamid, melamine, urea, thiourea	Thermal polymerization	5 ℃ min⁻¹, 450 ℃ (3 h)	18.3; 5.4; 98.3; 6.8	^b N/A	Bulky	48
Melamine, urea	Thermal polymerization	5 ℃ min⁻¹, 550 ℃ (4 h)	N/A	2.65	Bulky	49
Guanidine, hydrochloride, dicyandiamide	Solvothermal	180 ℃ (48 h)	19.0	2.45	Belt-like	50
Melamine	Ultrasound-assisted	80 ℃ (1 h)	43.5	1.96	Ribbon	51
Dicyandiamide	Sol-gel method	CTAB ^c, TEOS ^d, 5 ℃ min⁻¹, 550 ℃ (2 h)	12.09	2.11	Multilayered sheets	52
Melamine, cyanuric chloride	Solvothermal	4 ℃ min⁻¹, 150 ℃ (3 h)	N/A	N/A	Nanosheets	53
Urea	Solid-state thermal condensation	200 ℃ (2 h)	N/A	2.90	Nanodots	54

Catalyst	Modification method	Catalyst mass (mg)	Light source	Activity/ (µmol·g⁻¹·h⁻¹)	Selectivity	Ref.
UV60-CN	O doping	5	Xe lamp (300 W)	CH₄: 37.3	CH₄: 77%	55
P-g-C₃N₄	P doping	50	Xe lamp (300 W)	CO: 2.4 CH₄: 1.8	CH₄: 3.3%	56
PCCN	P, C co-doping	25	Xe lamp (300 W)	CH₄: 41.85	N/A	57
PFCN	P, F co-doping	100	LED (34W)	CH₃OH: 119.56	N/A	52
MCN	Cu, Co, Ti, Fe doping	3	Xe lamp (300 W)	3CuCN: 246 10CoCN: 326 30TiCN: 45425 25FeCN: 490	CO: 87%	58
PtCu‐crCN	dual‐single‐atoms	25	Xe lamp (300 W)	CH₄: 2.8	CH₄: 9.4%	59
TCN-1	N-vacancy	50	Xe lamp (300 W)	CO: 7.1	CO: 100%	60
g-CN-650 g-CN-750	N-vacancy N-vacancy	10	Xe lamp (300 W)	CO: 5.3 CH₄: 34.4 CH₄: 52.8	CH₄: 6.6% CH₄: 6.4%	61
NVs-PCN	N-vacancy	20	LED (50 W)	CO: 55.95	CO: 85%	62
GCN510	C-vacancy	20	Xe lamp (300 W)	CO: 4.18	N/A	63
CCN	Functionalized crystallization	5	Visible light (λ > 400 nm)	CO: 25.7	CO: 93.8%	64
Ni₅-CN	Ni monoatomic	20	Xe lamp (300 W)	CO: 8.6	CO: 81.1%	65
PN-g-C₃N₄	Porous nanobelts	10	Xe lamp (300 W)	CO: 29.8	CO: 100%	66
Cu-CNTs/pCN	CNTs modification	50	Hg lamp (200 W)	CO: 560	N/A	67
30AgBr/pCN	Type Ⅱ heterojunction	100	Xe lamp (500 W)	CH₄: 10.92	N/A	68
30AgCl/pCN	Type Ⅰ heterojunction	100	Xe lamp (500 W)	CH₄: 8.51	N/A	68
BCN-NaK	Type Ⅱ heterojunction	10	Xe lamp (300 W)	CO: 22.8	CO: 62.3%	69
ZnTP/CN	S–scheme heterojunction	20	Xe lamp (300 W)	CO: 19.4	CO: 95.8%	70
CN/CFT	COF	5	Xe lamp (300 W)	CO: 151.1	CO: 99.9%	71
Co-MOL/CN (400)	Co-MOF	2	Xe lamp (300 W)	CO: 539	CO: 79.8	72
Co-MOF/g-C₃N₄	Co-MOF	20	Xe lamp (300 W)	CO: 6.75 CH₄: 5.47	CH₄: 4.8%	73
VCQDs/C₃N₄	CQDs (with carbon vacancy) modification	50	Xe lamp (300 W)	CO: 56	N/A	74

Catalysts	BET surface area/(m²∙g⁻¹)	Activity/(µmol∙g⁻¹∙h⁻¹)	Light source	Catalysts Mass (mg)	Ref.
BiOBr/TCN	27.90	CO: 10.89	300 W Xe lamp; λ ≥ 400 nm	10	160
BWO/CN-3	70.50	CO: 5.44 CH₄: 0.91	300 W Xe lamp; λ ≥ 400 nm	10	161
CIS/PCN	54.54	CO: 105.89	300 W Xe lamp	10	162
PDI/CN	N/A	CO: 139.60	300 W Xe lamp; full-spectrum	25	163
g-C₃N₄/CDs/WO₃	N/A	CO: 31.04	300 W Xe lamp, λ ≥ 420 nm	20	164
30%-Sv-MS@GCN	99.65	CO: 68.3	10 W V-light lamp (790 mW∙cm⁻²)	10	165
NT@CN5	17.62	CO: 33.35	300 W Xe lamp	50	166
α-Fe₂O₃/In–CN	N/A	CO: 24.3	300 W Xe lamp	10	167
g-C₃N₄/Cu₂O@Cu-4	66.00	CO: 10.8 CH₄: 3.1	500 W Xe lamp, λ ≥ 400 nm	100	168
CN/AP/AW-2	33.843	CH₄: 18.49	300 W Xe lamp	50	169
2% CTO/CN	18.25	CO: 236.2	300 W Xe lamp	30	170
40 OCNNb	169.54	CO: 253.34 CH₄: 68.11	300 W Xe lamp, λ ≥ 420 nm	100	171
BI/CN-50%	51.10	CO: 3.1125	300 W Xe lamp, λ ≥ 420 nm	10	172
CN-ZnBVO-3	25.64	CH₃OH: 609.10	300 W Xe lamp	20	173
g-C₃N₄/Bi/BiVO₄	50.00	CO: 0.63	300 W Xe lamp, λ ≥ 420 nm	100	174
CuWO₄@g-C₃N₄	50.00	CO: 4.15 CH₄: 0.12	300 W Xe lamp, λ ≥ 420 nm	50	175
ZnIn₂S₄/g-C₃N₄	48.91	CO: 25.96 CH₄: 3.70	300 W Xe lamp; λ ≥ 420 nm	50	176
g-C₃N₄/Cu₂O-Pd	N/A	CO: 14.68	500 W Xe lamp; λ ≥ 400 nm	20	177

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利用改性g-C₃N₄光催化还原CO₂

Photocatalytic CO₂ Reduction by Modified g-C₃N₄

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