TiO2/CdS S型异质结促进光催化CO2甲烷化及其飞秒瞬态吸收光谱机理研究

doi:10.1016/j.actphy.2025.100148

物理化学学报 >> 2025, Vol. 41 >> Issue (11): 100148.doi: 10.1016/j.actphy.2025.100148

TiO₂/CdS S型异质结促进光催化CO₂甲烷化及其飞秒瞬态吸收光谱机理研究

霍怡廷¹^,²^,³, 周欣², 赵非凡³, 艾陈斌³, 吴珍², 常志东¹^,*(), 朱必成³^,*()

¹ 北京科技大学化学与生物工程学院, 北京 100083
² 鄂尔多斯应用技术学院化学工程学院, 内蒙古鄂尔多斯 017000
³ 中国地质大学材料与化学学院太阳燃料实验室, 湖北武汉 430078

收稿日期:2025-07-16 修回日期:2025-07-30 录用日期:2025-08-03 发布日期:2025-09-29
通讯作者: Email: zdchang@ustb.edu.cn (常志东)zhubicheng@cug.edu.cn (朱必成)
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国家自然科学基金(52173065); 国家自然科学基金(22469001); 内蒙古自然科学基金(2025QN05107); 内蒙古自然科学基金(2025ZDLH002)

Boosting photocatalytic CO₂ methanation through TiO₂/CdS S-scheme heterojunction and fs-TAS mechanism study

Yiting Huo¹^,²^,³, Xin Zhou², Feifan Zhao³, Chenbin Ai³, Zhen Wu², Zhidong Chang¹^,*(), Bicheng Zhu³^,*()

¹ School of Chemistry and Biological Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing, 100083, China
² School of Chemical Engineering, Ordos Institute of Technology, Ordos, 017000, Inner Mongolia, China
³ Laboratory of Solar Fuel, Faculty of Materials Science and Chemistry, China University of Geosciences, Wuhan 430078, Hubei Province, China

Received:2025-07-16 Revised:2025-07-30 Accepted:2025-08-03 Published:2025-09-29
Contact: Email: zdchang@ustb.edu.cn (Zhidong Chang)zhubicheng@cug.edu.cn (Bicheng Zhu)
Supported by:
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1. ACTPHY-2025.100148-SI-5p.pdf(1122KB)

摘要/Abstract

摘要：

通过光催化将CO₂转化为高附加值碳氢化合物在可持续能源领域具有巨大潜力，但实现高活性和选择性仍然具有挑战性。本文中，一种新型的TiO₂/CdS异质结光催化剂在光催化CO₂还原中表现出优异的性能。优化后的催化剂的CH₄产率比纯TiO₂提高了4.2倍，且对CH₄的选择性高达65.4% (CO为34.6%)。其增强的活性源于独特的形貌，促进了CO₂的吸附和传质，以及CdS与TiO₂之间形成紧密的S型异质结，这提高了电荷分离效率，同时保持了强氧化还原电位。并且，飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)与原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)相结合，为光催化二氧化碳还原路径提供了直接证据，并确定了CdS上的硫位点是稳定*CH₃O、*CHO和*CO中间体的关键，从而促进选择性生成CH₄。此外，基于密度泛函理论(DFT)的理论计算进一步补充了实验结果。计算证实了S型异质结的电子结构特征，揭示了原子尺度上的能级和电荷转移机制。这不仅加深了我们对光催化过程的理解，还为进一步优化光催化剂设计提供了理论基础。总体而言，我们的工作展示了TiO₂/CdS异质结光催化剂在光催化CO₂还原中的优异性能。

关键词: 光催化CO₂还原, 甲烷选择性, fs-TAS, S型异质结

Abstract:

The conversion of CO₂ into value-added hydrocarbons via photocatalysis holds great promise for sustainable energy, yet achieving high activity and selectivity remains challenging. Herein, a novel TiO₂/CdS heterostructured photocatalyst exhibits exceptional performance in CO₂ photoreduction. The optimized catalyst delivers a 4.2-fold increase in CH₄ production rate compared to pristine TiO₂, with a remarkable 65.4% selectivity toward CH₄ (34.6% CO). The enhanced activity arises from the unique morphology, facilitating CO₂ adsorption and mass transfer, and the intimate S-scheme heterojunction between CdS and TiO₂, which boosts charge separation while preserving strong redox potentials. Critically, femtosecond transient absorption spectroscopy (fs-TAS) combined with in situ DRIFTS provides direct evidence for the S-scheme pathway and identifies sulfur sites on CdS as key for stabilizing *CH₃O, *CHO and *CO intermediates, steering selectivity toward CH₄. In addition, theoretical calculations based on density functional theory (DFT) further complement the experimental findings. The calculations confirm the electronic structure characteristics of the S-scheme heterojunction, revealing the energy levels and charge transfer mechanisms at the atomic scale. This not only deepens our understanding of the photocatalytic process but also provides a theoretical basis for further optimizing the photocatalyst design. Overall, our work demonstrates the outstanding performance of the TiO₂/CdS heterostructured photocatalyst in CO₂ photoreduction.

Key words: CO₂ photoreduction, Methane selectivity, fs-TAS, S-scheme heterojunction

霍怡廷, 周欣, 赵非凡, 艾陈斌, 吴珍, 常志东, 朱必成. TiO₂/CdS S型异质结促进光催化CO₂甲烷化及其飞秒瞬态吸收光谱机理研究[J]. 物理化学学报, 2025, 41(11), 100148. doi: 10.1016/j.actphy.2025.100148

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链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.1016/j.actphy.2025.100148

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2025/V41/I11/100148

图/表 10

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TiO₂/CdS S型异质结促进光催化CO₂甲烷化及其飞秒瞬态吸收光谱机理研究

Boosting photocatalytic CO₂ methanation through TiO₂/CdS S-scheme heterojunction and fs-TAS mechanism study

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