{110}晶面取向Ag3PO4多面体的水热制备及可见光催化活性

doi:10.3866/PKU.WHXB201508251

物理化学学报 >> 2015, Vol. 31 >> Issue (10): 1939-1948.doi: 10.3866/PKU.WHXB201508251

{110}晶面取向Ag₃PO₄多面体的水热制备及可见光催化活性

刘春梅,张国英*(),张欣,许艳艳,高东昭

天津师范大学化学学院,天津市功能分子结构与性能重点实验室,无机-有机杂化功能材料化学省部共建教育部重点实验室,天津300387

收稿日期:2015-07-06 发布日期:2015-10-10
通讯作者: 张国英 E-mail:hxxyzgy@mail.tjnu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21303122);天津市高等学校创新团队培养计划(TD12-5038)

Hydrothermal Synthesis of Ag₃PO₄ Polyhedrons with Oriented {110} Facets and Visible-Light-Driven Photocatalytic Activity

Chun-Mei. LIU,Guo-Ying. ZHANG*(),Xin. ZHANG,Yan-Yan. XU,Dong-Zhao. GAO

Tianjin Key Laboratory of Structure and Performance for Functional Molecules, Key Laboratory of Inorganic-Organic Hybrid Functional Material Chemistry, Ministry of Education, College of Chemistry, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, P. R. China

Received:2015-07-06 Published:2015-10-10
Contact: Guo-Ying. ZHANG E-mail:hxxyzgy@mail.tjnu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21303122);Program for Innovative Research Team inUniversity of Tianjin, China(TD12-5038)

摘要/Abstract

摘要：

采用简易水热法在聚乙二醇-6000 (PEG-6000)辅助下合成了Ag₃PO₄多面体.系统考察了水热反应温度、时间及PEG-6000用量对产物形貌和结构的影响.通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光(PL)光谱等测试手段对光催化剂进行了表征.结果表明,适宜的水热温度及PEG-6000用量是制备具有{110}活性晶面取向Ag₃PO₄多面体的必要条件,该多面体通过纳米颗粒的Ostwald熟化效应生长而成.可见光催化降解罗丹明B (RhB)的实验表明,该Ag₃PO₄多面体活性明显优于其它水热条件下所制备的非{110}取向晶面样品和离子交换法所得纳米颗粒,其降解反应速率常数(k)为离子交换法所得Ag₃PO₄纳米颗粒的8.3倍.总有机碳含量(TOC)及循环实验证明,该Ag₃PO₄多面体可以有效地矿化RhB并保持较好的循环稳定性.活性自由基捕获实验表明,空穴(h⁺)和羟基自由基(·OH)是光催化氧化的主要活性物种.结合活性物种的氧化还原电位以及Ag₃PO₄的能带结构分析,提出了催化反应界面光生电子-空穴(e^--h⁺)对的分离及转移机制.

关键词: Ag₃PO₄, PEG-6000, 水热法, 光催化, 活性物种, 光生载流子分离

Abstract:

Ag₃PO₄ polyhedrons were synthesized by a facile hydrothermal route using polyethylene glycol-6000 (PEG-6000). The effects of hydrothermal temperature, reaction time, and PEG-6000 dosage on the morphologies and structures of the products were systematically investigated. The photocatalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra (UV-Vis DRS), and photoluminescence (PL) spectra. The hydrothermal temperature and the PEG dosage are key factors in the production of Ag₃PO₄ polyhedrons with oriented {110} facets. The Ag₃PO₄ polyhedrons evolve via Ostwald ripening, and exhibit superior visible-light photocatalytic degradation of Rhodamine B (RhB) relative to Ag₃PO₄ samples without oriented {110} facets and Ag₃PO₄ nanoparticles prepared by anion-exchange. The reaction rate constant of the Ag₃PO₄ polyhedrons was 8.3 times that of the Ag₃PO₄ nanoparticles. Total organic carbon (TOC) analysis and cycling experiments revealed that the polyhedrons have better mineralization efficiency and exhibit good circulation runs. Holes (h+) and hydroxyl radicals (·OH) are confirmed to be the dominant active species in the presence of radical scavengers and in N₂-saturated solution. Given the redox potential of the active species and the band structure of Ag₃PO₄ polyhedron, the separation and migration mechanism of photogenerated electron-hole (e^--h⁺) pairs at the photocatalytic interface was proposed.

Key words: Silver phosphate, PEG-6000, Hydrothermal route, Photocatalysis, Active species, Separation of photogenerated carriers

刘春梅,张国英,张欣,许艳艳,高东昭. {110}晶面取向Ag₃PO₄多面体的水热制备及可见光催化活性[J]. 物理化学学报, 2015, 31(10), 1939-1948. doi: 10.3866/PKU.WHXB201508251

Chun-Mei. LIU,Guo-Ying. ZHANG,Xin. ZHANG,Yan-Yan. XU,Dong-Zhao. GAO. Hydrothermal Synthesis of Ag₃PO₄ Polyhedrons with Oriented {110} Facets and Visible-Light-Driven Photocatalytic Activity[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31(10), 1939-1948. doi: 10.3866/PKU.WHXB201508251

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201508251

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2015/V31/I10/1939

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{110}晶面取向Ag₃PO₄多面体的水热制备及可见光催化活性

Hydrothermal Synthesis of Ag₃PO₄ Polyhedrons with Oriented {110} Facets and Visible-Light-Driven Photocatalytic Activity

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