氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C3N4复合光催化剂及其增强的产氢活性

doi:10.3866/PKU.WHXB201704076

物理化学学报 >> 2017, Vol. 33 >> Issue (7): 1436-1445.doi: 10.3866/PKU.WHXB201704076

所属专题：高被引科学家专刊

氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C₃N₄复合光催化剂及其增强的产氢活性

程若霖^1,²,金锡雄^1,²,樊向前^1,²,王敏^1,²,田建建^1,²,张玲霞^1,^2,*(),施剑林^1,^2,*()

¹ 中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050
² 中国科学院大学,北京100049

收稿日期:2016-12-27 发布日期:2017-05-31
通讯作者: 张玲霞,施剑林 E-mail:zhlingxia@mail.sic.ac.cn;jlshi@mail.sic.ac.cn
基金资助:
国家重点基础研究发展规划项目(2013CB933200)

Incorporation of N-Doped Reduced Graphene Oxide into Pyridine-Copolymerized g-C₃N₄ for Greatly Enhanced H₂ Photocatalytic Evolution

Ruo-Lin CHENG^1,²,Xi-Xiong JIN^1,²,Xiang-Qian FAN^1,²,Min WANG^1,²,Jian-Jian TIAN^1,²,Ling-Xia ZHANG^1,^2,*(),Jian-Lin SHI^1,^2,*()

¹ State Key Laboratory of High Performance Ceramics and Superfine Microstruture, Shanghai Institute of Ceramics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, P. R. China
² University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China

Received:2016-12-27 Published:2017-05-31
Contact: Ling-Xia ZHANG,Jian-Lin SHI E-mail:zhlingxia@mail.sic.ac.cn;jlshi@mail.sic.ac.cn
Supported by:
the State Key Program for Basic Research of China(2013CB933200)

摘要/Abstract

摘要：

采用一种新颖有效的席夫碱化学法合成吡啶共聚改性的g-C₃N₄，其可见光催化产氢性能较（由尿素为前驱物制备的）纯g-C₃N₄显著增强。在此基础上，又进一步通过一步煅烧的方法构建了吡啶改性g-C₃N₄和N掺杂还原氧化石墨烯（N-rGO）的复合物，其产氢活性得到了进一步地提高，氢气产量最高达到304 μmol·h^-1，分别为纯g-C₃N₄和吡啶改性g-C₃N₄的11.7倍和3.1倍。除了其增强的可见光吸收能力，增大的表面积，我们认为：吡啶环作为分子内电子受体，N-rGO作为“电子转移活性位”，二者共同促进了光生载流子分离和转移，从而显著增强了该复合体系的光催化活性。

关键词: 光催化, 石墨相氮化碳, 共聚合, 分解水制氢, 纳米复合材料

Abstract:

Here, we fabricated a pyridine-copolymerized g-C₃N₄ by a novel and cost-effective approach based on Schiff-base chemistry. Thus produced g-C₃N₄ showed significantly enhanced and stable visible-light photocatalytic H₂ evolution performance compared to pristine g-C₃N₄ obtained from urea. Subsequently, we constructed a composite of pyridine-modified g-C₃N₄ and N-doped reduced graphene oxide (N-rGO) by facile one-pot calcination to elevate the photocatalytic efficiency further. The peak H₂ production rate achieved using this composite was 304 μmol·h^-1, about 11.7 and 3.1 times as those obtained using pure g-C₃N₄ and pyridine-modified g-C₃N₄, respectively. In addition to enhanced visible light absorbance and enlarged surface area, the promoted separation, transfer, and surface reactivity of photogenerated charge carriers by the pyridine ring as intramolecular electron acceptor and N-rGO as "electron-transfer activation region" are considered responsible for the remarkably enhanced photocatalytic activity.

Key words: Photocatalysis, Graphitic carbon nitride, Copolymerization, Hydrogen evolution, Nanocomposite

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程若霖,金锡雄,樊向前,王敏,田建建,张玲霞,施剑林. 氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C₃N₄复合光催化剂及其增强的产氢活性[J]. 物理化学学报, 2017, 33(7), 1436-1445. doi: 10.3866/PKU.WHXB201704076

Ruo-Lin CHENG,Xi-Xiong JIN,Xiang-Qian FAN,Min WANG,Jian-Jian TIAN,Ling-Xia ZHANG,Jian-Lin SHI. Incorporation of N-Doped Reduced Graphene Oxide into Pyridine-Copolymerized g-C₃N₄ for Greatly Enhanced H₂ Photocatalytic Evolution[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2017, 33(7), 1436-1445. doi: 10.3866/PKU.WHXB201704076

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201704076

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2017/V33/I7/1436

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氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C₃N₄复合光催化剂及其增强的产氢活性

Incorporation of N-Doped Reduced Graphene Oxide into Pyridine-Copolymerized g-C₃N₄ for Greatly Enhanced H₂ Photocatalytic Evolution

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